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金属学报, 2021, 57(7): 831-844 DOI: 10.11900/0412.1961.2020.00376

综述

核聚变堆偏滤器热沉材料研究现状及展望

彭吴擎亮1,2, 李强,1, 常永勤3, 王万景1,2, 陈镇1,2, 谢春意1, 王纪超1, 耿祥1, 黄伶明1,2, 周海山1,2, 罗广南1,2

1.中国科学院合肥物质科学研究院 等离子体物理研究所 合肥 230031

2.中国科学技术大学 合肥 230026

3.北京科技大学 材料科学与工程学院 北京 100083

A Review on the Development of the Heat Sink of the Fusion Reactor Divertor

PENG Wuqingliang1,2, LI Qiang,1, CHANG Yongqin3, WANG Wanjing1,2, CHEN Zhen1,2, XIE Chunyi1, WANG Jichao1, GENG Xiang1, HUANG Lingming1,2, ZHOU Haishan1,2, LUO Guangnan1,2

1.Institute of Plasma Physics, Hefei Institutes of Physical Science (HFIPS), Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031, China

2.University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China

3.School of Materials Science and Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China

通讯作者: 李 强，liqiang577@ipp.ac.cn，主要从事核聚变材料部件的研制及其与托卡马克等离子体的相互作用研究

收稿日期: 2020-09-21   修回日期: 2020-11-23   网络出版日期: 2021-06-15

基金资助: 国家自然科学基金项目.  11875288

Corresponding authors: LI Qiang, associate professor, Tel:(0551)65591507, E-mail:liqiang577@ipp.ac.cn

Received: 2020-09-21   Revised: 2020-11-23   Online: 2021-06-15

作者简介 About authors

彭吴擎亮，男，1996年生，博士生

摘要

偏滤器是磁约束核聚变装置最为关键的系统之一，直接承受强粒子流和高热流的冲击，服役环境十分苛刻，而满足偏滤器运行环境的热沉材料是聚变堆正常运行的关键之一。受控核聚变领域近30年的研究和工程经验表明，铜合金以高热导率、较高的强度、较好的热稳定性和抗中子辐照性能被认为是聚变堆偏滤器用热沉材料的首要候选材料，也可能是水冷偏滤器热沉材料的唯一候选材料。但是，根据现有商用铜合金在下一代聚变堆(中国聚变工程试验堆(CFETR)和示范性聚变核电厂(DEMO))偏滤器模拟工况下的表现，发现其无法满足CFETR偏滤器的运行要求。目前，CFETR装置的设计和预研工作已经开展并按计划稳步推进，此时适用于高热负荷部件的热沉材料研制工作就显得十分重要。本文依据中国聚变能发展路线图，介绍了下一代聚变堆偏滤器热沉材料的服役工况及其对热沉材料的要求，对现有的铜合金在下一代聚变堆偏滤器运行环境下可能存在的问题进行综合评述，最后针对我国CFETR偏滤器热沉材料的相关问题提出了应对策略。

关键词： 核聚变 ; 热沉材料 ; 铜合金 ; 面向等离子体部件 ; 偏滤器

Abstract

Divertor is one of the most important components of the magnetic confinement fusion device, which directly sustains the strong particle flow and high heat load during a harsh service circumstance. The heat sink material that accommodates the operation circumstance of the divertor is one of the crucial prerequisites to perform the normal operation of a fusion reactor. The research and engineering experiences over the past three decades indicate that copper alloys are the best and probably the only material group for the heat sink of the water-cooled target of a divertor owing to its high thermal conductivity, strength, thermal stability, and radiation resistance. However, on account of its performance under the typical irradiation scenario of a divertor in the next step fusion reactor, none of the existing commercial copper alloys can satisfy both the harsh working environment and engineering building requirements in the Chinese Fusion Engineering Test Reactor (CFETR). At present, the design and research of CFETR devices have been conducted and is progressing steadily according to the proposal. Therefore, the development of high-performance copper alloys or copper matrix composites for high heat flux components is essential. In this study, the working condition of the heat sink in the next step fusion reactor divertor was first introduced according to the Roadmap of Fusion Energy of China. Thus, the performance requirements for the heat sink and its potential application limitations in the future fusion reactor divertor were reviewed. Finally, certain countermeasures regarding the heat sink materials were proposed for the CFETR divertor.

Keywords： nuclear fusion ; heat sink ; copper alloy ; plasma-facing component ; divertor

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本文引用格式

彭吴擎亮, 李强, 常永勤, 王万景, 陈镇, 谢春意, 王纪超, 耿祥, 黄伶明, 周海山, 罗广南. 核聚变堆偏滤器热沉材料研究现状及展望. 金属学报[J], 2021, 57(7): 831-844 DOI:10.11900/0412.1961.2020.00376

PENG Wuqingliang, LI Qiang, CHANG Yongqin, WANG Wanjing, CHEN Zhen, XIE Chunyi, WANG Jichao, GENG Xiang, HUANG Lingming, ZHOU Haishan, LUO Guangnan. A Review on the Development of the Heat Sink of the Fusion Reactor Divertor. Acta Metallurgica Sinica[J], 2021, 57(7): 831-844 DOI:10.11900/0412.1961.2020.00376

人类的生存与发展离不开能源，能源短缺和环境污染是人类在21世纪面临的主要问题。在此背景下，受控核聚变作为少数可以满足大规模应用的可持续能源，自20世纪50年代以来持续受到广泛的关注与研究[1,2]。如今中国作为能源的生产、消费和进口大国，能源问题成为决定国民经济和国家安全的命脉。基于能源的长远需求，中国于2006年正式加入国际热核聚变实验堆(International Thermonuclear Experimental Reactor，ITER)计划，以开展聚变堆相关的工程和物理研究[3]。此外，为建立ITER和示范性聚变核电厂(demonstration fusion power plant，DEMO)之间的联系，我国正在设计建造中国聚变工程试验堆(Chinese Fusion Engineering Test Reactor，CFETR)。CFETR计划分为2个阶段：第一阶段的目标是实现稳态运行和氚自持，此时其聚变功率可达200 MW；第二阶段的目标是实现1 GW的聚变功率，以对未来DEMO聚变堆的相关技术进行验证[4,5]。

偏滤器是现代先进磁约束核聚变装置中的一个重要部件。现代先进托卡马克(Tokamak)通常采用极向偏滤器结构，其位于真空室的上下方[6,7]。偏滤器的作用是：(1) 排出来自聚变等离子体的能流和粒子流；(2) 有效地屏蔽来自器壁的杂质，减少对芯部等离子体的污染；(3) 排出核聚变反应过程中所产生的氦灰等产物，并提取有用的热量用于发电[8]。其中，等离子体损耗功率热量的迅速排出是聚变反应堆成功运行的关键，而面向等离子体部件(plasma-facing components，PFCs)是偏滤器区域中直接与等离子体相互作用的部件，承受来自等离子体的强粒子流和高热流的冲击，服役环境十分苛刻[9,10]。

为维持PFCs在如此严苛的工况下正常运行，目前的解决方案是在PFCs热沉材料中开流道通冷却剂，带走等离子体与PFCs相互作用产生的大量热量，从而确保热沉材料和面向等离子材料处于其许用温度范围内，使PFCs能够在聚变堆内正常服役。因此，偏滤器热沉材料的性能对聚变堆能否成功运行起着关键作用。从另一个角度来说，PFCs承受高热负荷的能力限制了聚变堆运行的最大功率，而热沉材料的热物理性能和力学性能是提高PFCs承受热负荷的关键。根据偏滤器热沉材料中冷却剂的类型，偏滤器可分为水冷偏滤器和氦冷偏滤器。ITER偏滤器已经确定采用水冷偏滤器，其示意图如图1[11]所示。欧洲DEMO和中国CFETR也准备采用类似ITER偏滤器的设计方案，即EU (欧盟) DEMO采用水冷作为基准设计理念，氦冷作为备选设计理念[12]，而中国CFETR偏滤器拟采用水冷作为基准设计理念[4]。

图1

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图1   ITER全钨偏滤器示意图，垂直靶板处面向等离子体单元，及穹顶处面向等离子体单元[11]

Fig.1   Schematic view of ITER tungsten divertor (a), and schematic illustrations of vertical target plasma-facing units (PFUs) (b) and dome PFUs (c) (ITER—International Thermonuclear Experimental Reactor, OFCu—oxygen free copper)[11]


目前我国CFETR装置的工程设计相关工作已经开展并按计划稳步推进，热沉材料将是CFETR偏滤器研制工作的关键之一。本文介绍了下一代聚变堆(CFETR、DEMO)偏滤器的服役工况及其对热沉材料的要求，并依据现有热沉材料的性能，综合评述了其在未来聚变堆中应用存在的问题。最后针对CFETR偏滤器热沉材料的相关问题提出了一些应对策略，希望能对改善我国核聚变堆偏滤器热沉材料的性能提供参考。

1 聚变堆中热沉材料的服役工况及性能要求

在聚变堆中，偏滤器PFCs所处的服役环境最为恶劣，PFCs不仅要承受高的热负荷，而且要经受高达14 MeV的中子辐照损伤。例如，与ITER相比，未来Tokamak装置(CFETR、DEMO)的PFCs不仅承受的热负荷更高(如CFETR偏滤器靶板上承受的峰值热负荷将超过20 MW/m2)[4,5]，而且其承受的稳态运行热负荷时间更长(如EU DEMO持续时间为2 h)[13]。另一方面，偏滤器PFCs还要承受高剂量的中子辐照损伤。据估算，EU DEMO偏滤器PFCs中钨铠甲的中子辐照损伤速率约3.4 dpa/fpy (displacements per atom (dpa) per full-power year (fpy))[14]，铜热沉的中子辐照损伤速率约10 dpa/fpy[15]。可见，偏滤器PFCs部件由多种材料构成，不同材料在承受相同剂量中子辐照时的损伤速率也有所差异，其中铜合金的损伤速率最大[12]。此外，偏滤器中不同区域的PFCs受到的高热负荷、中子辐照剂量有所不同。EU DEMO偏滤器的设计概念如图2[16]所示。计算发现，偏滤器靶板区域的PFCs受到的高热负荷最大，但其承受的辐照损伤较偏滤器其他区域的PFCs要小[12]。综上，作为偏滤器部件的热沉材料不仅要承受周期性高热负荷造成的损伤，同时还要承受高剂量的中子辐照损伤。并且，在高热负荷疲劳与中子辐照的协同效应下，热沉材料的热导率、强度和断裂韧性等性能会显著下降，从而降低热沉材料在聚变堆中的服役寿命[17~19]。因此，聚变堆偏滤器对热沉材料的基本要求是能在预测的热负荷和中子剂量下保持良好的热导率和足够的力学性能。

图2

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图2   EU DEMO偏滤器示意图和靶板区PFC模块截面示意图[16]

Fig.2   CAD model of the DEMO divertor cassette (a) and a target PFC mock-up with a schematic of the cross section (b) (CAD—computer aided design, DEMO—demonstration fusion power plant, PFC—plasma-facing component, ϕin—inner diameter)[16]


目前普遍认为，为满足聚变堆偏滤器的服役环境，对热沉材料的性能提出了以下基本要求：(1) 具有高的热导率；(2) 高温下具有较高的强度和断裂韧性等力学性能[9]；(3) 具有良好的抗中子辐照性能；(4) 具有长期服役的热稳定性[17]；(5) 具有较强的耐腐蚀性能，低的均匀腐蚀，无局部腐蚀(如晶间腐蚀或气蚀)；(6) 材料中氚的溶解度较低。可以看出，现有的材料很难同时满足上述众多的性能要求，因此在热沉材料的选择上，聚变领域内的共识是优先考虑高热导率。图3[20]采用降序方式列举了热导率大于50 W/(m·K)的元素种类，元素格内的数值是热导率，元素格背景呈深灰色说明不满足热沉材料的一些要求，具体要求见图3右下角，并与元素格上方所对应问题的标号相对应。可以发现，只有2种材料满足水冷偏滤器热沉材料的要求，分别是Cu和Fe。

图3

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图3   热导率大于50 W/(m·K)的纯金属材料[20]

Fig.3   Metallic elements with a thermal conductivity higher than 50 W/(m·K)[20]


纯Fe的热导率虽然较高，但是Fe一般是作为基体元素以低活化铁素体/马氏体钢(reduced activation ferritic/martensitic steel，RAFM钢)的形式在聚变堆中使用，而RAFM钢的热导率较低(如室温下Eurofer97的热导率约为28 W/(m·K)[21]，F82H的热导率约为31.3 W/(m·K) [22])，不适合作为热沉材料。W不适合作为热沉材料的原因是其韧脆转变温度较高(轧制纯W的韧脆转变温度为180~300℃[23])，为避免脆性失效，需要在其韧脆转变温度以上进行使用。但随着冷却剂温度的升高，不仅使得热沉材料遭受严重的水腐蚀[24]，而且会显著降低部件的热输运能力，使其不足以承受高热负荷。考虑到需要为临界热流(critical heat flux，CHF)留足够的安全裕度，以防止PFCs在发生慢瞬态事件中发生体沸腾和烧毁事故，冷却剂的温度应该低于160℃[25]。因此Fe和W二者均不适合作为热沉材料。综上所述，从高热导率角度看，铜合金似乎是最好的热沉材料，也可能是水冷偏滤器热沉材料的唯一候选材料。

2 铜合金及铜基复合材料

聚变领域多年的设计和工程经验表明，铜合金以高热导率、较高的强度、较好的热稳定性和抗中子辐照性能被认为是聚变堆偏滤器用热沉材料的首要候选材料，其重要性也已经被多年的研究所证实[26]。由于现有的商品化铜合金牌号众多，为便于阐述，本文根据强化机制将现有热沉材料分为三大体系，即沉淀硬化(precipitation hardened，PH)铜合金、弥散强化(dispersion strength，DS)铜合金和铜基复合材料。

2.1 沉淀硬化铜合金

PH铜合金是指化学成分不同或热机械加工工艺不同的可热处理铜合金[27]。一般的PH铜合金热处理过程为：首先在高温下进行固溶处理以溶解合金元素，然后进行水淬使合金元素在室温下处于过饱和状态，最后在适当的温度下进行时效热处理，使得过饱和元素在固溶体中以细小的沉淀相析出，并均匀分布在基体中起到沉淀强化的效果。例如用于ITER PFCs的CuCrZr合金热处理工艺就是在980~1000℃下固溶退火1 h，然后水淬，最后在450~480℃下时效2~4 h[28]。PH铜合金中细小的沉淀相不仅可以提高材料的强度，还可以抑制由于形成空洞导致的辐照肿胀，从而提高其抗中子辐照能力。此外，对固溶热处理后的铜合金通过冷加工处理后再进行时效处理可进一步提高材料的强度与硬度。

目前具有高热导率、高强度和抗辐照特性的核用商业铜合金有CuCrZr、CuNiBe和CuNiCrSi等，其中CuCrZr被用于现代Tokamak装置及ITER的热沉材料。为进一步优化CuCrZr合金的性能，提高其抗辐照能力，ITER对CuCrZr合金在原有的制备工艺上提出了更严格的成分范围和特殊热处理规范。主要是将材料中Cr (0.6%~0.9%，质量分数)与Zr (0.07%~0.15%，质量分数)的含量限制到很窄的范围，同时对杂质含量进一步进行了限制(杂质总含量< 0.1%，质量分数)，专门用于ITER的CuCrZr合金牌号为CuCrZr-IG[28]。

由于PH铜合金一般采用固溶+时效的方式提高材料的性能(如CuCrZr)，使得材料的性能对温度比较敏感，热处理过程或热加工过程均会对PH铜合金的强度和导电率造成显著的影响。PFCs在传统的制造过程中不可避免要处于许多高温阶段，如在PFCs的连接过程中，由于高温连接后不能对其进行快速淬火，使得铜合金的强度和热导率均有所下降。这是由于当温度超过PH铜合金的时效温度后，PH铜合金会发生过时效，其强度和热导率均会随着沉淀相的粗化/溶解而显著降低。虽然可以通过后期固溶处理+时效的方式使PFCs的接头性能恢复至材料原始强度的50%~70%[27]，但是由于PH铜合金的本身制备工艺与传统部件的制造工艺之间存在不可避免的冲突，PFCs很难表现出与原始材料一致的性能。

2.2 弥散强化铜合金

DS铜合金一般采用粉末冶金的方法，使纳米级的第二相颗粒弥散分布在Cu基体中，从而提高基体材料的强度和热稳定性。因此，其性能主要依赖于弥散相的种类、尺寸、体积分数、加工方法和冷加工程度等[29]。DS铜合金第二相颗粒的选择主要考虑热稳定性、化学稳定性、抗蠕变性能和抗热疲劳能力。目前，DS铜合金的弥散相包括氧化物(Al2O3、Y2O3)、氮化物(BN、Si3N4)、硼化物(TiB2、ZrB2)和碳化物(SiC、WC)。DS铜合金以其优异的高温稳定性、抗辐照性能[30]和改善后的力学性能(特别是屈服强度)，在未来聚变堆中展现出良好的应用前景，20多年来，一直被作为聚变堆的备选材料之一[31,32]。

目前同时具有高热导率、高强度和抗辐照特性的商用DS铜合金有GlidCop Al15、Al25、Al60和MAGT-0.2等合金[33]，这些合金的第二相颗粒是Al2O3，其中GlidCop Al25合金被列入ITER材料手册，命名为CuAl25-IG。商用DS铜合金的弥散相一般采用内氧化方法制备[34]，例如GlidCop铜合金的加工工艺是将Cu-Al合金熔化后水雾化制备成粉末，将粉末在900℃的流动空气状态中氧化1 h后，再将复合粉末在800℃的H2气环境下还原1 h，最后对粉末采用热挤压或热锻方法制备成形[35]。与Cu基体相比，Al2O3颗粒是惰性的，且其熔点高，Al2O3不容易在高温下长大或溶解，从而保证Cu-Al2O3合金具有较好的高温性能。但是，随着温度的升高，Cu-Al2O3合金出现均匀延伸率和断裂韧性下降，表现出高温脆性。这是由其制备过程所造成的，内氧化法制备Cu-Al2O3过程中，是将Cu-Al合金氧化成Al2O3，但在实际生产中Al2O3很容易粗化，且会形成Cu2O，从而削弱了Al2O3颗粒与基体间的结合力。此外，增加氧化物颗粒的含量可以提高铜合金的强度，但是其韧性和热导率随之下降[36]。

2.3 铜基复合材料

现有的商用铜合金并非针对聚变堆的高温环境研制，其高温性能较差，此时具有高导热性和高温强度的铜基复合材料可能是未来热沉材料选择之一。为了提高铜合金的高温性能，许多研究者通过在铜合金中加入耐高温的SiC纤维、W纤维和W颗粒分别制备成SiC纤维增强铜基复合材料、W丝增强铜基复合材料和W颗粒增强铜基复合材料[37~40]。虽然这些复合材料能够获得较高的高温强度，但是由于W和SiC具有较低的韧性和热导率，使得这类复合材料的延伸率和热导率相对较低。因此，目前关于铜基复合材料的研究大多以W与热沉材料间的过渡材料开展工作。此外，铜基复合材料在高热负荷测试过程中发现，Cu基体与W纤维界面处容易出现裂纹[41]，这促进了Cu基体与W纤维间的分离，使得材料的抗蠕变性能下降[42]。

3 铜热沉材料在聚变堆中面临的挑战

未来聚变堆(CFETR、DEMO) PFCs的热沉材料将服役在高中子剂量和高热负荷的环境下，现有的铜合金应用于上述环境将出现一系列问题，并且不同强化机制的铜合金，在服役过程中也出现不同的问题。在最近的多次国际会议上，对铜合金用于DEMO的关键问题开展了广泛的讨论[26]，现有的商用铜合金应用于未来聚变堆存在的关键问题是材料的高温性能和中子辐照效应限制了PFCs的性能，这对它们应用于未来聚变堆PFCs造成了不利影响。下文将介绍现有的铜合金在未来聚变堆中应用存在的问题及挑战。

3.1 中子辐照对铜热沉材料的影响

中子辐照会导致热沉材料出现热物理与力学性能下降、元素嬗变和活化等问题。纯Cu的热导率很高，在20~600℃之间，其热导率为360~400 W/(m·K)，PH和DS铜合金的热导率为纯Cu的80%~90%。受中子辐照后，铜合金的热导率将下降。图4[17]展示了中子辐照水平为2 dpa下CuCrZr与GlidCop Al25合金的热导率变化，在辐照温度为300℃时，GlidCop Al25的热导率约为未辐照时的68%。这是由于中子辐照导致溶质(主要是Ni、Zn、Co)嬗变和缺陷团簇的产生，从而降低了Cu和铜合金的热导率。有学者对铜合金电阻率与辐照剂量之间的关系进行了研究，发现在辐照温度为150℃、辐照剂量> 2 dpa时，铜合金电阻率达到饱和值，此时CuCrZr的电阻率与未辐照时相比增加约9 nΩ·m，GlidCop Al25增加约7 nΩ·m[17] (见图5[17])。此外，在EU DEMO偏滤器和第一壁对应的铜合金中子辐照水平下，热沉材料电导率的下降也是由溶质嬗变效应所主导，计算发现在经过2 MW·yr·m-2 (30 dpa)辐照后，CuCrZr合金的电导率降至约66%IACS[43]。

图4

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图4   中子辐照(2 dpa)对GlidCop Al25 IG和CuCrZr IG合金热导率的影响(辐照温度150和300℃)[17]

Fig.4   Neutron irradiation effect on the thermal conductivity of GlidCop Al25 IG and CuCrZr IG alloys irradiated to 2 dpa at the temperatures (Tirr) of 150 and 300oC[17]


图5

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图5   辐照损伤对GlidCop Al25 IG和CuCrZr IG合金电阻率的影响(辐照温度150和300℃)[17]

Fig.5   Radiation damage dose effect on the electrical resistivity of GlidCop Al25 IG and CuCrZr IG alloys irradiated at the temperatures of 150 and 300oC[17]


偏滤器的热沉材料处于高热负载和高中子辐照效应的环境下，为了能够迅速将PFCs面向等离子体面的大量热量带走，一般的冷却方式是在热沉材料中开流道通冷却剂，此时热沉材料既充当传导热流的介质，又承受PFCs在聚变堆中的热应力和电磁力等。一旦材料内部存在裂纹等缺陷，当裂纹扩展形成贯穿裂纹会造成冷却剂泄漏，此时堆芯内的等离子体放电将不能维持，造成聚变反应停止，迫使聚变堆紧急停堆。将涉核部件的结构设计建立在韧性机制上是被广泛接受的工程实践经验。因此，通常要求热沉材料需满足结构材料的标准，即材料不仅要具有足够的强度，同时还要有足够的断裂韧性。然而，中子辐照会对铜合金的断裂韧性与均匀延伸率造成影响，且不同类型的铜合金受中子辐照影响的程度也大不相同。具体影响如下：对于PH铜合金CuCrZr (见图6[44]和7[17])，在中子辐照剂量为0.3 dpa、20~200℃温度范围内，受中子辐照影响CuCrZr的均匀延伸率显著降低，其均匀延伸率从未辐照状态下的12%~16%降至4%左右，但此时中子辐照对断裂韧性基本无影响；中子辐照剂量为0.3 dpa、温度> 200℃时，CuCrZr的均匀延伸率与断裂韧性均略微降低，并且在整个温度区间内，中子辐照对其均匀延伸率和断裂韧性影响较小，均匀延伸率和断裂韧性都较高，分别为10%~12%和> 100 kJ/m2。对于DS铜合金CuAl25 (见图6[44]和7[17])，在中子辐照剂量为0.3 dpa、150~200℃温度范围内，其均匀延伸率由未辐照时的~6%降至~1%，其断裂韧性从未辐照时的~30 kJ/m2降至~5 kJ/m2。可见受中子辐照的影响，PH铜合金和DS铜合金均展现出低温辐照脆性，尽管CuCrZr的断裂韧性在低温辐照时优于CuAl25，但当中子辐照剂量> 0.5 dpa时，CuCrZr的均匀延伸率也较低(< 2%)，这是因为低温辐照将引起PH铜合金和DS铜合金发生明显硬化[45]。

图6

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图6   中子辐照对CuAl25和CuCrZr断裂韧性的影响[44]

Fig.6   Effect of neutron irradiation on initiation fracture toughness (J0.2BL) of CuAl25 IG0 (a) and CuCrZr (b) alloys (SE(B)—single edge bend, SG—side groove, Ttest—test temperature)[44]


图7

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图7   中子辐照对CuCrZr IG和CuAl25 IG均匀延伸率的影响[17]

Fig.7   Radiation damage dose effect on the uniform elongation of CuCrZr IG (a) and CuAl25 IG (b) alloys (CR + ann—cross-rolled and annealed at 1000oC, 1 h; SA + aged—solution annealing at 980°C, 1 h, and ageing at 480°C, 4 h)[17]


与此同时，铜合金在中子辐照下产生的嬗变产物也可以改变材料的力学性能和结构的完整性。图8[26]是PH铜合金CuCrZr和DS铜合金GlidCop在EU DEMO偏滤器相同辐照环境下材料成分的变化[26]。这2种材料由于成分和强化机制的不同，在相同剂量的中子辐照后产生的嬗变产物有所差异，但相同的是在CuCrZr和GlidCop中均产生了H和He，它们可在材料的晶界和其他界面上聚集，形成气泡和空洞从而削弱材料的强度与韧性。2种材料中产生的H含量相当，原因在于几乎所有的H都是中子与63Cu原子的相互作用产生的，这使得工程上可以通过调控65Cu含量降低63Cu原子含量，从而减少H的产生。GlidCop材料中产生的He含量更高，He原子在GlidCop中大约产生了160 appm (atomic parts per million)，而在CuCrZr中产生了100 appm。这是因为DS铜合金在制备时，为避免加工过程产生的脆性需加入硼作为脱氧剂，而中子在10B上的(n,nα)反应有一个非常高的横截面，使得嬗变反应在DS铜合金中更容易发生。

图8

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图8   在DEMO偏滤器辐照环境下CuCrZr和Glid-Cop材料成分的变化[26]

Fig.8   Composition before (black) and after (red) of CuCrZr (a) and Glidcop (b) following a typical irradiation scenario for a divertor in DEMO (appm—atomic parts per million)[26]


在材料的结构完整性方面，辐照肿胀引起的尺寸变化是一个潜在问题。在温度200~500℃内，受辐照的PH铜合金和DS铜合金可发生空洞肿胀，这会造成铜合金体积发生变化，但这一现象在PH铜合金(沉淀物未粗化)和DS铜合金中都不明显，辐照肿胀引起的铜合金体积变化见图9[46]。值得注意的是，在抗肿胀能力方面，DS铜合金较PH铜合金表现更好，DS铜合金即使在高剂量中子辐照时仍具有良好的抗肿胀能力。例如在450℃、中子辐照水平16和63 dpa条件下，GlidCop Al25的肿胀率分别为0.13%和0.28%[47,48]；而PH铜合金CuNiBe (退火+回火热处理态)在450℃，中子辐照水平16、47和63 dpa下的肿胀率分别为0.29%、3.05%和6.59%[47]。

图9

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图9   在约400℃下纯Cu和铜合金的体积肿胀与剂量关系[46]

Fig.9   Irradiation-induced volumetric swelling in pure copper and copper alloys at about 400oC (DS—dispersion strength)[46]


3.2 高热负荷对铜热沉材料的影响

现有的商用铜合金大多是针对25~300℃温度范围内的应用而开发，其在该温度区间具有热稳定性好、强度高、导电性好等特点。而未来的Tokamak装置(CFETR、DEMO)的偏滤器PFCs在聚变堆运行期间将承受10~20 MW/m2的热负荷[5,13]。有学者[49]模拟了EU DEMO聚变堆运行过程中PFCs中的热沉管(CuCrZr)在热负荷下的稳态温度及对应的热应力分布(图10[49])，发现在20 MW/m2的热负荷下，热沉管外壁顶部的温度将达到432℃(见表1[49])，在冷却时的应力约为400 MPa。可见在高热负荷下，铜合金热沉材料不仅要承受较高的温度，还要承受较高的热应力，现有的商用铜合金作为热沉材料应用于高热负荷部件时，材料将呈现出一系列问题，如强度和断裂韧性下降、高温蠕变等，这极大地限制了其作为热沉材料用于PFCs。

图10

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图10   EU DEMO PFCs热沉管(CuZrCr)在3种高热负荷下的稳态温度分布(左侧)及对应热应力分布(包括HHF过程中应力分布(中间)，及冷却过程应力分布(右侧))[49]

Fig.10   Equilibrated temperature fields in the pipe of the EU DEMO (ITER-like) PFCs model under three specified HHF loads (left column) and the corresponding thermal stress fields (hoop component) during the HHF loading (middle column) and in the cooling phase at 150oC (right column) (HHF—high heat flux)[49]


表1   EU DEMO PFCs热沉管给定位置的稳态温度[49] (oC)

Table 1  Steady state temperatures of the cooling pipe of the EU DEMO PFCs model at selected positions[49]

Position at the pipe10 MW·m-215 MW·m-220 MW·m-2
Outer interface (top)301376432
Inner wall (top)240284304
Outer interface (side)186204228
Inner wall (side)173184200
Interface (bottom)150150150

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PH和DS铜合金具有的高强度是选作偏滤器热沉材料的重要原因之一，但是随着温度的升高，其屈服强度均出现不同程度的下降[50]，特别是在温度> 0.5TM (TM为熔点)铜合金的强度更低，如图11[50]所示。此外，当温度接近0.5TM时，在热应力与高原子扩散率的共同作用下，将导致铜合金出现高温蠕变，这严重影响了铜合金在PFCs中的服役寿命。由于材料的热蠕变实验测试时间长，成本高，从而使得铜合金高温蠕变的数据相对较少，并且几乎所有的铜合金热蠕变数据都是通过短期实验获得的(10~100 h)。为解决上述问题，有学者通过研究铜合金的屈服强度与温度倒数之间的关系发现，可以利用屈服强度与温度倒数的曲线简单地展现铜合金产生热蠕变的难易程度，从而比较铜合金的抗热蠕变性能，一些铜合金屈服强度与温度倒数之间的关系如图12[51]所示。可是目前大多数的高强度和高导热率商用铜合金长时间处于300~400℃温度范围内，其屈服强度将显著降低，推测此时材料发生了明显的蠕变变形。这一推测在报道的有限铜合金热蠕变数据(见图13[52])中得到了证实[43,52,53]，如当CuCrZr在温度500℃且应力> 50 MPa时蠕变速率约为10-9 s-1 (3%/a)[43]。此外，中子辐照也会导致铜合金产生辐照蠕变，但是关于铜合金辐照蠕变的资料就更稀少，有限的研究[54,55]表明，当铜合金长时间服役在辐照水平10 dpa、应力50~100 MPa时，铜合金都会产生不可接受的线性变形(> 5%/a)。

图11

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图11   温度对铜合金屈服强度的影响[50]

Fig.11   The yield strength of several copper alloys as a function of temperature[50] (SAA—solution-annealed and aged condition, SA + CW + A—solution-annealed, cold-worked and aged condition, HT—heat treatment, AT—aged treatment)


图12

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图12   铜合金的屈服强度与温度倒数的关系[51]

Fig.12   Yield strength (σy/ E', corrected for temperature-dependent elastic modulus E′) vs reciprocal temperature for several copper alloys[51]


图13

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图13   铜合金的稳态热蠕变曲线[52]

Fig.13   Steady state thermal creep laws for several copper alloy[52]


高热负荷同时会影响铜合金热沉材料的断裂韧性，随着铜合金温度的升高其断裂韧性不断下降。图14[51]展示了一些铜合金的断裂韧性与温度之间的关系，在20~400℃范围，随着温度的升高，Cu-Al2O3、CuCrNb、CuNiBe和CuNiCrSi的断裂韧性持续降低，且呈线性关系。CuCrZr在温度低于200~250℃时，断裂韧性随温度升高而降低，但当温度> 250℃，断裂韧性基本不随温度变化。在300℃时，Cu-Al2O3、CuNiBe和CuNiCrSi的断裂韧性仅为10~30 MPa/m2，而此时CuCrZr和CuCrNb的断裂韧性较高，分别为> 100 MPa/m2和~70 MPa/m2。可见高温下CuCrZr断裂韧性较好，并且其断裂韧性是其他材料的2~3倍，这也是ITER选择CuCrZr作为偏滤器热沉材料的重要原因之一。此外，中子辐照与高热负荷对铜合金韧性的影响具有协同作用，图15[51]清晰地展示了CuCrZr的韧性(均匀延伸率与断裂韧性)在中子辐照和温度共同作用下的变化。受0.3 dpa中子辐照效应的影响，在50~200℃温度范围内，CuCrZr的均匀延伸率从未辐照状态下的15%~20%降至约1%，但此时中子辐照对材料的断裂韧性基本没影响；但随着温度的逐渐升高(T> ~200℃)，CuCrZr的均匀延伸率开始明显回升，但其断裂韧性却略微下降。综上所述，对于CuCrZr，在20~250℃温度范围内辐照硬化起主导作用，此时材料表现为辐照脆性，其强度和均匀延伸率较低；随着温度继续上升，其辐照硬化现象逐渐消失，但开始产生辐照蠕变，当温度> ~300℃辐照蠕变与热蠕变引发的蠕变效应起主导作用，此时CuCrZr将产生明显的塑性变形，这使得CuCrZr的最佳使用温度区间非常窄，仅为250~300℃[56]。

图14

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图14   温度对铜合金断裂韧性的影响[51]

Fig.14   Temperature dependence of the fracture toughness of several copper alloys[51]


图15

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图15   中子辐照和温度对CuCrZr均匀延伸率与断裂韧性的影响[51]

Fig.15   Effects of fission neutron irradiation and test temperature on uniform elongation (eU) and fracture toughness of CuCrZr[51]


3.3 部件制造对铜热沉材料的影响

在关注热沉材料各项性能的同时，需要考虑铜合金在PFCs制造期间，受到制造工艺如热等静压、钎焊等连接过程产生的附加热循环的影响。这些热循环过程将会造成合金的沉淀物/强化相发生溶解或粗化，影响材料的力学性能和热物理性能。对于PH铜合金，如CuCrZr作为热沉的PFCs，目前各国在PFCs的制造过程中多采用热等静压(hot isostatic pressing，HIP)、钎焊(braze)、氩弧焊(tungsten inert gas welding，TIG)和电子束焊(electron beam welding，EB)等连接方法。但CuCrZr对热过程敏感，退火温度对其力学性能影响较大，如图16[57]所示。原型件中的CuCrZr合金在经历焊接热循环过程后会发生过时效，使其强度和热导率都有所下降。解决方法多为焊后对部件进行固溶退火+时效热处理，从而使得接头位置的强度恢复至原来的50%~70%[27]。与PH铜合金相比，DS铜合金对后热处理过程的敏感性较小，例如Cu-Al2O3铜合金的软化温度> 900℃[58]，这使其使用温度范围远远高于一般的PH铜合金，但这也使得DS铜合金不能像PH铜合金可以通过热处理的方法提高材料的性能。DS铜合金的性能很大程度上取决于加工路线，之后的热处理过程对其影响较小。并且，当使用熔化焊的方法对其进行连接时，合金的微观组织会被完全破坏，使得焊接接头的力学性能无法恢复，造成不可挽回的损失。因此，对于DS铜合金的部件制造工艺推荐使用非熔化的焊接方法，如摩擦焊、热等静压焊和爆炸焊等，有限的焊接性在一定程度上限制了DS铜合金用于PFCs。

图16

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图16   退火温度(保温2 h)对CuCrZr合金抗拉强度和屈服强度的影响[57]

Fig.16   Effect of anneal temperature (holding time of 2 h) on tensile and yield strength of CuCrZr alloy [57]


4 CFETR热沉材料的应对策略

目前聚变堆实验装置使用的商用铜合金(如ITER选用的CuCrZr)并不是专门为聚变堆环境的高温应用而设计的，其开发背景是铜合金在室温附近具有高强度和高导电性，如应用于电阻焊电极、水冷铸造模具和强磁体等[59]。大量的研究表明，这些铜合金在300℃附近(未辐照或裂变中子辐照)时的各方面性能相对较好。但是当温度高于300℃时，由于合金内的沉淀物在高温下发生过时效或扩散，这些铜合金展现出了一些问题(如蠕变、强度和断裂韧性下降等)，性能明显下降，使其不适合作为热沉材料应用于聚变堆。为解决将来CFETR偏滤器用热沉材料问题，需要从开发适用于高热负荷部件的新型铜合金和改善PFCs结构设计等方面进行努力。

4.1 开发新型铜基材料

材料科学在开发具有更大操作温度范围的新材料方面扮演着重要的角色，针对聚变堆运行环境，需要设计出适用于400~500℃下的高性能铜合金或铜基复合材料。通过以下方式可以有效提高铜基材料的高温性能和抗中子辐照性能：(1) 在Cu基体中引入高熔点的沉淀物/强化相，如引入Laves相，或通过添加适当的元素使铜合金中形成2种沉淀物结构(bi-modal precipitate microstructures)；(2) 加入一些有益元素使得弥散强化相细化并均匀分布在基体中；(3) 在Cu基体中加入高熔点的材料以形成复合材料。现有的研究[60~64]表明，上述3种方式可行。

例如，在新型PH铜合金方面，Li等[60]开发出一种高强度和高热稳定的新型铜合金CuCrZrFeTiY，该合金通过在Cu基体中添加Fe、Ti、Cr、Zr和Y元素，使得铜基体中存在2种类型的沉淀物，一种是粗大的Cr1.4Fe (16.4 nm)，另一种是细小的Cr (3 nm)，这2种沉淀物与位错间的交互作用提高了铜合金的强度和热稳定性。即使经过500℃时效，CuCrZrFeTiY合金仍同时具有较高的强度(抗拉强度UTS = 514 MPa，屈服强度YS = 473 MPa)、较高的电导率(82%IACS)和较高的软化温度(> 500℃)。在新型DS铜合金方面，Aghamiri等[61]通过机械合金化方法制备出一种晶粒尺寸为1.14μm的DS铜合金Cu-0.42%Y2O3 (质量分数)，研究了不同研磨时间对DS铜合金粉末尺寸的影响，当机械合金化的粉末研磨48 h后，合金粉末的晶粒尺寸显著下降，可降至28 nm；合金的位错密度和Vickers硬度明显提高，分别可提高至1.7 × 1015 m-2和226 HV0.1。利用机械合金化+研磨48 h制备的DS铜合金Cu-0.42%Y2O3 (质量分数)的屈服强度可达272 MPa，延伸率为12%，力学性能基本与CuAl25相当。Zhou等[62]制备出一种高热稳定的DS铜合金Cu-5%Y2O3 (体积分数)-0.4%Ti (质量分数)，研究了不同质量分数的Ti加入到Cu-Y2O3中对合金热稳定性的影响。发现加入微量的Ti能够有效抑制Y2O3颗粒在退火过程中的长大，当Ti含量大于0.4%后，随退火温度升高硬度基本保持不变，即使经过1000℃退火硬度基本保持不变，能够显著提高合金的热稳定性。Zhuo等[63]在液相线温度下利用原位反应制备了高强度的DS铜合金Cu-0.9%Y2O3 (体积分数)，并研究了Y2O3颗粒的成核和生长过程。合金Cu-0.9%Y2O3中Y2O3颗粒的平均直径是5 nm，并且Y2O3与Cu基体间的错配度δ = 0.036 (< 0.05)，说明Y2O3与Cu基体两者间是共格界面，这使其力学性能得到很大改善。使用原位反应制备的Cu-0.9%Y2O3铜合金室温下的抗拉强度达590 MPa，总延伸率为22%。在铜基复合材料方面，Muller等[64]开发出多种类型的铜基复合材料，并对其作为高热负载PFC热沉材料的可行性研究了很多年，其中铜基纤维增强复合材料Wf /Cu因其高导热率(20~1000℃，260~240 W/(m·K))和高强度(200~600℃，UTS = 800~400 MPa)等性能有潜力作为PFCs的热沉材料。

4.2 设计新型PFC结构

用于ITER偏滤器靶板区域的PFCs是mono-block结构，即钨铠甲块中穿过一根CuCrZr冷却管，2者之间通过无氧铜中间层连接，CuCrZr管既是模块的结构支撑，同时也对模块进行冷却。这种类型的PFCs也被考虑用于中国CFETR和欧洲DEMO偏滤器，但是受限于CuCrZr高温性能，CuCrZr不能直接满足CFETR/DEMO偏滤器PFCs的需求。这就需要创新的工程设计，以缓解当前材料的性能与结构需求之间的矛盾，即在结构设计中，热沉材料的运行温度范围应在损伤程度和导热能力之间进行最优的选择。为解决这个问题，国内外在新型PFCs上开展了许多研究。例如在现有铜合金的性能上，可以对ITER-like mono-block的结构进行优化，改善热沉材料的服役环境，提高其服役寿命，进而提高PFCs的热疲劳寿命。如在中间层设计“thermal break”的结构[65]，可以调节W/Cu模块的应力分布与温度分布，有效降低W与CuCrZr之间应力不匹配程度。通过使用梯度层[66]，调节W/Cu模块的应力分布，降低CuCrZr受到的应力。

5 结语与展望

自2009年ITER国内专项启动后，越来越多的高校、科研院所和企业加入了聚变研究的队伍，使我国的磁约束聚变研究取得了长足的进步，尤其以聚变堆部件的制造技术取得显著进展，很多部件可实现自主工业化批量生产，性能可达到国际先进水平。根据中国磁约束聚变发展路线图，我国磁约束聚变发展的下一个目标将建设中国聚变工程试验堆，目前，CFETR装置的研制工作已经开展并按计划稳步推进，而适用于高热负荷部件的热沉材料研制工作就显得十分重要。

聚变领域近30年的研究和工程经验表明，铜合金似乎是最好的热沉材料，也可能是水冷偏滤器热沉材料的唯一候选材料。尽管CuCrZr的高温性能不太理想，但从现有候选热沉材料看，CuCrZr还有希望用于未来聚变堆偏滤器PFCs。虽然目前国内外提出了一些适用于未来聚变堆用的高性能铜合金，但这些材料仍需开展中子辐照和高热负荷等方面的性能测试，从而验证材料的各方面性能。可以预见，未来聚变堆偏滤器热沉材料的重点工作将是新型铜基材料的研制、新型PFCs结构的设计与优化、新型铜基材料的中子辐照性能测试、新型铜基材料在PFCs中的高热负荷测试和新型铜基材料工业化批量生产。并且，争取创立我国的聚变堆用铜合金品牌，完善材料性能数据库，促进我国甚至世界的聚变能应用发展。

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