轻质高强高阻尼HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料的制备及性能
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Preparation and Properties of Lightweight HfO2@CNT/Polymer/CuAlMn Composite with High Strength and High Damping
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通讯作者: 龚 深,gongshen011@csu.edu.cn,主要从事纳米功能(智能)材料和高性能铜合金及复合材料等研究
责任编辑: 肖素红
收稿日期: 2022-05-05 修回日期: 2022-10-15
基金资助: |
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Corresponding authors: GONG Shen, professor, Tel:
Received: 2022-05-05 Revised: 2022-10-15
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作者简介 About authors
蒋招汉,男,1996年生,博士生
由于阻尼合金和聚合物分别在减振效果和力学性能方面存在不足,为了实现宽频域和温域内的功能结构一体化,本工作采用烧结蒸发法和真空渗入工艺成功制备了一种新型阻尼复合材料。该复合材料以多孔CuAlMn形状记忆合金为骨架,孔隙中填充了负载HfO2颗粒的碳纳米管与黏弹性聚合物组成的复合体。对样品进行了动态力学分析和室温单轴压缩实验,结果表明,当骨架孔隙率为80%、碳纳米管质量分数为1%时,该复合材料的压缩屈服强度和弹性模量分别为27 MPa和1040 MPa,密度仅为2.11 g/cm3,损耗因子在0.1~200 Hz和20~100℃范围内都在0.055以上,最大值可达0.102。相比于同等孔隙率的CuAlMn骨架,复合材料的弹性模量、压缩屈服强度和损耗因子分别提高了1、2和1.5倍。引入三相模型研究了复合材料的阻尼机理,计算结果表明,新型复合材料的主要阻尼机制是界面阻尼。
关键词:
With the development of industry, people pay more and more attention to the hazards of vibration and noise in various fields. Besides adopting various vibration-reduction technologies, the demand for high-performance damping materials is also increasing to reduce vibration and noise. Among them, damping composites combine the advantages of different damping materials and superimpose multiple mechanisms to integrate their functions and structures, obtaining damping materials with excellent comprehensive performance. Herein, a novel damping composite was prepared using the sintering evaporation method and vacuum infiltration. This composite adopts the porous CuAlMn shape memory alloy as the skeleton, whose pores are filled with a composite composed of carbon nanotubes loaded with HfO2 particles and a viscoelastic polymer. Uniaxial compression test at room temperature and dynamic mechanical analysis were carried out on composite samples. The results show that when porosity of the skeleton is 80% and the mass fraction of carbon nanotubes is 1%, the compressive yield strength and elastic modulus of the composite are 27 MPa and 1040 MPa, respectively, and its density is only 2.11 g/cm3. Its loss factor is > 0.055 in the range of 0.1-200 Hz and 20-100oC, and its maximum value can reach 0.102. The elastic modulus, compressive yield strength, and loss factor of this composite increased by 1, 2, and 1.5 times, respectively, compared to those of the CuAlMn skeleton with same porosity. A three-phase model was utilized to analyze the damping mechanism of composite samples. The calculation results show that the primary damping mechanism of the proposed novel composite is interface damping.
Keywords:
本文引用格式
蒋招汉, 邱文婷, 龚深, 李周.
JIANG Zhaohan, QIU Wenting, GONG Shen, LI Zhou.
随着航天装备对安全可靠性、隐蔽性和舒适性的需求日益提高,如何有效控制振动和噪声已成为亟待解决的问题。过量的振动和噪声除了严重影响飞行员和乘客的身心健康之外,还可能引起机载设备和机械结构的疲劳损坏、降低仪表精度、缩短使用寿命。基于高性能阻尼材料的无源噪声控制技术因具有不用改造现有装备、施工简易便利、成本相对较低、应用前景广阔等优点已成为振动噪声控制中的优选方案[1]。阻尼材料可以将振动机械能通过内部耗散机制不可逆地转化为热能并耗散掉,从而达到减振降噪的效果。
阻尼合金[2~4]、聚合物材料[5~7]和阻尼复合材料[8~10]是目前应用最广泛的3种阻尼材料。阻尼合金虽然强度高,可作为结构材料,并且阻尼性能稳定、耐高温、耐腐蚀、阻燃,但是其缺点也很明显,即阻尼效果过于依赖合金质量,且比重较大。聚合物有密度低、加工方便、性能易于调控、内耗大等优点,其缺点表现为不耐高温、尺寸稳定性差、强度低。随着高新技术的进步,尤其是国防、军工等特殊领域对阻尼材料综合性能的要求日益提高,需要材料在拥有优异减振降噪性能的同时,还必须具备较高的温度适应性以及较宽的减振降噪频率范围[11~13]。阻尼复合材料能够叠加多重机理,结合不同阻尼材料的优点,取长补短,有希望实现功能结构一体化,得到综合性能优异的阻尼材料。
研究发现,碳纳米纤维(CNFs)的加入能够强化聚合物基体,使聚合物材料的强度和弹性模量提高[14,15],聚合物中加入碳纳米管(CNTs)会使材料在宽频率、宽温域范围内具有较高的阻尼性能[16,17]。当CNTs质量分数为2%时,材料结构阻尼可提高200%,硬度提高30%。这是因为CNTs能够在聚合物中引入大量的微观界面,受到外力作用时,界面摩擦能吸收很大的能量,所以阻尼性能好。此外,通过浸渗法在多孔Al孔洞中渗入环氧树脂后,环氧树脂/多孔Al复合材料的减振降噪性能比单一多孔Al能提高1倍左右[18]。还有研究[19]提出了“声子玻璃”的概念,利用聚合物和泡沫金属的孔隙结合产生各种共振单元以达到宽频吸声的效果,同时金属骨架还能提高复合材料的强度。由此可见,阻尼复合材料体系优势非常明显,是未来减振降噪材料发展的必然趋势。
为了满足高性能、宽频率、宽温域和多功能化的要求,本工作设计并制备了一种新型的HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料,该复合材料还有望实现轻量化并拥有一定抗变形能力。
在宏观尺度下,采用相变点高于100℃、抗马氏体稳定化能力强、孔隙相互连通的多孔CuAlMn 形状记忆合金(SMA)作为骨架,将负载HfO2颗粒的碳纳米管(HfO2@CNTs)与黏弹性聚合物组成的复合体渗入到连通孔洞中,形成多孔铜基形状记忆合金/黏弹性聚合物复合材料,该复合材料既能有效减小阻尼合金所占比重,又能弥补聚合物阻尼材料强度不够、尺寸稳定性差的缺点。在微观尺度下,采用HfO2@CNTs作为复合添加相分散到黏弹性聚合物中,形成纳米颗粒/CNTs/黏弹性聚合物复合材料。添加HfO2@CNTs能大幅增加聚合物内部摩擦界面,还能在聚合物中形成连通的导热网络,提高聚合物热能耗散能力。
为了探索所制备复合材料的内在阻尼机理,引入了一种三相微观力学模型来计算复合材料的损耗因子和各组分的阻尼贡献,模型的计算结果有助于分析复合材料的阻尼机制,揭示振动能在复合材料内部的耗散特性,这将为设计和开发综合性能优异的阻尼材料提供有用的信息。
1 实验方法
1.1 多孔CuAlMn SMA的制备
以电解铜(纯度99.99%)和Cu-Al、Cu-Mn中间合金为原料,制备Cu-11.9Al-2.5Mn (质量分数,%)合金熔体,过热到1360℃,浇入雾化装置中,用压力大于3 MPa的高纯Ar通过雾化器将CuAlMn合金熔体雾化成CuAlMn合金粉末。以NaCl颗粒为占位剂,采用烧结蒸发工艺[20]制备孔隙率为80%的多孔CuAlMn SMA,合金在高温下进行二次烧结扩散充分,金属框架强度进一步提高。随后,样品在850℃下保温1 h后淬火,得到马氏体态的多孔CuAlMn SMA骨架。
1.2 HfO2@CNTs的制备
用H2SO4 + HNO3混合溶液(H2SO4与HNO3的体积比为3∶1)对原始多壁CNTs (0.02 g,直径10~20 nm)进行120℃回流3 h的化学处理。将酸处理后的CNTs分散在40 mL的去离子水中,超声震荡5 min。称取0.08 g HfCl4加入CNTs悬浮液中,接着将其置于60℃恒温水浴中磁力搅拌2 h。向悬浮液中加入0.75 g聚乙烯吡咯烷酮(PVP)并进行真空脱泡处理,然后往其中滴加NaOH水溶液(20 mL,0.00625 mol/L)。将得到的混合液搅拌后装入水热反应釜中,随后置于反应釜高温炉中,在160℃下保温2 h后随炉冷却。抽滤、洗涤和干燥后得到反应产物,最后将产物进行550℃、3 h的煅烧。自然冷却后,获得了表面生长HfO2纳米颗粒的CNTs。
1.3 复合材料的制备
首先,使用TMV-700T公转自转真空脱泡机将环氧树脂(EP)、聚氨酯(PU)、丙三醇、2,4,6-三(二甲胺基甲基)苯酚(DMP-30)按50∶50∶6.7∶1的体积比混合均匀[21]。接着,将HfO2@CNTs均匀分散到聚合物基体中,并将该聚合物复合材料真空渗入到多孔CuAlMn骨架中。随后,将样品置于真空干燥箱中固化(具体工艺为:100℃、14 h + 140℃、8 h),得到HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料。图1给出了HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料的制备流程示意图。聚合物/CuAlMn、CNF/聚合物/CuAlMn和CNT/聚合物/CuAlMn复合材料的制备方法类似。表1所示为5种材料的简称和具体组成,CNFs和CNTs在聚合物基体中的质量分数皆为1%,表面生长HfO2颗粒之前的CNTs在聚合物基体中的质量分数也为1%。
图1
图1
HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料的制备流程示意图(CNT代表碳纳米管)
Fig.1
Schematic of preparation process of HfO2@CNT/polymer/CuAlMn composite (The abbreviations CNT and SMA represent carbon nanotube and shape memory alloy, respectively)
表1 材料的简称和具体组成
Table 1
Simplified representation | Alloy skeleton | Polymer matrix | Carbon nanomaterials dispersed in polymer |
---|---|---|---|
Porous CuAlMn SMA | CuAlMn | ||
Polymer/CuAlMn | CuAlMn | EP/PU | |
CNF/polymer/CuAlMn | CuAlMn | EP/PU | CNFs |
CNT/polymer/CuAlMn | CuAlMn | EP/PU | CNTs |
HfO2@CNT/polymer/CuAlMn | CuAlMn | EP/PU | HfO2@CNTs |
1.4 微观结构表征和性能测试
使用SmartLab 3 kW X射线衍射仪(XRD)对淬火态多孔CuAlMn SMA、CNTs和HfO2@CNTs进行物相分析。使用MIRA3 TESCAN扫描电子显微镜(SEM)对多孔合金骨架和复合材料的形貌进行表征。使用JEM-2100F透射电子显微镜(TEM)对多孔CuAlMn SMA和3种碳纳米材料的微观结构进行表征。使用Titan G2 60-300球差校正的TEM来表征HfO2@CNTs的微观结构和不同元素的分布。样品的室温单轴压缩实验在INSTRON 1346万能试验机上进行,样品尺寸为12 mm × 5 mm × 5 mm,压缩速率均为1 mm/min。样品的动态力学分析(DMA)在Q800动态热机械分析仪上进行,样品尺寸为20 mm × 5 mm × 3 mm,测试的频率和温度范围分别为0.1~200 Hz 和20~100℃,振幅为10 μm。
2 实验结果
2.1 微观结构表征
淬火态多孔CuAlMn SMA的SEM像如图2a和b所示。可见,CuAlMn骨架的孔隙均匀分布,相互连通,为三维蜂窝状结构,样品的烧结扩散充分,CuAlMn合金粉末之间已形成冶金化结合,CuAlMn合金基体中存在大量矛头状的马氏体组织。聚合物/CuAlMn复合材料的SEM像如图2c所示,显示该复合材料由聚合物基体和CuAlMn SMA两相组成,聚合物固化完全,两相之间的界面清晰,结合良好。图2d给出了淬火态多孔CuAlMn SMA的室温XRD谱,与块体CuAlMn SMA的XRD谱[22]基本相同。图2e和f分别为多孔CuAlMn 合金中远离宏观孔隙和孔隙边缘的马氏体的TEM像。可见,合金基体中远离孔隙的马氏体组织较粗大,马氏体变体边界清晰,相互平行,取向关系简单明了,变体条纹与(208)M晶面平行(M代表基体)。而孔隙边缘的马氏体组织更加细小,马氏体变体的取向关系复杂多变。这些组织特征是由宏观孔隙周围复杂和不均匀的应力、应变状态引起的[23]。图2g显示了多孔CuAlMn SMA中典型孪晶马氏体形貌的TEM像。可以看到部分马氏体变体之间形成对称结构,变体内部也存在许多孪晶和层错等亚结构。这些由于马氏体相变形成的各种界面(变体界面、孪晶面、层错等)在受迫振动下会发生界面运动,从而消耗能量[24,25]。图2h和i分别为图2g中I区域的HRTEM像和选区电子衍射(SAED)花样。XRD谱和SAED花样的结果都表明本工作制备的多孔CuAlMn合金的马氏体组织同样具有M18R结构。从图2i中还可见马氏体变体A和B的衍射花样显示出孪晶花样的对称特征,变体A/B和它们的点阵以孪晶面(208)为镜面呈反映对称(也可以看作是以孪生方向[
图2
图2
淬火态多孔CuAlMn SMA和聚合物/CuAlMn复合材料的SEM像,淬火态多孔CuAlMn SMA的室温XRD谱,远离孔隙、孔隙边缘以及典型孪晶马氏体的TEM像,及I区域的HRTEM像和选区电子衍射花样
Fig.2
SEM images of quenched porous CuAlMn SMA (a, b) and polymer/CuAlMn composite (c); XRD spectrum of quenched porous CuAlMn SMA at room temperature (M—martensite with M18R structure) (d); TEM images of the areas away from pores (e) and around pores (f), and typical twin martensite (g) of quenched porous CuAlMn SMA; HRTEM image (h) and SAED pattern (i) of the area I in Fig.2g
图3a~c分别为CNFs、CNTs和HfO2@CNTs的TEM像。可见,CNFs为较平直的管状,直径约为150 nm;CNTs为弯曲的管状,直径约为15 nm;从图3c中可以观察到CNT表面生长了许多细小弥散的纳米颗粒。CNTs和HfO2@CNTs的室温XRD谱见图3d。很明显,它们都在26.228°处都有一个C的(002)衍射峰。图3e为HfO2@CNTs微观形貌的STEM像。HfO2@CNTs的STEM-HAADF (高角环形暗场)像和能量色散谱仪(EDS)扫描结果如图3f所示,显示纳米颗粒中的Hf和O元素均匀分布。HfO2@CNTs的XRD谱和EDS结果都表明在CNT表面成功地原位生长了HfO2颗粒。如图3g~i所示分别为CNF/聚合物/CuAlMn、CNT/聚合物/CuAlMn和HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料的SEM像。可以看出,CNFs、CNTs和HfO2@CNTs在聚合物基体中都分散得比较均匀,管束之间没有明显的团聚或缠结。CNTs的管径比CNFs小得多,这意味着前者有更大的比表面积。HfO2颗粒的存在,一方面增加了HfO2/CNT的界面,另一方面也增加了HfO2/聚合物的界面。因此,3种相同体积占比的碳纳米材料分散在聚合物中时,HfO2@CNTs与聚合物之间的界面面积最大,CNTs次之,CNFs最小。
图3
图3
碳纳米纤维(CNFs)、CNTs和HfO2@CNTs的TEM像;CNTs和HfO2@CNTs的室温XRD谱;HfO2@CNTs的STEM像、STEM-HAADF像和EDS扫描结果;CNF/聚合物/CuAlMn、CNT/聚合物/CuAlMn和HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料的SEM像
Fig.3
TEM images of CNFs (a), CNTs (b), and HfO2@CNTs (c); XRD spectra of CNTs and HfO2@CNTs at room temperature (d); STEM image (e), STEM-HAADF image and EDS scanning results of HfO2@CNTs (f); SEM images of CNF/polymer/CuAlMn (g), CNT/polymer/CuAlMn (h), and HfO2@CNT/polymer/CuAlMn (i) composites
2.2 阻尼和力学性能
对5种样品进行了DMA测试,获得了样品的储能模量、损耗模量和损耗因子,一般用损耗因子(损耗模量与储能模量之比)来表征材料阻尼性能的好坏。5种样品的损耗因子和储能模量在室温下随频率变化曲线和100 Hz下随温度变化曲线分别如图4a和b所示。可以看出,多孔CuAlMn SMA的损耗因子和储能模量较低,孔隙中复合了聚合物以后,样品的损耗因子和储能模量有较大提升。在聚合物中加入不同种类的碳纳米材料后,复合材料的阻尼性能也有不同程度的提升。其中,HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn的阻尼性能最好,在室温下和0.1~200 Hz的频率范围内,损耗因子平均值为0.088,最大值可达0.102,CNT/聚合物/CuAlMn的阻尼性能次之。聚合物中添加CNFs后,复合材料的损耗因子在测试的频率和温度范围内没有明显的提升,不过其储能模量大幅提升,是5种样品里最高的,在室温下接近2500 MPa。图4c~e分别为多孔CuAlMn SMA、CNT/聚合物/CuAlMn和HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn样品的损耗因子及储能模量在1、10和100 Hz下随温度的变化曲线。可以看出,它们的损耗因子和储能模量都随着测试频率的提高而增大。随着测试温度的升高,CNT/聚合物/CuAlMn和HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn的储能模量随之下降,当温度高于70℃,2者的损耗因子也有所下降,多孔CuAlMn SMA的阻尼性能比较稳定。在20~100℃的温度范围内,HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn的损耗因子都在0.055以上。
图4
图4
5种材料的损耗因子和储能模量室温下随频率变化曲线和100 Hz下随温度变化曲线;多孔CuAlMn SMA、CNT/聚合物/CuAlMn和HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料的损耗因子和储能模量在1、10和100 Hz下随温度的变化曲线;5种材料室温下的压缩应力-应变曲线
Fig.4
Curves of five materials' loss factors and storage moduli with frequency at room temperature (a) and temperature at 100 Hz (b); temperature dependence curves of loss factors and storage moduli of porous CuAlMn SMA (c), CNT/polymer/CuAlMn (d), and HfO2@CNT/polymer/CuAlMn (e) at 1, 10, and 100 Hz; compressive stress-strain curves at room temperature of five materials (f)
5种材料的室温压缩应力-应变曲线见图4f。可见,多孔CuAlMn骨架的屈服强度最低,仅为9 MPa,在孔隙中复合聚合物后,样品的屈服强度大幅提升至24 MPa。在聚合物中添加碳纳米材料后,复合材料的强度进一步提升。其中,CNFs对聚合物的强化作用最显著,CNF/聚合物/CuAlMn的屈服强度可达30 MPa,HfO2@CNTs次之,CNTs对提升材料强度的影响最小。5种材料的压缩应力-应变曲线都可以明显区分出变形特征不同的2个阶段,即弹性区和平台振荡区[26]。在弹性区,应力还没达到屈服强度,应力与应变基本呈线性关系,这个阶段只与CuAlMn SMA基体的弹性变形有关。在平台区,应力-应变曲线表现为一个应力波动平台,这一阶段曲线上的锯齿波源于孔隙的变形和塌陷[27]。对于孔隙中渗入了聚合物复合材料的样品,由于聚合物对孔隙的坍塌有一定的阻碍作用,这一阶段的应力平台会更高。
表2列出了5种材料的密度、压缩屈服强度、弹性模量和损耗因子(室温,200 Hz)。不难发现, HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn的损耗因子(0.102)和弹性模量(1040 MPa)最高,同时强度(27 MPa)仅次于CNF/聚合物/CuAlMn,密度也仅为2.11 g/cm3。相比于同等孔隙率的CuAlMn骨架,HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料的弹性模量和压缩屈服强度分别提高了1倍和2倍。
表2 5种材料的综合性能数据
Table 2
Sample | Density g·cm-3 | Yield strength MPa | Elastic modulus MPa | Loss factor (25oC, 200 Hz) |
---|---|---|---|---|
Porous CuAlMn SMA | 1.43 | 9 | 642 | 0.058 |
Polymer/CuAlMn | 1.98 | 24 | 862 | 0.067 |
CNF/polymer/CuAlMn | 2.06 | 30 | 1029 | 0.068 |
CNT/polymer/CuAlMn | 2.05 | 26 | 907 | 0.088 |
HfO2@CNT/polymer/CuAlMn | 2.11 | 27 | 1040 | 0.102 |
图5将本工作中5种材料的阻尼性能(室温,低频振动)和密度与一些常用的合金[23,28,29]进行了比较。可以发现,HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料的密度比大部分常用的合金都小,阻尼性能还比它们好。在室温和低频振动下,其损耗因子能达到0.08,是多孔CuAlMn SMA (80%孔隙率)的2.5倍,是CuAlMn合金板材的8.5倍,是铝合金的20倍。综上所述,HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料综合性能优异,不仅比重小,有一定的强度,阻尼性能还很好,可在较宽的温度范围(20~100℃)和频率范围(0.1~200 Hz)内实现减振降噪,在航空航天和军事领域中的振动噪声控制方面有很好的应用前景。
图5
3 分析讨论
已有许多研究表明,记忆合金和聚合物都拥有相当可观的本征阻尼[7,21,30,31],并且高孔隙率的记忆合金骨架比表面积非常大,与聚合物之间形成了大量的宏观界面,当复合材料受到外力作用时,振动波由记忆骨架传递到聚合物需要穿过宏观界面,这个过程会损耗振动能[32]。CNF和CNT等碳纳米材料由于自身原子结合力大,结构相对稳定,其本征阻尼非常小。但是,它们分散在聚合物中能在微观尺度提供大量的界面,增加界面阻尼,从而显著提高材料的阻尼性能[33,34]。综合以上分析和相关文献[27,35,36]可总结得到,本工作制备的HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料中存在5项核心的阻尼机制:(1) 马氏体态形状记忆合金的本征阻尼;(2) 记忆合金/聚合物之间的界面阻尼;(3) 黏弹性聚合物的本征阻尼;(4) HfO2@CNTs/聚合物之间的界面阻尼;(5) HfO2@CNTs的本征阻尼。
与多孔CuAlMn SMA相比,在孔隙中复合了聚合物以后,材料的阻尼性能明显提升,这是因为增加了聚合物的本征阻尼和记忆合金/聚合物界面阻尼。在聚合物中添加CNTs后,复合材料的阻尼性能进一步提升,这主要是由于引入了CNTs/聚合物的微观界面阻尼。在CNTs表面原位生长HfO2颗粒以后,增加了HfO2/聚合物之间的微观界面。因此在CNTs体积分数相同的情况下,HfO2@CNTs能比CNTs提供更多的界面损耗,这可能是HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn比CNT/聚合物/CuAlMn阻尼性能好的一个主要原因。CNF/聚合物/CuAlMn复合材料内部也引入了CNFs/聚合物界面阻尼,可是相比于聚合物/CuAlMn复合材料,它的损耗因子没有提升反而略有下降。这可能是由于CNFs对聚合物基体的强化作用太大,使样品整体储能模量大幅增加,但是CNFs本身比表面积较小,引入的微观界面阻尼有限,样品损耗模量的增加幅度较小,最终导致样品的损耗因子没有明显提升。
图6
图6
三相模型示意图
Fig.6
Schematic of the three-phase model (Ri—radius of interface transition zone, Rf —radius of filler, lf—length of filler, ηf—loss factor of filler, ηi—loss factor of interface transition zone, ηm—loss factor of matrix)
用η、W、ε、E、G、R、l、V和P分别表示材料的损耗因子、应变能、应变、弹性模量、剪切模量、半径、长度、体积分数和多孔骨架的孔隙率;下标f、i和m分别表示填充物、界面过渡区和聚合物基体,m + f代表聚合物基体+纳米填充物的复合体系;下标1和2分别表示纳米填充物/聚合物微观界面和CuAlMn/聚合物宏观界面的情况。根据该三相模型,ηm + f为:
式中,Wf、Wi1和Wm分别为[40]:
式中,n1是与纳米填充物和微观界面过渡区的弹性性质和尺寸相关的系数[40],为:
然后再利用三相模型计算(CNFs + 聚合物)/CuAlMn复合体系的损耗因子(ηc),可得:
式中,WCuAlMn、Wi2和Wm + f分别为:
式中,n2是与CuAlMn和宏观界面过渡区的弹性性质和尺寸相关的系数,为:
联立
在具体的建模计算过程中,采用了以下常规的假设:(1) 假设CNFs、CNTs和HfO2@CNTs刚性不弯曲,且在聚合物中没有团聚现象。假设它们的弹性模量和本征损耗因子相同。由于它们的弹性模量相当,都远大于聚合物,假设它们与聚合物之间界面相的损耗因子相同;(2) CNTs上的HfO2纳米颗粒均匀复合在管子的表面,不考虑HfO2纳米颗粒与CNTs之间的界面作用。HfO2颗粒尺寸按平均值计算,体积分数由质量分数转换得到;(3) CuAlMn与聚合物之间的所有界面在微观尺度下为完美的平直界面。多孔CuAlMn SMA在计算时等效为CuAlMn骨架与空气的复合材料,空气的弹性模量为0;(4) 模型计算所涉及到的数据均为室温下的数据。所有损耗因子数据为室温下、0.1~200 Hz频率范围内测试数据的平均值。
Parameter | Symbol | Ref. | Sim. value |
---|---|---|---|
Elastic modulus of CuAlMn SMA | ECuAlMn | [32] | 20 GPa |
Elastic modulus of polymer | Em | [32] | 127 MPa |
Elastic moduli of CNFs, CNTs, and HfO2@CNTs | Ef | [41,42] | 1000 GPa |
Radius of HfO2 nanoparticles | 1 nm | ||
Radii of CNFs and CNTs | rf | [43] | 75 nm, 7.5 nm |
Lengths of CNFs and CNTs | lf | [43] | 15 μm, 1.5 μm |
Volume ratio of HfO2 nanoparticles to CNTs | 30% | ||
Loss factor of CuAlMn SMA | ηCuAlMn | [23] | 0.0094 |
Loss factor of polymer | ηm | [32] | 0.0662 |
Loss factors of CNFs, CNTs, and HfO2@CNTs | ηf | [40,44-46] | 0.0018 |
Loss factor of macroscopic and microscopic interface transition zone | ηi | [47-49] | 0.50 |
表4显示了5种材料损耗因子的实验值和模型计算值,以及界面总面积(包括宏观界面和微观界面)的计算结果。可见,样品损耗因子的计算值与实验值相当接近,三相模型的计算误差很小,5种材料的损耗因子与它们内部的界面总面积呈正相关关系。
表4 5种材料的界面总面积、损耗因子的实验值和计算值
Table 4
Sample | Total interface area (relative value) | Experimental value of loss factor | Calculated value of loss factor |
---|---|---|---|
Porous CuAlMn SMA | 1.0 | 0.0422 | 0.0436 |
Polymer/CuAlMn | 1.0 | 0.0592 | 0.0590 |
CNF/polymer/CuAlMn | 18.3 | 0.0577 | 0.0611 |
CNT/polymer/CuAlMn | 172.2 | 0.0782 | 0.0807 |
HfO2@CNT/polymer/CuAlMn | 265.7 | 0.0877 | 0.0896 |
通过模型计算还获得了复合材料中每个阻尼项(包括本征阻尼和界面阻尼)的应变能损耗占比,如表5所示。不难发现,多孔CuAlMn SMA的应变能耗散主要在合金基体和宏观界面处,当孔隙中复合了聚合物以后,增加了聚合物的本征阻尼,因此聚合物/CuAlMn复合材料的损耗因子增大。对于CNF/聚合物/CuAlMn复合材料,虽然增加了CNFs本征阻尼和微观界面阻尼,但是CNFs 的本征阻尼小到可忽略不计,并且由于CNFs的加入大幅增加了聚合物基体的弹性模量,聚合物与CuAlMn之间的弹性模量错配度减小,宏观界面相的剪切应变能减小,宏观界面阻尼减小,而CNFs由于自身的大管径,比表面积小,引入的微观界面阻尼十分有限,不足以抵消宏观界面阻尼减小带来的影响,所以复合材料的阻尼性能没有得到明显的提升。反观CNT/聚合物/CuAlMn复合材料,小管径的CNTs分散在聚合物中以后,增加了大量的微观界面阻尼,在微观界面处有相当可观的应变能耗散,这远大于宏观界面弹性错配度减小引起的负作用,因此最终复合材料阻尼性能显著提升。在CNTs表面原位生长HfO2颗粒以后,又增加了HfO2/CNT的界面和HfO2/聚合物的界面,这些界面的存在能够进一步增加复合材料中微观界面处的应变能耗散,因此HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn的阻尼性能比CNT/聚合物/CuAlMn好。这些样品界面损耗的总和(宏观界面+微观界面)依次增大,并且在复合材料总应变能损耗中的占比都在75%以上。综合以上分析可得,界面阻尼是本工作制备的复合材料的主要阻尼机制。
表5 5种材料中各个阻尼项的应变能损耗占比 (%)
Table 5
Sample | CuAlMn SMA | Macroscopic interface | Polymer | Microscopic interface | Filler |
---|---|---|---|---|---|
Porous CuAlMn SMA | 23.04 | 76.96 | - | - | - |
Polymer/CuAlMn | 13.90 | 77.78 | 8.32 | - | - |
CNF/polymer/CuAlMn | 13.02 | 72.27 | 5.18 | 8.40 | 1.13 |
CNT/polymer/CuAlMn | 9.67 | 45.29 | 5.13 | 38.86 | 1.05 |
HfO2@CNT/polymer/CuAlMn | 7.60 | 40.09 | 4.58 | 46.87 | 0.86 |
因此,有2种途径可以提升最终复合材料的阻尼性能。首先,可以增加界面面积(增加界面阻尼)。其次,可以增加每个组分的本征阻尼和阻尼贡献大的组分的比例(提高本征阻尼)。
4 结论
成功制备了一种HfO2@CNT/聚合物/CuAlMn复合材料。当合金骨架孔隙率为80%和CNTs质量分数为1%时,复合材料的压缩屈服强度和弹性模量分别达到27 MPa和1040 MPa,密度仅为2.11 g/cm3。在0.1~200 Hz和20~100℃的频域和温域内,其损耗因子在0.055以上,最大值可达0.102。该复合材料的力学性能和阻尼性能远优于多孔CuAlMn SMA,它的弹性模量和压缩屈服强度分别比相同孔隙率多孔CuAlMn骨架提高了1倍和2倍,损耗因子是相同孔隙率多孔CuAlMn骨架的2.5倍,是CuAlMn合金板材的8.5倍,是铝合金的20倍。三相模型计算结果表明,新型复合材料的主要阻尼机制是界面阻尼。增大界面面积可以显著增加界面处的能量耗散,从而提高复合材料的阻尼性能。由于比重小,具有一定的强度和优异的阻尼性能,该复合材料在航空航天和军事领域中的振动噪声控制方面有潜在的应用前景。
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