Non-crystalline structure in solidified gold-silicon alloys
1
1960
... 自20世纪50年代被首次报道以来[1 ] ，金属玻璃的研究热潮几经起伏，每一次研究热潮的出现都是基于对非晶基本物理问题认识的突破，并大大推动了相关基础科学研究及应用技术的发展.当前非晶形成能力、低温塑性等问题依然是制约金属玻璃应用的瓶颈，而有效解决这些问题的关键在于对金属玻璃研究中2个尚未阐明的基本科学问题——“玻璃转变”和“剪切变形”的更深刻认识.玻璃转变主要表现为随着温度的降低，金属玻璃体系在玻璃转变温度附近从过冷液态到固态的转变，对应于其结构整体弛豫冻结，与金属玻璃的制备和形成能力密切相关；剪切变形则是金属玻璃在外力场下产生局域剪切带的结构流变失稳，关系到金属玻璃的应用.因而，关于“玻璃转变”和“剪切变形”的问题实际上是一个围绕金属玻璃的结构模型及其如何在外场下失稳的问题. ...
A geometrical approach to the structure of liquids
2
1959
... 原子结构是材料理论建立的基石，是探索材料结构性能关系的前提和基础.自金属玻璃被发现以来，针对金属玻璃微观结构的探索和表征一直是研究人员关注的焦点.基于理论分析和计算模拟，人们对其原子结构的认识经历了从原子无序到原子密堆[2 ~4 ] 到原子团簇密堆[5 ~7 ] 的精彩历程——将描述原子结构的参量从成千上万的单个原子简化成了成百上千的具有相似对称性的原子团簇.1959年，Bernal[2 ] 从纯几何分析方法出发，提出简单液体的硬球无规密堆(hard sphere dense random packing)模型.Finney[8 ] 提出了原子团簇模型，在此基础上，Miracle等[5 ] 和Sheng等[7 ] 考虑金属玻璃组成原子尺寸的差异，分别提出了相似的团簇密堆模型，将溶质原子为中心、最近邻原子为壳层的团簇作为金属玻璃结构模型的基本组成单位. ...
... [2 ]从纯几何分析方法出发，提出简单液体的硬球无规密堆(hard sphere dense random packing)模型.Finney[8 ] 提出了原子团簇模型，在此基础上，Miracle等[5 ] 和Sheng等[7 ] 考虑金属玻璃组成原子尺寸的差异，分别提出了相似的团簇密堆模型，将溶质原子为中心、最近邻原子为壳层的团簇作为金属玻璃结构模型的基本组成单位. ...
Packing of spheres: Co-ordination of randomly packed spheres
1
1960
... 原子结构是材料理论建立的基石，是探索材料结构性能关系的前提和基础.自金属玻璃被发现以来，针对金属玻璃微观结构的探索和表征一直是研究人员关注的焦点.基于理论分析和计算模拟，人们对其原子结构的认识经历了从原子无序到原子密堆[2 ~4 ] 到原子团簇密堆[5 ~7 ] 的精彩历程——将描述原子结构的参量从成千上万的单个原子简化成了成百上千的具有相似对称性的原子团簇.1959年，Bernal[2 ] 从纯几何分析方法出发，提出简单液体的硬球无规密堆(hard sphere dense random packing)模型.Finney[8 ] 提出了原子团簇模型，在此基础上，Miracle等[5 ] 和Sheng等[7 ] 考虑金属玻璃组成原子尺寸的差异，分别提出了相似的团簇密堆模型，将溶质原子为中心、最近邻原子为壳层的团簇作为金属玻璃结构模型的基本组成单位. ...
A structural model for metallic glasses
3
2004
... 原子结构是材料理论建立的基石，是探索材料结构性能关系的前提和基础.自金属玻璃被发现以来，针对金属玻璃微观结构的探索和表征一直是研究人员关注的焦点.基于理论分析和计算模拟，人们对其原子结构的认识经历了从原子无序到原子密堆[2 ~4 ] 到原子团簇密堆[5 ~7 ] 的精彩历程——将描述原子结构的参量从成千上万的单个原子简化成了成百上千的具有相似对称性的原子团簇.1959年，Bernal[2 ] 从纯几何分析方法出发，提出简单液体的硬球无规密堆(hard sphere dense random packing)模型.Finney[8 ] 提出了原子团簇模型，在此基础上，Miracle等[5 ] 和Sheng等[7 ] 考虑金属玻璃组成原子尺寸的差异，分别提出了相似的团簇密堆模型，将溶质原子为中心、最近邻原子为壳层的团簇作为金属玻璃结构模型的基本组成单位. ...
... [5 ]和Sheng等[7 ] 考虑金属玻璃组成原子尺寸的差异，分别提出了相似的团簇密堆模型，将溶质原子为中心、最近邻原子为壳层的团簇作为金属玻璃结构模型的基本组成单位. ...
... 空间排布的拓扑特征之外，多组元金属玻璃体系复杂的中程序特征还与组元之间化学相互作用导致的结构不均匀性密切相关.Miracle[5 ] 提出的团簇密堆结构模型中，并没有涉及到金属玻璃各组元之间的键合性质，准等同团簇密堆模型也仅考虑了组元的原子尺寸比对非晶形成能力的影响，然而后续研究工作发现，具有优异玻璃形成能力的多元金属玻璃体系，在拓扑序之外，金属原子之间还存在着多体相互作用，出现局域原子堆积密度偏离计算得出的宏观平均堆积密度的情况，倾向于形成化学短程序[17 ,25 ,26 ] ；金属玻璃体系组成大致可分为金属和类金属原子2类，不同原子大小的差异和不同元素之间产生的化学效应，使得局域特征团簇的类型更加多样，显著增加了体系结构的复杂度[17 ] ，同时也会有效改善体系的非晶形成能力.Cheng等[27 ] 发现，添加微量的Al元素可以提高CuZr体系中局域特征团簇的含量及团簇之间的连接度，显著改善体系的非晶形成能力，并指出这种稳定化效应是拓扑结构变化和键长缩短(电子相互作用)共同作用的结果. ...
The influence of efficient atomic packing on the constitution of metallic glasses
0
2003
Atomic packing and short-to-medium-range order in metallic glasses
3
2006
... 原子结构是材料理论建立的基石，是探索材料结构性能关系的前提和基础.自金属玻璃被发现以来，针对金属玻璃微观结构的探索和表征一直是研究人员关注的焦点.基于理论分析和计算模拟，人们对其原子结构的认识经历了从原子无序到原子密堆[2 ~4 ] 到原子团簇密堆[5 ~7 ] 的精彩历程——将描述原子结构的参量从成千上万的单个原子简化成了成百上千的具有相似对称性的原子团簇.1959年，Bernal[2 ] 从纯几何分析方法出发，提出简单液体的硬球无规密堆(hard sphere dense random packing)模型.Finney[8 ] 提出了原子团簇模型，在此基础上，Miracle等[5 ] 和Sheng等[7 ] 考虑金属玻璃组成原子尺寸的差异，分别提出了相似的团簇密堆模型，将溶质原子为中心、最近邻原子为壳层的团簇作为金属玻璃结构模型的基本组成单位. ...
... [7 ]考虑金属玻璃组成原子尺寸的差异，分别提出了相似的团簇密堆模型，将溶质原子为中心、最近邻原子为壳层的团簇作为金属玻璃结构模型的基本组成单位. ...
... 通过对无序结构进行空间分割，原子团簇模型给出金属玻璃中每一个原子的局域构型及其几何和对称性信息[7 ,9 ~11 ] ，并对具有相似局域结构的原子进行归类，将金属玻璃结构模型的基本组成简化为上百种具有特定对称性的团簇；进而分析各团簇的比重，提出了“特征团簇”(如二十面体团簇)和“局域对称性”(如局域五次对称性)等描述金属玻璃结构短程序特征的参量.然而，由于现代微观结构分析与表征技术，如X射线衍射等对金属玻璃微观结构的分析能力非常有限，理论分析和计算模拟研究中可以参照/对比的实验数据通常是采用中子衍射等技术手段获得的结构因子，但是基于一维衍射信息得到的三维非晶微观原子构型不具备唯一性[12 ] .因而，基于计算模拟研究提出的原子结构“特征团簇”来描述真实金属玻璃材料结构的短程序是否合理是当时人们关心的焦点问题之一. ...
Random packings and the structure of simple liquids I. The geometry of random close packing
1
1970
... 原子结构是材料理论建立的基石，是探索材料结构性能关系的前提和基础.自金属玻璃被发现以来，针对金属玻璃微观结构的探索和表征一直是研究人员关注的焦点.基于理论分析和计算模拟，人们对其原子结构的认识经历了从原子无序到原子密堆[2 ~4 ] 到原子团簇密堆[5 ~7 ] 的精彩历程——将描述原子结构的参量从成千上万的单个原子简化成了成百上千的具有相似对称性的原子团簇.1959年，Bernal[2 ] 从纯几何分析方法出发，提出简单液体的硬球无规密堆(hard sphere dense random packing)模型.Finney[8 ] 提出了原子团簇模型，在此基础上，Miracle等[5 ] 和Sheng等[7 ] 考虑金属玻璃组成原子尺寸的差异，分别提出了相似的团簇密堆模型，将溶质原子为中心、最近邻原子为壳层的团簇作为金属玻璃结构模型的基本组成单位. ...
Correlation between the elastic modulus and the intrinsic plastic behavior of metallic glasses: The roles of atomic configuration and alloy composition
2
2009
... 通过对无序结构进行空间分割，原子团簇模型给出金属玻璃中每一个原子的局域构型及其几何和对称性信息[7 ,9 ~11 ] ，并对具有相似局域结构的原子进行归类，将金属玻璃结构模型的基本组成简化为上百种具有特定对称性的团簇；进而分析各团簇的比重，提出了“特征团簇”(如二十面体团簇)和“局域对称性”(如局域五次对称性)等描述金属玻璃结构短程序特征的参量.然而，由于现代微观结构分析与表征技术，如X射线衍射等对金属玻璃微观结构的分析能力非常有限，理论分析和计算模拟研究中可以参照/对比的实验数据通常是采用中子衍射等技术手段获得的结构因子，但是基于一维衍射信息得到的三维非晶微观原子构型不具备唯一性[12 ] .因而，基于计算模拟研究提出的原子结构“特征团簇”来描述真实金属玻璃材料结构的短程序是否合理是当时人们关心的焦点问题之一. ...
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
Atomic-level structure and structure-property relationship in metallic glasses
0
2011
Direct observation of local atomic order in a metallic glass
2
2011
... 通过对无序结构进行空间分割，原子团簇模型给出金属玻璃中每一个原子的局域构型及其几何和对称性信息[7 ,9 ~11 ] ，并对具有相似局域结构的原子进行归类，将金属玻璃结构模型的基本组成简化为上百种具有特定对称性的团簇；进而分析各团簇的比重，提出了“特征团簇”(如二十面体团簇)和“局域对称性”(如局域五次对称性)等描述金属玻璃结构短程序特征的参量.然而，由于现代微观结构分析与表征技术，如X射线衍射等对金属玻璃微观结构的分析能力非常有限，理论分析和计算模拟研究中可以参照/对比的实验数据通常是采用中子衍射等技术手段获得的结构因子，但是基于一维衍射信息得到的三维非晶微观原子构型不具备唯一性[12 ] .因而，基于计算模拟研究提出的原子结构“特征团簇”来描述真实金属玻璃材料结构的短程序是否合理是当时人们关心的焦点问题之一. ...
... 结合先进的纳米电子束衍射实验和计算模拟研究，陈明伟研究组[11 ] 首次直接给出了金属玻璃材料中局域“特征团簇”存在的实验证据.基于纳米电子束衍射和球差校正透射电子显微镜，借助直径与原子团簇大小相当的电子纳米探针，实验观察到了金属玻璃材料中亚纳米尺度上的局域结构衍射图样；通过第一性原理计算模拟，运用局域多面体建模和Voronoi多面体分析，获得了该金属玻璃体系原子尺度的局域结构信息和“特征团簇”；“特征团簇”的模拟衍射图案与局域结构的实验衍射图样的一致性，明确了在纳米电子束衍射实验中观察到的金属玻璃材料在亚纳米尺度上的特征衍射图案的根源是其原子结构中的特征局域团簇，解决了“局域团簇是否真实存在”这一金属玻璃领域关注的焦点问题，为基于计算模拟研究金属玻璃原子结构的团簇模型及其物性提供了实验支持，也为基于实验模拟相结合的模式来研究非晶态材料结构及其演化提供了有效的方法和开启了新的可能[13 ] .基于该方法，Hirata等[14 ] 进而对金属玻璃材料结构中的局域二十面体序进行表征，揭示了该类局域团簇普遍存在着不同程度上的几何结构畸变，反映了金属玻璃结构原子尺度的本征非均匀性.通过实验表征技术与第一性原理模拟相结合，我们还揭示了GeSbTe相变材料在晶化-非晶化转变过程中原子尺度的结构畸变和局域原子重排特征，加深了对相变材料中超快相变过程及其结构-光学性质关联的理解[15 ,16 ] .同时，金属玻璃中还存在着一定数目的结构不稳定原子团簇[17 ] ，在温度或应力等外场作用下极易发生构型重排，它们与非晶结构的失稳有着潜在的关联. ...
The local structure of amorphous silicon
1
2012
... 通过对无序结构进行空间分割，原子团簇模型给出金属玻璃中每一个原子的局域构型及其几何和对称性信息[7 ,9 ~11 ] ，并对具有相似局域结构的原子进行归类，将金属玻璃结构模型的基本组成简化为上百种具有特定对称性的团簇；进而分析各团簇的比重，提出了“特征团簇”(如二十面体团簇)和“局域对称性”(如局域五次对称性)等描述金属玻璃结构短程序特征的参量.然而，由于现代微观结构分析与表征技术，如X射线衍射等对金属玻璃微观结构的分析能力非常有限，理论分析和计算模拟研究中可以参照/对比的实验数据通常是采用中子衍射等技术手段获得的结构因子，但是基于一维衍射信息得到的三维非晶微观原子构型不具备唯一性[12 ] .因而，基于计算模拟研究提出的原子结构“特征团簇”来描述真实金属玻璃材料结构的短程序是否合理是当时人们关心的焦点问题之一. ...
Reflections from the glass maze
1
2011
... 结合先进的纳米电子束衍射实验和计算模拟研究，陈明伟研究组[11 ] 首次直接给出了金属玻璃材料中局域“特征团簇”存在的实验证据.基于纳米电子束衍射和球差校正透射电子显微镜，借助直径与原子团簇大小相当的电子纳米探针，实验观察到了金属玻璃材料中亚纳米尺度上的局域结构衍射图样；通过第一性原理计算模拟，运用局域多面体建模和Voronoi多面体分析，获得了该金属玻璃体系原子尺度的局域结构信息和“特征团簇”；“特征团簇”的模拟衍射图案与局域结构的实验衍射图样的一致性，明确了在纳米电子束衍射实验中观察到的金属玻璃材料在亚纳米尺度上的特征衍射图案的根源是其原子结构中的特征局域团簇，解决了“局域团簇是否真实存在”这一金属玻璃领域关注的焦点问题，为基于计算模拟研究金属玻璃原子结构的团簇模型及其物性提供了实验支持，也为基于实验模拟相结合的模式来研究非晶态材料结构及其演化提供了有效的方法和开启了新的可能[13 ] .基于该方法，Hirata等[14 ] 进而对金属玻璃材料结构中的局域二十面体序进行表征，揭示了该类局域团簇普遍存在着不同程度上的几何结构畸变，反映了金属玻璃结构原子尺度的本征非均匀性.通过实验表征技术与第一性原理模拟相结合，我们还揭示了GeSbTe相变材料在晶化-非晶化转变过程中原子尺度的结构畸变和局域原子重排特征，加深了对相变材料中超快相变过程及其结构-光学性质关联的理解[15 ,16 ] .同时，金属玻璃中还存在着一定数目的结构不稳定原子团簇[17 ] ，在温度或应力等外场作用下极易发生构型重排，它们与非晶结构的失稳有着潜在的关联. ...
Geometric frustration of icosahedron in metallic glasses
1
2013
... 结合先进的纳米电子束衍射实验和计算模拟研究，陈明伟研究组[11 ] 首次直接给出了金属玻璃材料中局域“特征团簇”存在的实验证据.基于纳米电子束衍射和球差校正透射电子显微镜，借助直径与原子团簇大小相当的电子纳米探针，实验观察到了金属玻璃材料中亚纳米尺度上的局域结构衍射图样；通过第一性原理计算模拟，运用局域多面体建模和Voronoi多面体分析，获得了该金属玻璃体系原子尺度的局域结构信息和“特征团簇”；“特征团簇”的模拟衍射图案与局域结构的实验衍射图样的一致性，明确了在纳米电子束衍射实验中观察到的金属玻璃材料在亚纳米尺度上的特征衍射图案的根源是其原子结构中的特征局域团簇，解决了“局域团簇是否真实存在”这一金属玻璃领域关注的焦点问题，为基于计算模拟研究金属玻璃原子结构的团簇模型及其物性提供了实验支持，也为基于实验模拟相结合的模式来研究非晶态材料结构及其演化提供了有效的方法和开启了新的可能[13 ] .基于该方法，Hirata等[14 ] 进而对金属玻璃材料结构中的局域二十面体序进行表征，揭示了该类局域团簇普遍存在着不同程度上的几何结构畸变，反映了金属玻璃结构原子尺度的本征非均匀性.通过实验表征技术与第一性原理模拟相结合，我们还揭示了GeSbTe相变材料在晶化-非晶化转变过程中原子尺度的结构畸变和局域原子重排特征，加深了对相变材料中超快相变过程及其结构-光学性质关联的理解[15 ,16 ] .同时，金属玻璃中还存在着一定数目的结构不稳定原子团簇[17 ] ，在温度或应力等外场作用下极易发生构型重排，它们与非晶结构的失稳有着潜在的关联. ...
Distortion of local atomic structures in amorphous Ge-Sb-Te phase change materials
1
2018
... 结合先进的纳米电子束衍射实验和计算模拟研究，陈明伟研究组[11 ] 首次直接给出了金属玻璃材料中局域“特征团簇”存在的实验证据.基于纳米电子束衍射和球差校正透射电子显微镜，借助直径与原子团簇大小相当的电子纳米探针，实验观察到了金属玻璃材料中亚纳米尺度上的局域结构衍射图样；通过第一性原理计算模拟，运用局域多面体建模和Voronoi多面体分析，获得了该金属玻璃体系原子尺度的局域结构信息和“特征团簇”；“特征团簇”的模拟衍射图案与局域结构的实验衍射图样的一致性，明确了在纳米电子束衍射实验中观察到的金属玻璃材料在亚纳米尺度上的特征衍射图案的根源是其原子结构中的特征局域团簇，解决了“局域团簇是否真实存在”这一金属玻璃领域关注的焦点问题，为基于计算模拟研究金属玻璃原子结构的团簇模型及其物性提供了实验支持，也为基于实验模拟相结合的模式来研究非晶态材料结构及其演化提供了有效的方法和开启了新的可能[13 ] .基于该方法，Hirata等[14 ] 进而对金属玻璃材料结构中的局域二十面体序进行表征，揭示了该类局域团簇普遍存在着不同程度上的几何结构畸变，反映了金属玻璃结构原子尺度的本征非均匀性.通过实验表征技术与第一性原理模拟相结合，我们还揭示了GeSbTe相变材料在晶化-非晶化转变过程中原子尺度的结构畸变和局域原子重排特征，加深了对相变材料中超快相变过程及其结构-光学性质关联的理解[15 ,16 ] .同时，金属玻璃中还存在着一定数目的结构不稳定原子团簇[17 ] ，在温度或应力等外场作用下极易发生构型重排，它们与非晶结构的失稳有着潜在的关联. ...
Initial atomic motion immediately following femtosecond-laser excitation in phase-change materials
1
2016
... 结合先进的纳米电子束衍射实验和计算模拟研究，陈明伟研究组[11 ] 首次直接给出了金属玻璃材料中局域“特征团簇”存在的实验证据.基于纳米电子束衍射和球差校正透射电子显微镜，借助直径与原子团簇大小相当的电子纳米探针，实验观察到了金属玻璃材料中亚纳米尺度上的局域结构衍射图样；通过第一性原理计算模拟，运用局域多面体建模和Voronoi多面体分析，获得了该金属玻璃体系原子尺度的局域结构信息和“特征团簇”；“特征团簇”的模拟衍射图案与局域结构的实验衍射图样的一致性，明确了在纳米电子束衍射实验中观察到的金属玻璃材料在亚纳米尺度上的特征衍射图案的根源是其原子结构中的特征局域团簇，解决了“局域团簇是否真实存在”这一金属玻璃领域关注的焦点问题，为基于计算模拟研究金属玻璃原子结构的团簇模型及其物性提供了实验支持，也为基于实验模拟相结合的模式来研究非晶态材料结构及其演化提供了有效的方法和开启了新的可能[13 ] .基于该方法，Hirata等[14 ] 进而对金属玻璃材料结构中的局域二十面体序进行表征，揭示了该类局域团簇普遍存在着不同程度上的几何结构畸变，反映了金属玻璃结构原子尺度的本征非均匀性.通过实验表征技术与第一性原理模拟相结合，我们还揭示了GeSbTe相变材料在晶化-非晶化转变过程中原子尺度的结构畸变和局域原子重排特征，加深了对相变材料中超快相变过程及其结构-光学性质关联的理解[15 ,16 ] .同时，金属玻璃中还存在着一定数目的结构不稳定原子团簇[17 ] ，在温度或应力等外场作用下极易发生构型重排，它们与非晶结构的失稳有着潜在的关联. ...
Tuning order in disorder
3
2015
... 结合先进的纳米电子束衍射实验和计算模拟研究，陈明伟研究组[11 ] 首次直接给出了金属玻璃材料中局域“特征团簇”存在的实验证据.基于纳米电子束衍射和球差校正透射电子显微镜，借助直径与原子团簇大小相当的电子纳米探针，实验观察到了金属玻璃材料中亚纳米尺度上的局域结构衍射图样；通过第一性原理计算模拟，运用局域多面体建模和Voronoi多面体分析，获得了该金属玻璃体系原子尺度的局域结构信息和“特征团簇”；“特征团簇”的模拟衍射图案与局域结构的实验衍射图样的一致性，明确了在纳米电子束衍射实验中观察到的金属玻璃材料在亚纳米尺度上的特征衍射图案的根源是其原子结构中的特征局域团簇，解决了“局域团簇是否真实存在”这一金属玻璃领域关注的焦点问题，为基于计算模拟研究金属玻璃原子结构的团簇模型及其物性提供了实验支持，也为基于实验模拟相结合的模式来研究非晶态材料结构及其演化提供了有效的方法和开启了新的可能[13 ] .基于该方法，Hirata等[14 ] 进而对金属玻璃材料结构中的局域二十面体序进行表征，揭示了该类局域团簇普遍存在着不同程度上的几何结构畸变，反映了金属玻璃结构原子尺度的本征非均匀性.通过实验表征技术与第一性原理模拟相结合，我们还揭示了GeSbTe相变材料在晶化-非晶化转变过程中原子尺度的结构畸变和局域原子重排特征，加深了对相变材料中超快相变过程及其结构-光学性质关联的理解[15 ,16 ] .同时，金属玻璃中还存在着一定数目的结构不稳定原子团簇[17 ] ，在温度或应力等外场作用下极易发生构型重排，它们与非晶结构的失稳有着潜在的关联. ...
... 空间排布的拓扑特征之外，多组元金属玻璃体系复杂的中程序特征还与组元之间化学相互作用导致的结构不均匀性密切相关.Miracle[5 ] 提出的团簇密堆结构模型中，并没有涉及到金属玻璃各组元之间的键合性质，准等同团簇密堆模型也仅考虑了组元的原子尺寸比对非晶形成能力的影响，然而后续研究工作发现，具有优异玻璃形成能力的多元金属玻璃体系，在拓扑序之外，金属原子之间还存在着多体相互作用，出现局域原子堆积密度偏离计算得出的宏观平均堆积密度的情况，倾向于形成化学短程序[17 ,25 ,26 ] ；金属玻璃体系组成大致可分为金属和类金属原子2类，不同原子大小的差异和不同元素之间产生的化学效应，使得局域特征团簇的类型更加多样，显著增加了体系结构的复杂度[17 ] ，同时也会有效改善体系的非晶形成能力.Cheng等[27 ] 发现，添加微量的Al元素可以提高CuZr体系中局域特征团簇的含量及团簇之间的连接度，显著改善体系的非晶形成能力，并指出这种稳定化效应是拓扑结构变化和键长缩短(电子相互作用)共同作用的结果. ...
... [17 ]，同时也会有效改善体系的非晶形成能力.Cheng等[27 ] 发现，添加微量的Al元素可以提高CuZr体系中局域特征团簇的含量及团簇之间的连接度，显著改善体系的非晶形成能力，并指出这种稳定化效应是拓扑结构变化和键长缩短(电子相互作用)共同作用的结果. ...
Power-law scaling and fractal nature of medium-range order in metallic glasses
1
2009
... 金属玻璃原子结构特征随空间尺度的变化，即如何从结构短程序参量构建出中程序模型，一直是非晶结构研究中备受关注的问题.随着研究的进一步深入，人们逐渐意识到金属玻璃的中程序在理解其物性中扮演着非常重要的角色.一般认为，结构因子S (q )在低波矢处的第一衍射峰给出了中程序的结构信息[18 ] .采用具有更高变换不变性的拓扑学参数来定量化描述局域特征团簇之间的几何阻挫，从单个原子团簇的几何特征分析扩展到中程序，可以更好地描述金属玻璃长程无序的复杂结构特征[19 ] .从非晶与晶体结构同源性入手，Wu等[20 ] 发现金属玻璃中存在着与非晶形成能力相对应的“隐含拓扑序”；基于图论的“局域连接度”[21 ,22 ] 是一种具有拓扑性质的序参量，可以揭示中程序与多尺度动力学行为的关联.最近，Hiraoka等[23 ] 和Sørensen等[24 ] 基于拓扑数据分析方法“持续同源法”提出累积持续函数的概念，揭示出结构因子第一峰的起源，可用于定量化理解和描述金属玻璃在内的非晶态材料中程序特征. ...
非晶态物质原子局域连接度与弛豫动力学
2
2020
... 金属玻璃原子结构特征随空间尺度的变化，即如何从结构短程序参量构建出中程序模型，一直是非晶结构研究中备受关注的问题.随着研究的进一步深入，人们逐渐意识到金属玻璃的中程序在理解其物性中扮演着非常重要的角色.一般认为，结构因子S (q )在低波矢处的第一衍射峰给出了中程序的结构信息[18 ] .采用具有更高变换不变性的拓扑学参数来定量化描述局域特征团簇之间的几何阻挫，从单个原子团簇的几何特征分析扩展到中程序，可以更好地描述金属玻璃长程无序的复杂结构特征[19 ] .从非晶与晶体结构同源性入手，Wu等[20 ] 发现金属玻璃中存在着与非晶形成能力相对应的“隐含拓扑序”；基于图论的“局域连接度”[21 ,22 ] 是一种具有拓扑性质的序参量，可以揭示中程序与多尺度动力学行为的关联.最近，Hiraoka等[23 ] 和Sørensen等[24 ] 基于拓扑数据分析方法“持续同源法”提出累积持续函数的概念，揭示出结构因子第一峰的起源，可用于定量化理解和描述金属玻璃在内的非晶态材料中程序特征. ...
... (1) 如何重新认识非晶的无序结构？金属玻璃无序结构的表征是当前材料科学领域尚未阐明的重大科学问题，是解决玻璃形成能力、室温塑性等非晶领域所面临的瓶颈问题的基础.金属玻璃结构中原子的长程无序排列从整体上看是均匀的，但也具有短程序和中程序，在纳米甚至微米尺度上表现为不均匀性.因而，非晶是有序和无序、均匀和不均匀矛盾的结合体，对其结构的研究是当前材料科学和凝聚态物理领域的巨大挑战.自金属玻璃被发现以来，人们对其原子结构的认识经历了从原子无序到原子密堆到原子团簇密堆的精彩历程：将描述原子结构的参量从成千上万的单个原子简化成了成百上千的具有相似对称性的原子团簇，并取得了一定阶段性进展(如图12 所示).但随着人们对原子团簇堆垛模型的深入研究，发现其在理解和关联材料相关物性方面存在困难和不足.可见，原子团簇已经不能作为构建非晶材料理论的结构基石，对非晶结构新的探索迫在眉睫.基于前期的认识和理解，非晶结构问题的解决需要有能够抓住其本质的新思维，突破以往研究的定式，独辟蹊径，引入新的结构解析方法来进一步简化其结构参量.近年来，基于变换不变性的拓扑参量分析[19 ] 为从无序中寻找有序提供了可行的方法，并在一些复杂无序问题的解决方面取得了突破性进展[74 ] .同时也可以思考如何将拓扑思想和方法引入由无序原子组成的非晶体系的结构研究中，通过寻找合适的具有特殊拓扑属性的参量来分类表征相应的原子集合，进一步简化对非晶结构的描述，更好地解决非晶结构问题. ...
非晶态物质原子局域连接度与弛豫动力学
2
2020
... 金属玻璃原子结构特征随空间尺度的变化，即如何从结构短程序参量构建出中程序模型，一直是非晶结构研究中备受关注的问题.随着研究的进一步深入，人们逐渐意识到金属玻璃的中程序在理解其物性中扮演着非常重要的角色.一般认为，结构因子S (q )在低波矢处的第一衍射峰给出了中程序的结构信息[18 ] .采用具有更高变换不变性的拓扑学参数来定量化描述局域特征团簇之间的几何阻挫，从单个原子团簇的几何特征分析扩展到中程序，可以更好地描述金属玻璃长程无序的复杂结构特征[19 ] .从非晶与晶体结构同源性入手，Wu等[20 ] 发现金属玻璃中存在着与非晶形成能力相对应的“隐含拓扑序”；基于图论的“局域连接度”[21 ,22 ] 是一种具有拓扑性质的序参量，可以揭示中程序与多尺度动力学行为的关联.最近，Hiraoka等[23 ] 和Sørensen等[24 ] 基于拓扑数据分析方法“持续同源法”提出累积持续函数的概念，揭示出结构因子第一峰的起源，可用于定量化理解和描述金属玻璃在内的非晶态材料中程序特征. ...
... (1) 如何重新认识非晶的无序结构？金属玻璃无序结构的表征是当前材料科学领域尚未阐明的重大科学问题，是解决玻璃形成能力、室温塑性等非晶领域所面临的瓶颈问题的基础.金属玻璃结构中原子的长程无序排列从整体上看是均匀的，但也具有短程序和中程序，在纳米甚至微米尺度上表现为不均匀性.因而，非晶是有序和无序、均匀和不均匀矛盾的结合体，对其结构的研究是当前材料科学和凝聚态物理领域的巨大挑战.自金属玻璃被发现以来，人们对其原子结构的认识经历了从原子无序到原子密堆到原子团簇密堆的精彩历程：将描述原子结构的参量从成千上万的单个原子简化成了成百上千的具有相似对称性的原子团簇，并取得了一定阶段性进展(如图12 所示).但随着人们对原子团簇堆垛模型的深入研究，发现其在理解和关联材料相关物性方面存在困难和不足.可见，原子团簇已经不能作为构建非晶材料理论的结构基石，对非晶结构新的探索迫在眉睫.基于前期的认识和理解，非晶结构问题的解决需要有能够抓住其本质的新思维，突破以往研究的定式，独辟蹊径，引入新的结构解析方法来进一步简化其结构参量.近年来，基于变换不变性的拓扑参量分析[19 ] 为从无序中寻找有序提供了可行的方法，并在一些复杂无序问题的解决方面取得了突破性进展[74 ] .同时也可以思考如何将拓扑思想和方法引入由无序原子组成的非晶体系的结构研究中，通过寻找合适的具有特殊拓扑属性的参量来分类表征相应的原子集合，进一步简化对非晶结构的描述，更好地解决非晶结构问题. ...
Hidden topological order and its correlation with glass-forming ability in metallic glasses
1
2015
... 金属玻璃原子结构特征随空间尺度的变化，即如何从结构短程序参量构建出中程序模型，一直是非晶结构研究中备受关注的问题.随着研究的进一步深入，人们逐渐意识到金属玻璃的中程序在理解其物性中扮演着非常重要的角色.一般认为，结构因子S (q )在低波矢处的第一衍射峰给出了中程序的结构信息[18 ] .采用具有更高变换不变性的拓扑学参数来定量化描述局域特征团簇之间的几何阻挫，从单个原子团簇的几何特征分析扩展到中程序，可以更好地描述金属玻璃长程无序的复杂结构特征[19 ] .从非晶与晶体结构同源性入手，Wu等[20 ] 发现金属玻璃中存在着与非晶形成能力相对应的“隐含拓扑序”；基于图论的“局域连接度”[21 ,22 ] 是一种具有拓扑性质的序参量，可以揭示中程序与多尺度动力学行为的关联.最近，Hiraoka等[23 ] 和Sørensen等[24 ] 基于拓扑数据分析方法“持续同源法”提出累积持续函数的概念，揭示出结构因子第一峰的起源，可用于定量化理解和描述金属玻璃在内的非晶态材料中程序特征. ...
Stretched and compressed exponentials in the relaxation dynamics of a metallic glass-forming melt
1
2018
... 金属玻璃原子结构特征随空间尺度的变化，即如何从结构短程序参量构建出中程序模型，一直是非晶结构研究中备受关注的问题.随着研究的进一步深入，人们逐渐意识到金属玻璃的中程序在理解其物性中扮演着非常重要的角色.一般认为，结构因子S (q )在低波矢处的第一衍射峰给出了中程序的结构信息[18 ] .采用具有更高变换不变性的拓扑学参数来定量化描述局域特征团簇之间的几何阻挫，从单个原子团簇的几何特征分析扩展到中程序，可以更好地描述金属玻璃长程无序的复杂结构特征[19 ] .从非晶与晶体结构同源性入手，Wu等[20 ] 发现金属玻璃中存在着与非晶形成能力相对应的“隐含拓扑序”；基于图论的“局域连接度”[21 ,22 ] 是一种具有拓扑性质的序参量，可以揭示中程序与多尺度动力学行为的关联.最近，Hiraoka等[23 ] 和Sørensen等[24 ] 基于拓扑数据分析方法“持续同源法”提出累积持续函数的概念，揭示出结构因子第一峰的起源，可用于定量化理解和描述金属玻璃在内的非晶态材料中程序特征. ...
Correlation between structural relaxation and connectivity of icosahedral clusters in CuZr metallic glass-forming liquids
2
2013
... 金属玻璃原子结构特征随空间尺度的变化，即如何从结构短程序参量构建出中程序模型，一直是非晶结构研究中备受关注的问题.随着研究的进一步深入，人们逐渐意识到金属玻璃的中程序在理解其物性中扮演着非常重要的角色.一般认为，结构因子S (q )在低波矢处的第一衍射峰给出了中程序的结构信息[18 ] .采用具有更高变换不变性的拓扑学参数来定量化描述局域特征团簇之间的几何阻挫，从单个原子团簇的几何特征分析扩展到中程序，可以更好地描述金属玻璃长程无序的复杂结构特征[19 ] .从非晶与晶体结构同源性入手，Wu等[20 ] 发现金属玻璃中存在着与非晶形成能力相对应的“隐含拓扑序”；基于图论的“局域连接度”[21 ,22 ] 是一种具有拓扑性质的序参量，可以揭示中程序与多尺度动力学行为的关联.最近，Hiraoka等[23 ] 和Sørensen等[24 ] 基于拓扑数据分析方法“持续同源法”提出累积持续函数的概念，揭示出结构因子第一峰的起源，可用于定量化理解和描述金属玻璃在内的非晶态材料中程序特征. ...
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
Hierarchical structures of amorphous solids characterized by persistent homology
1
2016
... 金属玻璃原子结构特征随空间尺度的变化，即如何从结构短程序参量构建出中程序模型，一直是非晶结构研究中备受关注的问题.随着研究的进一步深入，人们逐渐意识到金属玻璃的中程序在理解其物性中扮演着非常重要的角色.一般认为，结构因子S (q )在低波矢处的第一衍射峰给出了中程序的结构信息[18 ] .采用具有更高变换不变性的拓扑学参数来定量化描述局域特征团簇之间的几何阻挫，从单个原子团簇的几何特征分析扩展到中程序，可以更好地描述金属玻璃长程无序的复杂结构特征[19 ] .从非晶与晶体结构同源性入手，Wu等[20 ] 发现金属玻璃中存在着与非晶形成能力相对应的“隐含拓扑序”；基于图论的“局域连接度”[21 ,22 ] 是一种具有拓扑性质的序参量，可以揭示中程序与多尺度动力学行为的关联.最近，Hiraoka等[23 ] 和Sørensen等[24 ] 基于拓扑数据分析方法“持续同源法”提出累积持续函数的概念，揭示出结构因子第一峰的起源，可用于定量化理解和描述金属玻璃在内的非晶态材料中程序特征. ...
Revealing hidden medium-range order in amorphous materials using topological data analysis
1
2020
... 金属玻璃原子结构特征随空间尺度的变化，即如何从结构短程序参量构建出中程序模型，一直是非晶结构研究中备受关注的问题.随着研究的进一步深入，人们逐渐意识到金属玻璃的中程序在理解其物性中扮演着非常重要的角色.一般认为，结构因子S (q )在低波矢处的第一衍射峰给出了中程序的结构信息[18 ] .采用具有更高变换不变性的拓扑学参数来定量化描述局域特征团簇之间的几何阻挫，从单个原子团簇的几何特征分析扩展到中程序，可以更好地描述金属玻璃长程无序的复杂结构特征[19 ] .从非晶与晶体结构同源性入手，Wu等[20 ] 发现金属玻璃中存在着与非晶形成能力相对应的“隐含拓扑序”；基于图论的“局域连接度”[21 ,22 ] 是一种具有拓扑性质的序参量，可以揭示中程序与多尺度动力学行为的关联.最近，Hiraoka等[23 ] 和Sørensen等[24 ] 基于拓扑数据分析方法“持续同源法”提出累积持续函数的概念，揭示出结构因子第一峰的起源，可用于定量化理解和描述金属玻璃在内的非晶态材料中程序特征. ...
A brief overview of bulk metallic glasses
1
2011
... 空间排布的拓扑特征之外，多组元金属玻璃体系复杂的中程序特征还与组元之间化学相互作用导致的结构不均匀性密切相关.Miracle[5 ] 提出的团簇密堆结构模型中，并没有涉及到金属玻璃各组元之间的键合性质，准等同团簇密堆模型也仅考虑了组元的原子尺寸比对非晶形成能力的影响，然而后续研究工作发现，具有优异玻璃形成能力的多元金属玻璃体系，在拓扑序之外，金属原子之间还存在着多体相互作用，出现局域原子堆积密度偏离计算得出的宏观平均堆积密度的情况，倾向于形成化学短程序[17 ,25 ,26 ] ；金属玻璃体系组成大致可分为金属和类金属原子2类，不同原子大小的差异和不同元素之间产生的化学效应，使得局域特征团簇的类型更加多样，显著增加了体系结构的复杂度[17 ] ，同时也会有效改善体系的非晶形成能力.Cheng等[27 ] 发现，添加微量的Al元素可以提高CuZr体系中局域特征团簇的含量及团簇之间的连接度，显著改善体系的非晶形成能力，并指出这种稳定化效应是拓扑结构变化和键长缩短(电子相互作用)共同作用的结果. ...
A predictive structural model for bulk metallic glasses
1
2015
... 空间排布的拓扑特征之外，多组元金属玻璃体系复杂的中程序特征还与组元之间化学相互作用导致的结构不均匀性密切相关.Miracle[5 ] 提出的团簇密堆结构模型中，并没有涉及到金属玻璃各组元之间的键合性质，准等同团簇密堆模型也仅考虑了组元的原子尺寸比对非晶形成能力的影响，然而后续研究工作发现，具有优异玻璃形成能力的多元金属玻璃体系，在拓扑序之外，金属原子之间还存在着多体相互作用，出现局域原子堆积密度偏离计算得出的宏观平均堆积密度的情况，倾向于形成化学短程序[17 ,25 ,26 ] ；金属玻璃体系组成大致可分为金属和类金属原子2类，不同原子大小的差异和不同元素之间产生的化学效应，使得局域特征团簇的类型更加多样，显著增加了体系结构的复杂度[17 ] ，同时也会有效改善体系的非晶形成能力.Cheng等[27 ] 发现，添加微量的Al元素可以提高CuZr体系中局域特征团簇的含量及团簇之间的连接度，显著改善体系的非晶形成能力，并指出这种稳定化效应是拓扑结构变化和键长缩短(电子相互作用)共同作用的结果. ...
Atomic level structure in multicomponent bulk metallic glass
1
2009
... 空间排布的拓扑特征之外，多组元金属玻璃体系复杂的中程序特征还与组元之间化学相互作用导致的结构不均匀性密切相关.Miracle[5 ] 提出的团簇密堆结构模型中，并没有涉及到金属玻璃各组元之间的键合性质，准等同团簇密堆模型也仅考虑了组元的原子尺寸比对非晶形成能力的影响，然而后续研究工作发现，具有优异玻璃形成能力的多元金属玻璃体系，在拓扑序之外，金属原子之间还存在着多体相互作用，出现局域原子堆积密度偏离计算得出的宏观平均堆积密度的情况，倾向于形成化学短程序[17 ,25 ,26 ] ；金属玻璃体系组成大致可分为金属和类金属原子2类，不同原子大小的差异和不同元素之间产生的化学效应，使得局域特征团簇的类型更加多样，显著增加了体系结构的复杂度[17 ] ，同时也会有效改善体系的非晶形成能力.Cheng等[27 ] 发现，添加微量的Al元素可以提高CuZr体系中局域特征团簇的含量及团簇之间的连接度，显著改善体系的非晶形成能力，并指出这种稳定化效应是拓扑结构变化和键长缩短(电子相互作用)共同作用的结果. ...
Perspective: Supercooled liquids and glasses
1
2012
... 当前用于模拟金属-类金属金属玻璃Ni-P体系的Lennard-Jones模型并未考虑金属与P原子成键方向性[28 ] .根据Gaskell立体化学结构模型[29 ] 的观点，金属-类金属金属玻璃体系，化学短程序和中程序是由于金属-非金属元素之间的强化学吸引力产生的，体系中局域结构单元并非倾向于形成致密堆积，而是具有和同组分晶相相同的晶体结构，这一模型虽然考虑了组元间的化学效应，却无法为金属-类金属金属玻璃的优异玻璃形成能力提供合理的解释.此外，含多种类型化学键的多组元金属玻璃中，形成规则不同的各类“原子团簇”能否共存及如何堆积也是多组元金属玻璃结构模型面临的重要问题之一.本研究组[30 ] 针对多元金属-类金属非晶体系，提出了基于电荷密度局域化的成键判断准则，该方法修正以前的成键判据在表征类金属元素中心原子团簇时的错误，首次明确了形成规则完全不同的2类(金属键主导和类共价键主导)原子团簇可以共存的事实；基于对2类团簇连接性的表征，构建了多元金属-类金属金属玻璃的原子团簇杂化堆垛模型.Ni—P之间的强共价相互作用，使P元素为中心的团簇周围富集Ni原子为中心的特征局域团簇，构成杂化连接模式，体系呈现出化学不均匀性(如图1 [30 ] 所示).基于该模型得到的具有最优非晶形成能力的体系可以和实验结果很好地符合——特定化学组分下，Ni-P电子局域化函数达到最大值，出现由类共价键主导的键合行为.这种杂化堆垛模型有效抑制了晶体相产生，可视为优异非晶形成能力的结构起源. ...
A new structural model for transition metal-metalloid glasses
2
1978
... 当前用于模拟金属-类金属金属玻璃Ni-P体系的Lennard-Jones模型并未考虑金属与P原子成键方向性[28 ] .根据Gaskell立体化学结构模型[29 ] 的观点，金属-类金属金属玻璃体系，化学短程序和中程序是由于金属-非金属元素之间的强化学吸引力产生的，体系中局域结构单元并非倾向于形成致密堆积，而是具有和同组分晶相相同的晶体结构，这一模型虽然考虑了组元间的化学效应，却无法为金属-类金属金属玻璃的优异玻璃形成能力提供合理的解释.此外，含多种类型化学键的多组元金属玻璃中，形成规则不同的各类“原子团簇”能否共存及如何堆积也是多组元金属玻璃结构模型面临的重要问题之一.本研究组[30 ] 针对多元金属-类金属非晶体系，提出了基于电荷密度局域化的成键判断准则，该方法修正以前的成键判据在表征类金属元素中心原子团簇时的错误，首次明确了形成规则完全不同的2类(金属键主导和类共价键主导)原子团簇可以共存的事实；基于对2类团簇连接性的表征，构建了多元金属-类金属金属玻璃的原子团簇杂化堆垛模型.Ni—P之间的强共价相互作用，使P元素为中心的团簇周围富集Ni原子为中心的特征局域团簇，构成杂化连接模式，体系呈现出化学不均匀性(如图1 [30 ] 所示).基于该模型得到的具有最优非晶形成能力的体系可以和实验结果很好地符合——特定化学组分下，Ni-P电子局域化函数达到最大值，出现由类共价键主导的键合行为.这种杂化堆垛模型有效抑制了晶体相产生，可视为优异非晶形成能力的结构起源. ...
... 该模型从理论上阐明了类金属元素的共价键成分在金属键主导的金属玻璃体系中的作用，原子尺度模型进而揭示了金属-类金属基金属玻璃催化活性起源于不同于晶态的特殊局域原子环境.进一步研究[31 ] 发现，金属-类金属基非晶表面具有丰富的局域化学环境和活性位点，是金属玻璃优异电化学性能的结构起源.根据Gaskell立体化学结构模型[29 ] 的观点，金属-类金属基非晶体系，化学短程序和中程序是由于金属-非金属元素之间的强化学吸引力产生的.研究表明，这种杂化效应在多组元金属玻璃中普遍存在，在金属-金属基非晶体系中同样存在着化学不均匀性.Fujita等[32 ] 通过研究CuZrAg体系中化学短程序和中程序特征，指出这种化学序是基于多组元效应，通过引入不可融合的元素产生的，而非由于组成元素之间化学吸引力的提高导致的.Ag与Cu之间的混合焓为正值，使得Ag元素以链状或原子对的形式存在，形成Zr富集的局域环境；而Cu周围是Cu富集的环境，体系表现出化学元素的不均匀性，有助于提高非晶形成能力.Yuan等[33 ] 通过核磁共振结合第一性原理分子动力学计算，从电子相互作用角度分析了化学键合对多组元金属玻璃形成能力的影响.结果表明ZrCoAl体系非晶形成能力随Al含量增加，最佳非晶形成成分的ZrCoAl体系中，共价键饱和，而其微观机理并非由于堆积密度的变化，而是类共价键数量增加的作用，即Al含量增加会生成具有杂化键合的链状结构，显著提高非晶形成能力.由此可见，大量研究结果都揭示了金属玻璃的宏观物性与其结构的中程序密切相关，如何定义和描述结构中程序是当前金属玻璃研究的热点问题. ...
Structural origins of the excellent glass forming ability of Pd40Ni40P20
4
2012
... 当前用于模拟金属-类金属金属玻璃Ni-P体系的Lennard-Jones模型并未考虑金属与P原子成键方向性[28 ] .根据Gaskell立体化学结构模型[29 ] 的观点，金属-类金属金属玻璃体系，化学短程序和中程序是由于金属-非金属元素之间的强化学吸引力产生的，体系中局域结构单元并非倾向于形成致密堆积，而是具有和同组分晶相相同的晶体结构，这一模型虽然考虑了组元间的化学效应，却无法为金属-类金属金属玻璃的优异玻璃形成能力提供合理的解释.此外，含多种类型化学键的多组元金属玻璃中，形成规则不同的各类“原子团簇”能否共存及如何堆积也是多组元金属玻璃结构模型面临的重要问题之一.本研究组[30 ] 针对多元金属-类金属非晶体系，提出了基于电荷密度局域化的成键判断准则，该方法修正以前的成键判据在表征类金属元素中心原子团簇时的错误，首次明确了形成规则完全不同的2类(金属键主导和类共价键主导)原子团簇可以共存的事实；基于对2类团簇连接性的表征，构建了多元金属-类金属金属玻璃的原子团簇杂化堆垛模型.Ni—P之间的强共价相互作用，使P元素为中心的团簇周围富集Ni原子为中心的特征局域团簇，构成杂化连接模式，体系呈现出化学不均匀性(如图1 [30 ] 所示).基于该模型得到的具有最优非晶形成能力的体系可以和实验结果很好地符合——特定化学组分下，Ni-P电子局域化函数达到最大值，出现由类共价键主导的键合行为.这种杂化堆垛模型有效抑制了晶体相产生，可视为优异非晶形成能力的结构起源. ...
... [30 ]所示).基于该模型得到的具有最优非晶形成能力的体系可以和实验结果很好地符合——特定化学组分下，Ni-P电子局域化函数达到最大值，出现由类共价键主导的键合行为.这种杂化堆垛模型有效抑制了晶体相产生，可视为优异非晶形成能力的结构起源. ...
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30 ]
The hybrid packing method and local structural distortion in PdNiP metallic glasses. Typical atomic configuration of glassy Pd<sub>40</sub>Ni<sub>40</sub>P<sub>20</sub>. The connection between P-centered TTPs and Ni-centered icosahedra is highlighted, illustrating a topological order between the two clusters. FS, ES, and VS denote the face, edge, and vertex sharing methods between P-centered clusters. The dashed circles delineate the Ni-centered icosahedron-like polyhedra (TTP—tricapped trigonal prism)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R30">30</xref>]</sup> Fig.1 该模型从理论上阐明了类金属元素的共价键成分在金属键主导的金属玻璃体系中的作用，原子尺度模型进而揭示了金属-类金属基金属玻璃催化活性起源于不同于晶态的特殊局域原子环境.进一步研究[31 ] 发现，金属-类金属基非晶表面具有丰富的局域化学环境和活性位点，是金属玻璃优异电化学性能的结构起源.根据Gaskell立体化学结构模型[29 ] 的观点，金属-类金属基非晶体系，化学短程序和中程序是由于金属-非金属元素之间的强化学吸引力产生的.研究表明，这种杂化效应在多组元金属玻璃中普遍存在，在金属-金属基非晶体系中同样存在着化学不均匀性.Fujita等[32 ] 通过研究CuZrAg体系中化学短程序和中程序特征，指出这种化学序是基于多组元效应，通过引入不可融合的元素产生的，而非由于组成元素之间化学吸引力的提高导致的.Ag与Cu之间的混合焓为正值，使得Ag元素以链状或原子对的形式存在，形成Zr富集的局域环境；而Cu周围是Cu富集的环境，体系表现出化学元素的不均匀性，有助于提高非晶形成能力.Yuan等[33 ] 通过核磁共振结合第一性原理分子动力学计算，从电子相互作用角度分析了化学键合对多组元金属玻璃形成能力的影响.结果表明ZrCoAl体系非晶形成能力随Al含量增加，最佳非晶形成成分的ZrCoAl体系中，共价键饱和，而其微观机理并非由于堆积密度的变化，而是类共价键数量增加的作用，即Al含量增加会生成具有杂化键合的链状结构，显著提高非晶形成能力.由此可见，大量研究结果都揭示了金属玻璃的宏观物性与其结构的中程序密切相关，如何定义和描述结构中程序是当前金属玻璃研究的热点问题. ...
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30 ]
Fig.1 该模型从理论上阐明了类金属元素的共价键成分在金属键主导的金属玻璃体系中的作用，原子尺度模型进而揭示了金属-类金属基金属玻璃催化活性起源于不同于晶态的特殊局域原子环境.进一步研究[31 ] 发现，金属-类金属基非晶表面具有丰富的局域化学环境和活性位点，是金属玻璃优异电化学性能的结构起源.根据Gaskell立体化学结构模型[29 ] 的观点，金属-类金属基非晶体系，化学短程序和中程序是由于金属-非金属元素之间的强化学吸引力产生的.研究表明，这种杂化效应在多组元金属玻璃中普遍存在，在金属-金属基非晶体系中同样存在着化学不均匀性.Fujita等[32 ] 通过研究CuZrAg体系中化学短程序和中程序特征，指出这种化学序是基于多组元效应，通过引入不可融合的元素产生的，而非由于组成元素之间化学吸引力的提高导致的.Ag与Cu之间的混合焓为正值，使得Ag元素以链状或原子对的形式存在，形成Zr富集的局域环境；而Cu周围是Cu富集的环境，体系表现出化学元素的不均匀性，有助于提高非晶形成能力.Yuan等[33 ] 通过核磁共振结合第一性原理分子动力学计算，从电子相互作用角度分析了化学键合对多组元金属玻璃形成能力的影响.结果表明ZrCoAl体系非晶形成能力随Al含量增加，最佳非晶形成成分的ZrCoAl体系中，共价键饱和，而其微观机理并非由于堆积密度的变化，而是类共价键数量增加的作用，即Al含量增加会生成具有杂化键合的链状结构，显著提高非晶形成能力.由此可见，大量研究结果都揭示了金属玻璃的宏观物性与其结构的中程序密切相关，如何定义和描述结构中程序是当前金属玻璃研究的热点问题. ...
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A highly efficient and self-stabilizing metallic-glass catalyst for electrochemical hydrogen generation
1
2016
... 该模型从理论上阐明了类金属元素的共价键成分在金属键主导的金属玻璃体系中的作用，原子尺度模型进而揭示了金属-类金属基金属玻璃催化活性起源于不同于晶态的特殊局域原子环境.进一步研究[31 ] 发现，金属-类金属基非晶表面具有丰富的局域化学环境和活性位点，是金属玻璃优异电化学性能的结构起源.根据Gaskell立体化学结构模型[29 ] 的观点，金属-类金属基非晶体系，化学短程序和中程序是由于金属-非金属元素之间的强化学吸引力产生的.研究表明，这种杂化效应在多组元金属玻璃中普遍存在，在金属-金属基非晶体系中同样存在着化学不均匀性.Fujita等[32 ] 通过研究CuZrAg体系中化学短程序和中程序特征，指出这种化学序是基于多组元效应，通过引入不可融合的元素产生的，而非由于组成元素之间化学吸引力的提高导致的.Ag与Cu之间的混合焓为正值，使得Ag元素以链状或原子对的形式存在，形成Zr富集的局域环境；而Cu周围是Cu富集的环境，体系表现出化学元素的不均匀性，有助于提高非晶形成能力.Yuan等[33 ] 通过核磁共振结合第一性原理分子动力学计算，从电子相互作用角度分析了化学键合对多组元金属玻璃形成能力的影响.结果表明ZrCoAl体系非晶形成能力随Al含量增加，最佳非晶形成成分的ZrCoAl体系中，共价键饱和，而其微观机理并非由于堆积密度的变化，而是类共价键数量增加的作用，即Al含量增加会生成具有杂化键合的链状结构，显著提高非晶形成能力.由此可见，大量研究结果都揭示了金属玻璃的宏观物性与其结构的中程序密切相关，如何定义和描述结构中程序是当前金属玻璃研究的热点问题. ...
Atomic-scale heterogeneity of a multicomponent bulk metallic glass with excellent glass forming ability
1
2009
... 该模型从理论上阐明了类金属元素的共价键成分在金属键主导的金属玻璃体系中的作用，原子尺度模型进而揭示了金属-类金属基金属玻璃催化活性起源于不同于晶态的特殊局域原子环境.进一步研究[31 ] 发现，金属-类金属基非晶表面具有丰富的局域化学环境和活性位点，是金属玻璃优异电化学性能的结构起源.根据Gaskell立体化学结构模型[29 ] 的观点，金属-类金属基非晶体系，化学短程序和中程序是由于金属-非金属元素之间的强化学吸引力产生的.研究表明，这种杂化效应在多组元金属玻璃中普遍存在，在金属-金属基非晶体系中同样存在着化学不均匀性.Fujita等[32 ] 通过研究CuZrAg体系中化学短程序和中程序特征，指出这种化学序是基于多组元效应，通过引入不可融合的元素产生的，而非由于组成元素之间化学吸引力的提高导致的.Ag与Cu之间的混合焓为正值，使得Ag元素以链状或原子对的形式存在，形成Zr富集的局域环境；而Cu周围是Cu富集的环境，体系表现出化学元素的不均匀性，有助于提高非晶形成能力.Yuan等[33 ] 通过核磁共振结合第一性原理分子动力学计算，从电子相互作用角度分析了化学键合对多组元金属玻璃形成能力的影响.结果表明ZrCoAl体系非晶形成能力随Al含量增加，最佳非晶形成成分的ZrCoAl体系中，共价键饱和，而其微观机理并非由于堆积密度的变化，而是类共价键数量增加的作用，即Al含量增加会生成具有杂化键合的链状结构，显著提高非晶形成能力.由此可见，大量研究结果都揭示了金属玻璃的宏观物性与其结构的中程序密切相关，如何定义和描述结构中程序是当前金属玻璃研究的热点问题. ...
Impact of hybridization on metallic-glass formation and design
1
2020
... 该模型从理论上阐明了类金属元素的共价键成分在金属键主导的金属玻璃体系中的作用，原子尺度模型进而揭示了金属-类金属基金属玻璃催化活性起源于不同于晶态的特殊局域原子环境.进一步研究[31 ] 发现，金属-类金属基非晶表面具有丰富的局域化学环境和活性位点，是金属玻璃优异电化学性能的结构起源.根据Gaskell立体化学结构模型[29 ] 的观点，金属-类金属基非晶体系，化学短程序和中程序是由于金属-非金属元素之间的强化学吸引力产生的.研究表明，这种杂化效应在多组元金属玻璃中普遍存在，在金属-金属基非晶体系中同样存在着化学不均匀性.Fujita等[32 ] 通过研究CuZrAg体系中化学短程序和中程序特征，指出这种化学序是基于多组元效应，通过引入不可融合的元素产生的，而非由于组成元素之间化学吸引力的提高导致的.Ag与Cu之间的混合焓为正值，使得Ag元素以链状或原子对的形式存在，形成Zr富集的局域环境；而Cu周围是Cu富集的环境，体系表现出化学元素的不均匀性，有助于提高非晶形成能力.Yuan等[33 ] 通过核磁共振结合第一性原理分子动力学计算，从电子相互作用角度分析了化学键合对多组元金属玻璃形成能力的影响.结果表明ZrCoAl体系非晶形成能力随Al含量增加，最佳非晶形成成分的ZrCoAl体系中，共价键饱和，而其微观机理并非由于堆积密度的变化，而是类共价键数量增加的作用，即Al含量增加会生成具有杂化键合的链状结构，显著提高非晶形成能力.由此可见，大量研究结果都揭示了金属玻璃的宏观物性与其结构的中程序密切相关，如何定义和描述结构中程序是当前金属玻璃研究的热点问题. ...
Microstructure of fragile metallic glasses inferred from ultrasound-accelerated crystallization in Pd-based metallic glasses
1
2005
... 金属玻璃处于亚稳态，短程结构中不仅存在着局域特征团簇，还存在着一些几何结构和能量状态均不稳定的原子团簇，在外场作用下更容易发生弹性形变和局域重排，这种局域不稳定的配位多面体含量较高的区域，会表现出类液体的性质，发挥着类似“缺陷”的作用.相对地，局域特征团簇相互连接和贯穿，可视为刚性的骨架，是结构中的类固体区域.这种类液体区和类固体区的图像虽然直观形象，但金属玻璃的微观结构实际上要复杂得多.借助精细扫描探针技术和小角X射线散射表征，实验科学家们揭示了金属玻璃结构中纳米尺度的结构不均匀性，上述所谓的“类液体区”和“类固体区”之间并无明显的界限，而是以互相包裹的形式呈现出复杂的空间分布和结构涨落[34 ~36 ] .由此可见，单纯依赖静态结构的特征及演化，难以揭示金属玻璃稳定性的结构起源. ...
Characterization of nanoscale mechanical heterogeneity in a metallic glass by dynamic force microscopy
0
2011
小角X射线散射表征非晶合金纳米尺度结构非均匀
1
2017
... 金属玻璃处于亚稳态，短程结构中不仅存在着局域特征团簇，还存在着一些几何结构和能量状态均不稳定的原子团簇，在外场作用下更容易发生弹性形变和局域重排，这种局域不稳定的配位多面体含量较高的区域，会表现出类液体的性质，发挥着类似“缺陷”的作用.相对地，局域特征团簇相互连接和贯穿，可视为刚性的骨架，是结构中的类固体区域.这种类液体区和类固体区的图像虽然直观形象，但金属玻璃的微观结构实际上要复杂得多.借助精细扫描探针技术和小角X射线散射表征，实验科学家们揭示了金属玻璃结构中纳米尺度的结构不均匀性，上述所谓的“类液体区”和“类固体区”之间并无明显的界限，而是以互相包裹的形式呈现出复杂的空间分布和结构涨落[34 ~36 ] .由此可见，单纯依赖静态结构的特征及演化，难以揭示金属玻璃稳定性的结构起源. ...
小角X射线散射表征非晶合金纳米尺度结构非均匀
1
2017
... 金属玻璃处于亚稳态，短程结构中不仅存在着局域特征团簇，还存在着一些几何结构和能量状态均不稳定的原子团簇，在外场作用下更容易发生弹性形变和局域重排，这种局域不稳定的配位多面体含量较高的区域，会表现出类液体的性质，发挥着类似“缺陷”的作用.相对地，局域特征团簇相互连接和贯穿，可视为刚性的骨架，是结构中的类固体区域.这种类液体区和类固体区的图像虽然直观形象，但金属玻璃的微观结构实际上要复杂得多.借助精细扫描探针技术和小角X射线散射表征，实验科学家们揭示了金属玻璃结构中纳米尺度的结构不均匀性，上述所谓的“类液体区”和“类固体区”之间并无明显的界限，而是以互相包裹的形式呈现出复杂的空间分布和结构涨落[34 ~36 ] .由此可见，单纯依赖静态结构的特征及演化，难以揭示金属玻璃稳定性的结构起源. ...
Irreversible reorganization in a supercooled liquid originates from localized soft modes
1
2008
... 从非晶固体的低频振动特性出发，低于Boson峰频率处，振动态密度谱中还存在另一个偏离Debye模型的低频振动模.这种低频准局域模在非晶固体中不均匀分布，形成纳米尺度的“软点”，被认为与不可逆结构弛豫[37 ] 有关.软模(软点)的空间分布对过冷液体的动力学不均匀性和非晶固体的屈服行为都有一定影响.基于理论模型，Mizuno等[38 ] 研究了连续介质极限下非晶的低频振动特性，认为遵循Debye定律的声子模式和遵循非Debye定律的局域软模共存于非晶固体中.此外，Shimada等[39 ] 通过分析振动模式中类声子程度的高低，发现低频振动模可以划分为扩展模(类声子)和准局域模(非声子)两类. ...
Continuum limit of the vibrational properties of amorphous solids
1
2017
... 从非晶固体的低频振动特性出发，低于Boson峰频率处，振动态密度谱中还存在另一个偏离Debye模型的低频振动模.这种低频准局域模在非晶固体中不均匀分布，形成纳米尺度的“软点”，被认为与不可逆结构弛豫[37 ] 有关.软模(软点)的空间分布对过冷液体的动力学不均匀性和非晶固体的屈服行为都有一定影响.基于理论模型，Mizuno等[38 ] 研究了连续介质极限下非晶的低频振动特性，认为遵循Debye定律的声子模式和遵循非Debye定律的局域软模共存于非晶固体中.此外，Shimada等[39 ] 通过分析振动模式中类声子程度的高低，发现低频振动模可以划分为扩展模(类声子)和准局域模(非声子)两类. ...
Anomalous vibrational properties in the continuum limit of glasses
1
2018
... 从非晶固体的低频振动特性出发，低于Boson峰频率处，振动态密度谱中还存在另一个偏离Debye模型的低频振动模.这种低频准局域模在非晶固体中不均匀分布，形成纳米尺度的“软点”，被认为与不可逆结构弛豫[37 ] 有关.软模(软点)的空间分布对过冷液体的动力学不均匀性和非晶固体的屈服行为都有一定影响.基于理论模型，Mizuno等[38 ] 研究了连续介质极限下非晶的低频振动特性，认为遵循Debye定律的声子模式和遵循非Debye定律的局域软模共存于非晶固体中.此外，Shimada等[39 ] 通过分析振动模式中类声子程度的高低，发现低频振动模可以划分为扩展模(类声子)和准局域模(非声子)两类. ...
Soft spots and their structural signature in a metallic glass
1
2014
... 在真实的金属玻璃体系中，是否存在软点呢？能否从静态局域结构的角度来定义软点？Ding等[40 ] 基于低频振动模的参与度分析，将金属玻璃体系的局域结构特征和力学性质不均匀性联系起来，分析了金属玻璃的结构稳定性与局域失稳现象，发现低频振动模的数量会随着冷却速率的降低(体系动力学稳定性的提高)而减少.通过对软点空间分布的统计学分析得到了金属玻璃中局域不稳定结构、软模与应力诱导的局域重排之间的对应关系.需要指出的是，剪切转变发生时的起始位置不一定位于软点，低频振动模所对应的静态结构也不一定是形变倾向较大的不稳定结构，软点和剪切转变事件并不能建立一一对应的关系，这也反映出金属玻璃本征结构的无序和不均匀性.由于低频振动模受冷却速率的影响，考虑到传统模拟手段能达到的时间尺度有限，模拟的冷却速率至少要比实验快几个数量级，实验室制备得到的金属玻璃的低频振动特性，与快冷得到的极不稳定的模拟非晶固体相比，会有怎样的区别与共性，需进一步研究. ...
Low-frequency vibrational modes of stable glasses
4
2019
... 近期，本研究组[41 ] 在研究有关稳定非晶模型低频振动特性时发现，在与传统实验室中块体非晶制备条件相当(冷却速率约为103 K/s)的稳定非晶模型中，存在着大量的低频扩展模，该类模式的态密度符合Debye模型的描述，类似于晶态合金中的声子；而有限的准局域低频模则更加局域化，甚至主要由单个粒子贡献，类似于晶态合金中的点缺陷，不同于以往被大量研究的快冷得到的不稳定非晶模型中表现出的准局域低频振动特征.不过，稳定非晶模型中，以前发现的低频准局域化振动模的态密度() 与频率(ω )呈四次方的关系[42 ] 进一步研究揭示了指前因子隐含的深层次物理意义，指出非晶的稳定性对准局域低频模的数量、特征长度和特征频率都有影响.准局域低频模可以看作“准粒子”，数目取决于表征非晶稳定性的有效温度，可以与剪切转变区等同起来，视为非晶中的“本征缺陷”(如图2 [41 ] 所示)，为构建非晶形变的非平衡热力学剪切转变区理论奠定了基础. ...
... [41 ]所示)，为构建非晶形变的非平衡热力学剪切转变区理论奠定了基础. ...
... [
41 ]
(a, b) snapshots obtained for glassy samples with high stability (a) and poor stability (b). The particles are shown with their radius given by the “atomic softness” A (i ) calculated from the lowest quasi-localized modes ...
... (c) the probability distribution of
A (
i ) (
P (
Ai )) for glassy samples with high stability (a) and poor stability (b). For sample with high stability (a), there is a smaller fraction of the particles with larger
A (
i ), and thus the modes are more localized (
T p —parent temperature)
Softness of quasi-localized modes and the probability distribution of vibrational amplitude (<span class="formulaText"><inline-formula><math id="M4"><msub><mrow><mi>A</mi></mrow><mrow><mi>i</mi></mrow></msub></math></span></inline-formula></span><span class="formulaNumber">)</span> in poorly annealed glasses and the ultrastable glasses, respectively<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R41">41</xref>]</sup> Fig.2 鉴于纯几何特征无法精确定义非晶 “结构缺陷”的现状，我们通过同时考虑几何构型和原子间相互作用，从结构失稳与本征振动模软化密切关联的角度出发，将某原子对所有低频局域振动模(对应于低激活能垒)的贡献之和定义为该原子的“软度” () ，其中M 为振动模数目，e i 为原子序数.基于该定义，“软度”大的原子或原子团簇具有较低的激活能垒，被外场激活的概率也较高，可以看作是原子结构的“本征缺陷”；而软度小的区域则可以看作基体.我们通过特殊的算法获得了热稳定性(冷速跨越10多个数量级)迥异的一系列非晶结构模型，揭示了“本征缺陷”的统计属性，如尺度、实空间分布等的热稳定性效应，发现“本征缺陷”特征反映了低频准局域模的局域化程度及其在空间分布的不均匀，这些特征与非晶固体弹性区局域失稳事件的统计分布特征密切相关，这一发现有助于理解非晶固体的宏观失稳及韧-脆转变的微观机理.热稳定性高的非晶模型在低温条件下，声波衰减随波矢演化所呈现出的非谐性变化，与非晶力学稳定性也有着潜在的联系[43 ] .由此可见，获得的“缺陷”属性一方面可以很好地反映它们在外场下发生局域塑性事件的概率，另一方面可以定量化大小、密度及空间分布等，建立与非晶热稳定及力学性质的关系，对外场(温度场、应力场等)的响应能力也与金属玻璃结构失稳特性密切相关[44 ] . ...
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Pinching a glass reveals key properties of its soft spots
1
2020
... 近期，本研究组[41 ] 在研究有关稳定非晶模型低频振动特性时发现，在与传统实验室中块体非晶制备条件相当(冷却速率约为103 K/s)的稳定非晶模型中，存在着大量的低频扩展模，该类模式的态密度符合Debye模型的描述，类似于晶态合金中的声子；而有限的准局域低频模则更加局域化，甚至主要由单个粒子贡献，类似于晶态合金中的点缺陷，不同于以往被大量研究的快冷得到的不稳定非晶模型中表现出的准局域低频振动特征.不过，稳定非晶模型中，以前发现的低频准局域化振动模的态密度() 与频率(ω )呈四次方的关系[42 ] 进一步研究揭示了指前因子隐含的深层次物理意义，指出非晶的稳定性对准局域低频模的数量、特征长度和特征频率都有影响.准局域低频模可以看作“准粒子”，数目取决于表征非晶稳定性的有效温度，可以与剪切转变区等同起来，视为非晶中的“本征缺陷”(如图2 [41 ] 所示)，为构建非晶形变的非平衡热力学剪切转变区理论奠定了基础. ...
Sound attenuation in stable glasses
1
2019
... 鉴于纯几何特征无法精确定义非晶 “结构缺陷”的现状，我们通过同时考虑几何构型和原子间相互作用，从结构失稳与本征振动模软化密切关联的角度出发，将某原子对所有低频局域振动模(对应于低激活能垒)的贡献之和定义为该原子的“软度” () ，其中M 为振动模数目，e i 为原子序数.基于该定义，“软度”大的原子或原子团簇具有较低的激活能垒，被外场激活的概率也较高，可以看作是原子结构的“本征缺陷”；而软度小的区域则可以看作基体.我们通过特殊的算法获得了热稳定性(冷速跨越10多个数量级)迥异的一系列非晶结构模型，揭示了“本征缺陷”的统计属性，如尺度、实空间分布等的热稳定性效应，发现“本征缺陷”特征反映了低频准局域模的局域化程度及其在空间分布的不均匀，这些特征与非晶固体弹性区局域失稳事件的统计分布特征密切相关，这一发现有助于理解非晶固体的宏观失稳及韧-脆转变的微观机理.热稳定性高的非晶模型在低温条件下，声波衰减随波矢演化所呈现出的非谐性变化，与非晶力学稳定性也有着潜在的联系[43 ] .由此可见，获得的“缺陷”属性一方面可以很好地反映它们在外场下发生局域塑性事件的概率，另一方面可以定量化大小、密度及空间分布等，建立与非晶热稳定及力学性质的关系，对外场(温度场、应力场等)的响应能力也与金属玻璃结构失稳特性密切相关[44 ] . ...
Revealing the ultra-low-temperature relaxation peak in a model metallic glass
1
2020
... 鉴于纯几何特征无法精确定义非晶 “结构缺陷”的现状，我们通过同时考虑几何构型和原子间相互作用，从结构失稳与本征振动模软化密切关联的角度出发，将某原子对所有低频局域振动模(对应于低激活能垒)的贡献之和定义为该原子的“软度” () ，其中M 为振动模数目，e i 为原子序数.基于该定义，“软度”大的原子或原子团簇具有较低的激活能垒，被外场激活的概率也较高，可以看作是原子结构的“本征缺陷”；而软度小的区域则可以看作基体.我们通过特殊的算法获得了热稳定性(冷速跨越10多个数量级)迥异的一系列非晶结构模型，揭示了“本征缺陷”的统计属性，如尺度、实空间分布等的热稳定性效应，发现“本征缺陷”特征反映了低频准局域模的局域化程度及其在空间分布的不均匀，这些特征与非晶固体弹性区局域失稳事件的统计分布特征密切相关，这一发现有助于理解非晶固体的宏观失稳及韧-脆转变的微观机理.热稳定性高的非晶模型在低温条件下，声波衰减随波矢演化所呈现出的非谐性变化，与非晶力学稳定性也有着潜在的联系[43 ] .由此可见，获得的“缺陷”属性一方面可以很好地反映它们在外场下发生局域塑性事件的概率，另一方面可以定量化大小、密度及空间分布等，建立与非晶热稳定及力学性质的关系，对外场(温度场、应力场等)的响应能力也与金属玻璃结构失稳特性密切相关[44 ] . ...
The dependence of shear modulus on dynamic relaxation and evolution of local structural heterogeneity in a metallic glass
2
2013
... 对非晶流变失稳微观机理的认识是理解“玻璃转变”和“剪切形变”、构建非晶失稳理论的基础.目前所建立的非晶变形理论多认为非晶结构中存在容易发生流变(变形)的结构缺陷——可以统称为“流变单元”；通过研究局域模量、局域能量耗散等，大量的实验发现金属玻璃中存在着能量耗散或模量的空间分布不均匀性，而耗散大或者模量低的区域被认为是流变的结构起源——“流变单元”[45 ~47 ] 存在的证据，但“流变单元”的微观特征及其与宏观流变性质的准确关联依然很难通过实验直接获得.另一方面，基于前期的计算模拟研究，人们普遍认为控制非晶稳定性的结构因素或起源于金属玻璃原子结构中某种结构短程序(“特征局域团簇”，如二十面体).在过去的大量研究中，人们通常采用改变冷速的方式来调控金属玻璃模型的短程序特征，发现了特征团簇比重和物性之间的耦合关系，如在金属玻璃固体(或熔体)中，随着制备冷速(或温度)的改变，其结构中的二十面体团簇的含量和宏观物性如模量(或黏度)等呈现相同的变化规律[48 ,49 ] ，进而认为二十面体团簇是金属玻璃相关物性的结构起源.特征局域团簇或某种结构短程序是否为金属玻璃稳定性的控制因素，进而以此为基础构建金属玻璃理论框架是当前金属玻璃结构-物性关联研究的焦点. ...
... 近年来，大量的实验[45 ,47 ,58 ] 和模拟[59 ~61 ] 研究表明，金属玻璃的宏观失稳性质与其局域耗散基本单元——“流变单元”的特性密切相关.因而，研究“流变单元”的微观属性及其如何在温度/力场下演化，进而诱发金属玻璃的宏观失稳是理解“玻璃转变”和“剪切变形”、构建非晶失稳模型的关键，但“流变单元”的微观特征尚不清楚，从而无法在原子层次上认识金属玻璃的局域耗散机制.为表征局域耗散的原子尺度特征，本研究组综合运用原子钉扎技术和统计物理原理，基于失稳的微观动力学非均匀性特征[62 ] ，发展了定量表征“流变单元”微观属性的数值方法，发现“流变单元”原子/原子团簇并不具有相似的短程几何结构属性，而是具有相似的快动力学属性，说明“流变单元”并不是一种几何缺陷，更像是一类“动力学缺陷”；我们进一步基于统计物理的关联，表征了这些“缺陷”的特征尺度和空间分布维度等微观特征[63 ] (如图5 所示).金属玻璃结构局域失稳的微观动力学特征为理解其结构失稳提供了原子尺度的动力学视角. ...
Calculation of some metallic glass properties, based on the use of a gaussian distribution for the nearest-neighbour distance
0
1990
Flow unit perspective on room temperature homogeneous plastic deformation in metallic glasses
2
2014
... 对非晶流变失稳微观机理的认识是理解“玻璃转变”和“剪切形变”、构建非晶失稳理论的基础.目前所建立的非晶变形理论多认为非晶结构中存在容易发生流变(变形)的结构缺陷——可以统称为“流变单元”；通过研究局域模量、局域能量耗散等，大量的实验发现金属玻璃中存在着能量耗散或模量的空间分布不均匀性，而耗散大或者模量低的区域被认为是流变的结构起源——“流变单元”[45 ~47 ] 存在的证据，但“流变单元”的微观特征及其与宏观流变性质的准确关联依然很难通过实验直接获得.另一方面，基于前期的计算模拟研究，人们普遍认为控制非晶稳定性的结构因素或起源于金属玻璃原子结构中某种结构短程序(“特征局域团簇”，如二十面体).在过去的大量研究中，人们通常采用改变冷速的方式来调控金属玻璃模型的短程序特征，发现了特征团簇比重和物性之间的耦合关系，如在金属玻璃固体(或熔体)中，随着制备冷速(或温度)的改变，其结构中的二十面体团簇的含量和宏观物性如模量(或黏度)等呈现相同的变化规律[48 ,49 ] ，进而认为二十面体团簇是金属玻璃相关物性的结构起源.特征局域团簇或某种结构短程序是否为金属玻璃稳定性的控制因素，进而以此为基础构建金属玻璃理论框架是当前金属玻璃结构-物性关联研究的焦点. ...
... 近年来，大量的实验[45 ,47 ,58 ] 和模拟[59 ~61 ] 研究表明，金属玻璃的宏观失稳性质与其局域耗散基本单元——“流变单元”的特性密切相关.因而，研究“流变单元”的微观属性及其如何在温度/力场下演化，进而诱发金属玻璃的宏观失稳是理解“玻璃转变”和“剪切变形”、构建非晶失稳模型的关键，但“流变单元”的微观特征尚不清楚，从而无法在原子层次上认识金属玻璃的局域耗散机制.为表征局域耗散的原子尺度特征，本研究组综合运用原子钉扎技术和统计物理原理，基于失稳的微观动力学非均匀性特征[62 ] ，发展了定量表征“流变单元”微观属性的数值方法，发现“流变单元”原子/原子团簇并不具有相似的短程几何结构属性，而是具有相似的快动力学属性，说明“流变单元”并不是一种几何缺陷，更像是一类“动力学缺陷”；我们进一步基于统计物理的关联，表征了这些“缺陷”的特征尺度和空间分布维度等微观特征[63 ] (如图5 所示).金属玻璃结构局域失稳的微观动力学特征为理解其结构失稳提供了原子尺度的动力学视角. ...
Five-fold symmetry as indicator of dynamic arrest in metallic glass-forming liquids
1
2015
... 对非晶流变失稳微观机理的认识是理解“玻璃转变”和“剪切形变”、构建非晶失稳理论的基础.目前所建立的非晶变形理论多认为非晶结构中存在容易发生流变(变形)的结构缺陷——可以统称为“流变单元”；通过研究局域模量、局域能量耗散等，大量的实验发现金属玻璃中存在着能量耗散或模量的空间分布不均匀性，而耗散大或者模量低的区域被认为是流变的结构起源——“流变单元”[45 ~47 ] 存在的证据，但“流变单元”的微观特征及其与宏观流变性质的准确关联依然很难通过实验直接获得.另一方面，基于前期的计算模拟研究，人们普遍认为控制非晶稳定性的结构因素或起源于金属玻璃原子结构中某种结构短程序(“特征局域团簇”，如二十面体).在过去的大量研究中，人们通常采用改变冷速的方式来调控金属玻璃模型的短程序特征，发现了特征团簇比重和物性之间的耦合关系，如在金属玻璃固体(或熔体)中，随着制备冷速(或温度)的改变，其结构中的二十面体团簇的含量和宏观物性如模量(或黏度)等呈现相同的变化规律[48 ,49 ] ，进而认为二十面体团簇是金属玻璃相关物性的结构起源.特征局域团簇或某种结构短程序是否为金属玻璃稳定性的控制因素，进而以此为基础构建金属玻璃理论框架是当前金属玻璃结构-物性关联研究的焦点. ...
Structural signature of plastic deformation in metallic glasses
1
2011
... 对非晶流变失稳微观机理的认识是理解“玻璃转变”和“剪切形变”、构建非晶失稳理论的基础.目前所建立的非晶变形理论多认为非晶结构中存在容易发生流变(变形)的结构缺陷——可以统称为“流变单元”；通过研究局域模量、局域能量耗散等，大量的实验发现金属玻璃中存在着能量耗散或模量的空间分布不均匀性，而耗散大或者模量低的区域被认为是流变的结构起源——“流变单元”[45 ~47 ] 存在的证据，但“流变单元”的微观特征及其与宏观流变性质的准确关联依然很难通过实验直接获得.另一方面，基于前期的计算模拟研究，人们普遍认为控制非晶稳定性的结构因素或起源于金属玻璃原子结构中某种结构短程序(“特征局域团簇”，如二十面体).在过去的大量研究中，人们通常采用改变冷速的方式来调控金属玻璃模型的短程序特征，发现了特征团簇比重和物性之间的耦合关系，如在金属玻璃固体(或熔体)中，随着制备冷速(或温度)的改变，其结构中的二十面体团簇的含量和宏观物性如模量(或黏度)等呈现相同的变化规律[48 ,49 ] ，进而认为二十面体团簇是金属玻璃相关物性的结构起源.特征局域团簇或某种结构短程序是否为金属玻璃稳定性的控制因素，进而以此为基础构建金属玻璃理论框架是当前金属玻璃结构-物性关联研究的焦点. ...
Modulation of β -relaxation by modifying structural configurations in metallic glasses
1
2014
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
Increasing the kinetic stability of bulk metallic glasses
1
2016
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
Polyamorphism in a metallic glass
1
2007
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
Two-way tuning of structural order in metallic glasses
1
2020
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
Understanding atomic-scale features of low temperature-relaxation dynamics in metallic glasses
5
2016
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
... [54 ]所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
... [
54 ]，右图表示相同样品约化损耗模量随体系平均五次对称性变化的情况
The cooling rate and pressure dependence of the structure and dynamics response heterogeneity of metallic glasses. Reduced loss modulus (<i>E</i>″) as a function of scaled temperature (<span class="formulaText"><inline-formula><math id="M7"><mi>T</mi><mtext> </mtext><mo>/</mo><mtext> </mtext><msub><mrow><mi>T</mi></mrow><mrow><mi>α</mi></mrow></msub></math></span></inline-formula></span><span class="formulaNumber">)</span> (a)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R54">54</xref>]</sup> and the fraction of full icosahedra (<span class="formulaText"><inline-formula><math id="M8"><msub><mrow><mi>f</mi></mrow><mrow><mi mathvariant="normal">i</mi><mi mathvariant="normal">c</mi><mi mathvariant="normal">o</mi></mrow></msub></math></span></inline-formula></span><span class="formulaNumber">)</span> (b) (<i>T</i>—temperature, <i>T<sub>α</sub></i>—the temperature at which the <i>E</i>″ curve exhibits a peak corresponding to the <i>α</i>-relaxation, which signals the transition from glassy to supercooled liquid states; S1-S3, P1, and P3 denoted samples with different thermal histories) Fig.3 图4 受限条件下金属玻璃过冷液体的短程序与结构弛豫出现退耦合关联：受限的金属玻璃模型，原子构型中二十面体比重及结构弛豫特征随温度和受限度的变化规律，与受限度密切相关的结构短程序-弛豫特性之间的关联<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R55">55</xref>]</sup> (a) schematic configuration of the sandwich-pinning geometry ...
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... [
54 ] and the fraction of full icosahedra (
) (b) (
T —temperature,
Tα —the temperature at which the
E ″ curve exhibits a peak corresponding to the
α -relaxation, which signals the transition from glassy to supercooled liquid states; S1-S3, P1, and P3 denoted samples with different thermal histories)
Fig.3 图4 受限条件下金属玻璃过冷液体的短程序与结构弛豫出现退耦合关联：受限的金属玻璃模型，原子构型中二十面体比重及结构弛豫特征随温度和受限度的变化规律，与受限度密切相关的结构短程序-弛豫特性之间的关联<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R55">55</xref>]</sup> (a) schematic configuration of the sandwich-pinning geometry ...
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... 在对不同冷却速率和压强制备的金属玻璃内耗特性的进一步研究中，本研究组[54 ] 发现原子尺度的动力学非均匀性及其“流变单元”在空间分布的不均匀性与低温弛豫行为密切相关，表明金属玻璃在纳米尺度的局域失稳行为与微观动力学非均匀性密切相关.本研究组[64 ] 进而引入非Gaussian参量定量表征了“流变单元”的动力学属性，发现了具有不同结构短程序特征的金属玻璃体系对应的损耗模量谱与该参量之间存在普适关系(如图6 [64 ] 所示)；同时在对大量不同的非晶形成液体(包括金属玻璃熔体)的结构弛豫行为的研究中发现，其结构弛豫特征与非Gaussian参量之间也存在普适关系[65 ,66 ] (如图7 [65 ,66 ] 所示)；通过定量表征“流变单元”的微观动力学，建立了非晶合金的能量耗散性质与其结构局域失稳的动力学非均匀性特征之间的本征关联，揭示了非晶合金在低温/低应力下能量耗散的微观动力学非均匀性机制，拓展了人们认识非晶结构局域失稳的动力学新视角，为进一步从微观动力学出发理解宏观失稳提供了前提和基础. ...
Configuration correlation governs slow dynamics of supercooled metallic liquids
4
2018
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
... [55 ]所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
... [
55 ]
(a) schematic configuration of the sandwich-pinning geometry ...
... (d) the contour map of the relaxation times in confinement
as a 2D function of
and
z . It is obvious that
can change remarkably when
is invariant
Decoupling between the local clusters and the structural relaxation in confined metallic glass forming liquids<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R55">55</xref>]</sup> Fig.4 <strong>2.2 </strong>局域耗散的微观动力学机制 近年来，大量的实验[45 ,47 ,58 ] 和模拟[59 ~61 ] 研究表明，金属玻璃的宏观失稳性质与其局域耗散基本单元——“流变单元”的特性密切相关.因而，研究“流变单元”的微观属性及其如何在温度/力场下演化，进而诱发金属玻璃的宏观失稳是理解“玻璃转变”和“剪切变形”、构建非晶失稳模型的关键，但“流变单元”的微观特征尚不清楚，从而无法在原子层次上认识金属玻璃的局域耗散机制.为表征局域耗散的原子尺度特征，本研究组综合运用原子钉扎技术和统计物理原理，基于失稳的微观动力学非均匀性特征[62 ] ，发展了定量表征“流变单元”微观属性的数值方法，发现“流变单元”原子/原子团簇并不具有相似的短程几何结构属性，而是具有相似的快动力学属性，说明“流变单元”并不是一种几何缺陷，更像是一类“动力学缺陷”；我们进一步基于统计物理的关联，表征了这些“缺陷”的特征尺度和空间分布维度等微观特征[63 ] (如图5 所示).金属玻璃结构局域失稳的微观动力学特征为理解其结构失稳提供了原子尺度的动力学视角. ...
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Revealing hidden structural order controlling both fast and slow glassy dynamics in supercooled liquids
1
2018
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
Revisiting the structure-property relationship of metallic glasses: Common spatial correlation revealed as a hidden rule
1
2019
... 金属玻璃是典型的非平衡态材料，材料的结构和物性不仅与成分有关，还受到制备历史的影响.不同的冷却速率下，金属玻璃的局域团簇类型及含量存在明显差异[9 ] ，低温弛豫行为也呈现不同特征[50 ] .退火处理可调制金属玻璃的能量状态和稳定性，退火选择的温度区间和退火时间都会对体系焓变造成影响[51 ] .通过改变制备过程中的压强，可以调控金属玻璃的局域结构，在特定体系下还会发生非晶-非晶转变[52 ] .近期发现将温度和压力的调控相结合， 还可以实现对非晶结构序的双向调制[53 ] .有趣的是，虽然改变冷却速率或调节压强都可以提高体系中特征团簇的比例，但对于金属玻璃稳定性的影响却有着相反的效果.本研究组[54 ] 通过分子动力学模拟(如图3 [54 ] 所示)，研究了冷却速率和压强对金属玻璃结构及其在动态力学加载条件下表现出的内耗特性的影响.从原子尺度结构的角度出发，发现冷却速率和压强都改变了体系的短程序性质，但压强对体系的低温局域耗散(弛豫)性质的影响几乎可以忽略不计，而冷却速率则是调控金属玻璃低温耗散特征的主要因素.针对合金熔体，我们通过原子动力学操控技术引入受限效应[55 ] ，在金属玻璃熔体中创新性地引入局域受限作为调控参数，发现可以通过改变原子“受限度”定量地调控合金熔体在温度场下的能量耗散性质，但其原子结构短程序特性却可以几乎保持不变(如图4 [55 ] 所示)，表明作为静态结构特征的短程序难以用于解释宏观失稳的基本特征.这证明了无论是在温度场还是力场下，金属玻璃能量耗散性质与其结构“原子团簇”特征之间都不存在普适关联，充分地证实了试图仅基于原子团簇(如二十面体团簇)特征构建金属玻璃结构-物性关联的不完备性.众多研究[22 ,56 ,57 ] 也表明，结构短程序属性和结构失稳特性之间不存在普适的关联.金属玻璃结构失稳的微观起源不能局限于局域特征团簇(结构短程序)演化的研究，需要从连接性、动力学等视角寻找答案. ...
Flow units as dynamic defects in metallic glassy materials
1
2019
... 近年来，大量的实验[45 ,47 ,58 ] 和模拟[59 ~61 ] 研究表明，金属玻璃的宏观失稳性质与其局域耗散基本单元——“流变单元”的特性密切相关.因而，研究“流变单元”的微观属性及其如何在温度/力场下演化，进而诱发金属玻璃的宏观失稳是理解“玻璃转变”和“剪切变形”、构建非晶失稳模型的关键，但“流变单元”的微观特征尚不清楚，从而无法在原子层次上认识金属玻璃的局域耗散机制.为表征局域耗散的原子尺度特征，本研究组综合运用原子钉扎技术和统计物理原理，基于失稳的微观动力学非均匀性特征[62 ] ，发展了定量表征“流变单元”微观属性的数值方法，发现“流变单元”原子/原子团簇并不具有相似的短程几何结构属性，而是具有相似的快动力学属性，说明“流变单元”并不是一种几何缺陷，更像是一类“动力学缺陷”；我们进一步基于统计物理的关联，表征了这些“缺陷”的特征尺度和空间分布维度等微观特征[63 ] (如图5 所示).金属玻璃结构局域失稳的微观动力学特征为理解其结构失稳提供了原子尺度的动力学视角. ...
Elastic avalanches reveal marginal behavior in amorphous solids
1
2020
... 近年来，大量的实验[45 ,47 ,58 ] 和模拟[59 ~61 ] 研究表明，金属玻璃的宏观失稳性质与其局域耗散基本单元——“流变单元”的特性密切相关.因而，研究“流变单元”的微观属性及其如何在温度/力场下演化，进而诱发金属玻璃的宏观失稳是理解“玻璃转变”和“剪切变形”、构建非晶失稳模型的关键，但“流变单元”的微观特征尚不清楚，从而无法在原子层次上认识金属玻璃的局域耗散机制.为表征局域耗散的原子尺度特征，本研究组综合运用原子钉扎技术和统计物理原理，基于失稳的微观动力学非均匀性特征[62 ] ，发展了定量表征“流变单元”微观属性的数值方法，发现“流变单元”原子/原子团簇并不具有相似的短程几何结构属性，而是具有相似的快动力学属性，说明“流变单元”并不是一种几何缺陷，更像是一类“动力学缺陷”；我们进一步基于统计物理的关联，表征了这些“缺陷”的特征尺度和空间分布维度等微观特征[63 ] (如图5 所示).金属玻璃结构局域失稳的微观动力学特征为理解其结构失稳提供了原子尺度的动力学视角. ...
Understanding the maximum dynamical heterogeneity during the unfreezing process in metallic glasses
4
2017
... 针对于此，本研究组[67 ] 运用冻结矩阵法，进一步研究了局域能量耗散动力学特征的尺寸效应，发现从十几个原子到块体的空间尺度范围内，局域结构弛豫/能量耗散具有相同的非均匀性特征，即具有空间尺度不变性[68 ] ，这为从原子尺度动力学特征统一地描述金属玻璃在不同尺度上的结构弛豫/失稳提供了前提基础.通过独立引入温度或力场变化研究了非晶合金局域耗散的动力学特征，发现了该特征在温度场[60 ] 和应力场[61 ] 下表现出相同的演化规律(如图8 [60 ,61 ] 所示)，即从局域激活向逾渗演化的一般规律，且在达到逾渗时触发宏观失稳——“剪切变形”或“玻璃转变”，进而给出“玻璃转变”和“剪切形变”等效的原子尺度图像；通过引入黏度表征宏观失稳的动力学属性，构建了黏度随温度和应力变化的动力学相图[69 ] (如图9 [69 ] 所示)，直观地说明了完全可以通过仅改变应力而不升高温度来形成剪切带，同时也建立了玻璃转变与剪切流变的直接联通，表明无论是在微观还是宏观动力学的视角下，“玻璃转变”与“剪切流变”现象都是等价的；并建立了外场引入的热能、机械能和体系宏观失稳的特征激活能垒之间耦合关系的解析表达，阐明了力场与温度场作用的等效性和差异性，即温度通过提高内能、应力通过降低能垒来激活结构失稳；进而提出了描述剪切带形成机理和力温耦合效应的“应力诱导玻璃转变模型”.该模型澄清了非晶合金领域争论的焦点问题，即“局域温升是否为剪切带形成的必要因素？”，指出局域温升不是产生剪切带的必要因素，后续的相关实验[70 ] 证实了该观点；从原子尺度动力学宏观表现的视角直观给出了 “玻璃转变”与“剪切形变”等效的物理图像，但其原子尺度的特征是否等价是一个值得进一步研究的课题；基于这一模型和认识，人们可以在低温下仅通过改变应力条件加速非晶合金结构的局域耗散来实现全局弛豫，这将为研究和调控非晶合金的结构与宏观物性，构建非晶理论和探索解决非晶合金应用基础问题提供前提条件和理论依据. ...
... [60 ,61 ]所示)，即从局域激活向逾渗演化的一般规律，且在达到逾渗时触发宏观失稳——“剪切变形”或“玻璃转变”，进而给出“玻璃转变”和“剪切形变”等效的原子尺度图像；通过引入黏度表征宏观失稳的动力学属性，构建了黏度随温度和应力变化的动力学相图[69 ] (如图9 [69 ] 所示)，直观地说明了完全可以通过仅改变应力而不升高温度来形成剪切带，同时也建立了玻璃转变与剪切流变的直接联通，表明无论是在微观还是宏观动力学的视角下，“玻璃转变”与“剪切流变”现象都是等价的；并建立了外场引入的热能、机械能和体系宏观失稳的特征激活能垒之间耦合关系的解析表达，阐明了力场与温度场作用的等效性和差异性，即温度通过提高内能、应力通过降低能垒来激活结构失稳；进而提出了描述剪切带形成机理和力温耦合效应的“应力诱导玻璃转变模型”.该模型澄清了非晶合金领域争论的焦点问题，即“局域温升是否为剪切带形成的必要因素？”，指出局域温升不是产生剪切带的必要因素，后续的相关实验[70 ] 证实了该观点；从原子尺度动力学宏观表现的视角直观给出了 “玻璃转变”与“剪切形变”等效的物理图像，但其原子尺度的特征是否等价是一个值得进一步研究的课题；基于这一模型和认识，人们可以在低温下仅通过改变应力条件加速非晶合金结构的局域耗散来实现全局弛豫，这将为研究和调控非晶合金的结构与宏观物性，构建非晶理论和探索解决非晶合金应用基础问题提供前提条件和理论依据. ...
... [
60 ]和应力场
[61 ] 下的演化的规律，发现玻璃转变和剪切流变都是通过局域耗散的激活、连通和逾渗来实现
The analogous evolution of the correlation lengthscale of activated flow units under the unfreezing process (a)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R60">60</xref>]</sup> and the applied strain (b)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R61">61</xref>]</sup> Fig.8 图9 基于温度-应力空间的宏观动力学相图，由黏度定义了金属玻璃的玻璃态和流变态<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R69">69</xref>]</sup> Two-dimensional plot of viscosity as a function of temperature and stress in a model metallic glass (<i>T</i><sub>0</sub> = 860 K, <i>σ</i><sub>0</sub>—the critical stress where <i>η</i><sub>0</sub> diverges in extrapolation to <i>T </i>= 0 K, <i>σ</i>—stress, <i>η</i>—viscosity, <i>η</i><sub>0</sub>—the viscosity to define the glass transition)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R69">69</xref>]</sup> Fig.9 ![]()
<strong>2.4 </strong>非晶合金应用相关问题探索 如何突破非晶形成能力和室温塑性是当前金属玻璃研发与应用面临的重大挑战，而如何运用理论模型理解金属玻璃材料开发与应用中的实际问题是材料模拟研究的关键任务.运用上述模型和理论，本研究组针对非晶室温塑性和形成能力等关系到非晶研发与应用的核心问题开展了一系列应用基础研究，为这些问题的解决提供理论指导和新的设计思路.大量的实验研究发现，非晶脆性断裂的过程主要与孔穴的产生、生长与连通相关，但人们对孔穴形成的物理本质及其与非晶脆性断裂之间的内在关联并不清楚.针对非晶合金脆性断裂过程中“孔穴”这一类重要局域耗散行为的形成机理问题，Guan等[71 ] 将孔穴半径对表面能的影响引入经典形核理论，推导了孔穴形核激活能及临界形核半径与体应变之间的解析关系，通过发展孔穴埋置法，模拟了剪胀应变下孔穴的形成过程，证实了该解析关系和孔穴的经典形核本质，表明孔穴的产生是一个纳米尺度的经典形核过程；同时发现不同的应变加载方式可以改变2类局域耗散——“流变单元”和“孔穴”形核激活能的相对关系(如图10 [71 ] 所示)，控制局域耗散的选择性激活，使得材料失稳在低应变(率)下以流变单元激活为主，高应变下以孔穴形核为主，从而引发导致差异性的宏观断裂方式(孔穴脆断或流变滑移主导)，据此提出了非晶断裂方式的局域耗散激活能判据；启发了从调控局域耗散的角度优化非晶材料宏观物性的思路，据此设计了通过施加特定外场来操控局域耗散激活性质，进而精准优化材料宏观性能的策略，在非晶模拟中实现了针对材料力学性能的按需调控. ...
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... [
60 ] and the applied strain (b)
[61 ] Fig.8 图9 基于温度-应力空间的宏观动力学相图，由黏度定义了金属玻璃的玻璃态和流变态<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R69">69</xref>]</sup> Two-dimensional plot of viscosity as a function of temperature and stress in a model metallic glass (<i>T</i><sub>0</sub> = 860 K, <i>σ</i><sub>0</sub>—the critical stress where <i>η</i><sub>0</sub> diverges in extrapolation to <i>T </i>= 0 K, <i>σ</i>—stress, <i>η</i>—viscosity, <i>η</i><sub>0</sub>—the viscosity to define the glass transition)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R69">69</xref>]</sup> Fig.9 ![]()
<strong>2.4 </strong>非晶合金应用相关问题探索 如何突破非晶形成能力和室温塑性是当前金属玻璃研发与应用面临的重大挑战，而如何运用理论模型理解金属玻璃材料开发与应用中的实际问题是材料模拟研究的关键任务.运用上述模型和理论，本研究组针对非晶室温塑性和形成能力等关系到非晶研发与应用的核心问题开展了一系列应用基础研究，为这些问题的解决提供理论指导和新的设计思路.大量的实验研究发现，非晶脆性断裂的过程主要与孔穴的产生、生长与连通相关，但人们对孔穴形成的物理本质及其与非晶脆性断裂之间的内在关联并不清楚.针对非晶合金脆性断裂过程中“孔穴”这一类重要局域耗散行为的形成机理问题，Guan等[71 ] 将孔穴半径对表面能的影响引入经典形核理论，推导了孔穴形核激活能及临界形核半径与体应变之间的解析关系，通过发展孔穴埋置法，模拟了剪胀应变下孔穴的形成过程，证实了该解析关系和孔穴的经典形核本质，表明孔穴的产生是一个纳米尺度的经典形核过程；同时发现不同的应变加载方式可以改变2类局域耗散——“流变单元”和“孔穴”形核激活能的相对关系(如图10 [71 ] 所示)，控制局域耗散的选择性激活，使得材料失稳在低应变(率)下以流变单元激活为主，高应变下以孔穴形核为主，从而引发导致差异性的宏观断裂方式(孔穴脆断或流变滑移主导)，据此提出了非晶断裂方式的局域耗散激活能判据；启发了从调控局域耗散的角度优化非晶材料宏观物性的思路，据此设计了通过施加特定外场来操控局域耗散激活性质，进而精准优化材料宏观性能的策略，在非晶模拟中实现了针对材料力学性能的按需调控. ...
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The critical strain—A crossover from stochastic activation to percolation of flow units during stress relaxation in metallic glass
5
2017
... 近年来，大量的实验[45 ,47 ,58 ] 和模拟[59 ~61 ] 研究表明，金属玻璃的宏观失稳性质与其局域耗散基本单元——“流变单元”的特性密切相关.因而，研究“流变单元”的微观属性及其如何在温度/力场下演化，进而诱发金属玻璃的宏观失稳是理解“玻璃转变”和“剪切变形”、构建非晶失稳模型的关键，但“流变单元”的微观特征尚不清楚，从而无法在原子层次上认识金属玻璃的局域耗散机制.为表征局域耗散的原子尺度特征，本研究组综合运用原子钉扎技术和统计物理原理，基于失稳的微观动力学非均匀性特征[62 ] ，发展了定量表征“流变单元”微观属性的数值方法，发现“流变单元”原子/原子团簇并不具有相似的短程几何结构属性，而是具有相似的快动力学属性，说明“流变单元”并不是一种几何缺陷，更像是一类“动力学缺陷”；我们进一步基于统计物理的关联，表征了这些“缺陷”的特征尺度和空间分布维度等微观特征[63 ] (如图5 所示).金属玻璃结构局域失稳的微观动力学特征为理解其结构失稳提供了原子尺度的动力学视角. ...
... 针对于此，本研究组[67 ] 运用冻结矩阵法，进一步研究了局域能量耗散动力学特征的尺寸效应，发现从十几个原子到块体的空间尺度范围内，局域结构弛豫/能量耗散具有相同的非均匀性特征，即具有空间尺度不变性[68 ] ，这为从原子尺度动力学特征统一地描述金属玻璃在不同尺度上的结构弛豫/失稳提供了前提基础.通过独立引入温度或力场变化研究了非晶合金局域耗散的动力学特征，发现了该特征在温度场[60 ] 和应力场[61 ] 下表现出相同的演化规律(如图8 [60 ,61 ] 所示)，即从局域激活向逾渗演化的一般规律，且在达到逾渗时触发宏观失稳——“剪切变形”或“玻璃转变”，进而给出“玻璃转变”和“剪切形变”等效的原子尺度图像；通过引入黏度表征宏观失稳的动力学属性，构建了黏度随温度和应力变化的动力学相图[69 ] (如图9 [69 ] 所示)，直观地说明了完全可以通过仅改变应力而不升高温度来形成剪切带，同时也建立了玻璃转变与剪切流变的直接联通，表明无论是在微观还是宏观动力学的视角下，“玻璃转变”与“剪切流变”现象都是等价的；并建立了外场引入的热能、机械能和体系宏观失稳的特征激活能垒之间耦合关系的解析表达，阐明了力场与温度场作用的等效性和差异性，即温度通过提高内能、应力通过降低能垒来激活结构失稳；进而提出了描述剪切带形成机理和力温耦合效应的“应力诱导玻璃转变模型”.该模型澄清了非晶合金领域争论的焦点问题，即“局域温升是否为剪切带形成的必要因素？”，指出局域温升不是产生剪切带的必要因素，后续的相关实验[70 ] 证实了该观点；从原子尺度动力学宏观表现的视角直观给出了 “玻璃转变”与“剪切形变”等效的物理图像，但其原子尺度的特征是否等价是一个值得进一步研究的课题；基于这一模型和认识，人们可以在低温下仅通过改变应力条件加速非晶合金结构的局域耗散来实现全局弛豫，这将为研究和调控非晶合金的结构与宏观物性，构建非晶理论和探索解决非晶合金应用基础问题提供前提条件和理论依据. ...
... ,61 ]所示)，即从局域激活向逾渗演化的一般规律，且在达到逾渗时触发宏观失稳——“剪切变形”或“玻璃转变”，进而给出“玻璃转变”和“剪切形变”等效的原子尺度图像；通过引入黏度表征宏观失稳的动力学属性，构建了黏度随温度和应力变化的动力学相图[69 ] (如图9 [69 ] 所示)，直观地说明了完全可以通过仅改变应力而不升高温度来形成剪切带，同时也建立了玻璃转变与剪切流变的直接联通，表明无论是在微观还是宏观动力学的视角下，“玻璃转变”与“剪切流变”现象都是等价的；并建立了外场引入的热能、机械能和体系宏观失稳的特征激活能垒之间耦合关系的解析表达，阐明了力场与温度场作用的等效性和差异性，即温度通过提高内能、应力通过降低能垒来激活结构失稳；进而提出了描述剪切带形成机理和力温耦合效应的“应力诱导玻璃转变模型”.该模型澄清了非晶合金领域争论的焦点问题，即“局域温升是否为剪切带形成的必要因素？”，指出局域温升不是产生剪切带的必要因素，后续的相关实验[70 ] 证实了该观点；从原子尺度动力学宏观表现的视角直观给出了 “玻璃转变”与“剪切形变”等效的物理图像，但其原子尺度的特征是否等价是一个值得进一步研究的课题；基于这一模型和认识，人们可以在低温下仅通过改变应力条件加速非晶合金结构的局域耗散来实现全局弛豫，这将为研究和调控非晶合金的结构与宏观物性，构建非晶理论和探索解决非晶合金应用基础问题提供前提条件和理论依据. ...
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61 ]下的演化的规律，发现玻璃转变和剪切流变都是通过局域耗散的激活、连通和逾渗来实现
The analogous evolution of the correlation lengthscale of activated flow units under the unfreezing process (a)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R60">60</xref>]</sup> and the applied strain (b)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R61">61</xref>]</sup> Fig.8 图9 基于温度-应力空间的宏观动力学相图，由黏度定义了金属玻璃的玻璃态和流变态<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R69">69</xref>]</sup> Two-dimensional plot of viscosity as a function of temperature and stress in a model metallic glass (<i>T</i><sub>0</sub> = 860 K, <i>σ</i><sub>0</sub>—the critical stress where <i>η</i><sub>0</sub> diverges in extrapolation to <i>T </i>= 0 K, <i>σ</i>—stress, <i>η</i>—viscosity, <i>η</i><sub>0</sub>—the viscosity to define the glass transition)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R69">69</xref>]</sup> Fig.9 ![]()
<strong>2.4 </strong>非晶合金应用相关问题探索 如何突破非晶形成能力和室温塑性是当前金属玻璃研发与应用面临的重大挑战，而如何运用理论模型理解金属玻璃材料开发与应用中的实际问题是材料模拟研究的关键任务.运用上述模型和理论，本研究组针对非晶室温塑性和形成能力等关系到非晶研发与应用的核心问题开展了一系列应用基础研究，为这些问题的解决提供理论指导和新的设计思路.大量的实验研究发现，非晶脆性断裂的过程主要与孔穴的产生、生长与连通相关，但人们对孔穴形成的物理本质及其与非晶脆性断裂之间的内在关联并不清楚.针对非晶合金脆性断裂过程中“孔穴”这一类重要局域耗散行为的形成机理问题，Guan等[71 ] 将孔穴半径对表面能的影响引入经典形核理论，推导了孔穴形核激活能及临界形核半径与体应变之间的解析关系，通过发展孔穴埋置法，模拟了剪胀应变下孔穴的形成过程，证实了该解析关系和孔穴的经典形核本质，表明孔穴的产生是一个纳米尺度的经典形核过程；同时发现不同的应变加载方式可以改变2类局域耗散——“流变单元”和“孔穴”形核激活能的相对关系(如图10 [71 ] 所示)，控制局域耗散的选择性激活，使得材料失稳在低应变(率)下以流变单元激活为主，高应变下以孔穴形核为主，从而引发导致差异性的宏观断裂方式(孔穴脆断或流变滑移主导)，据此提出了非晶断裂方式的局域耗散激活能判据；启发了从调控局域耗散的角度优化非晶材料宏观物性的思路，据此设计了通过施加特定外场来操控局域耗散激活性质，进而精准优化材料宏观性能的策略，在非晶模拟中实现了针对材料力学性能的按需调控. ...
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61 ]
Fig.8 图9 基于温度-应力空间的宏观动力学相图，由黏度定义了金属玻璃的玻璃态和流变态<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R69">69</xref>]</sup> Two-dimensional plot of viscosity as a function of temperature and stress in a model metallic glass (<i>T</i><sub>0</sub> = 860 K, <i>σ</i><sub>0</sub>—the critical stress where <i>η</i><sub>0</sub> diverges in extrapolation to <i>T </i>= 0 K, <i>σ</i>—stress, <i>η</i>—viscosity, <i>η</i><sub>0</sub>—the viscosity to define the glass transition)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R69">69</xref>]</sup> Fig.9 ![]()
<strong>2.4 </strong>非晶合金应用相关问题探索 如何突破非晶形成能力和室温塑性是当前金属玻璃研发与应用面临的重大挑战，而如何运用理论模型理解金属玻璃材料开发与应用中的实际问题是材料模拟研究的关键任务.运用上述模型和理论，本研究组针对非晶室温塑性和形成能力等关系到非晶研发与应用的核心问题开展了一系列应用基础研究，为这些问题的解决提供理论指导和新的设计思路.大量的实验研究发现，非晶脆性断裂的过程主要与孔穴的产生、生长与连通相关，但人们对孔穴形成的物理本质及其与非晶脆性断裂之间的内在关联并不清楚.针对非晶合金脆性断裂过程中“孔穴”这一类重要局域耗散行为的形成机理问题，Guan等[71 ] 将孔穴半径对表面能的影响引入经典形核理论，推导了孔穴形核激活能及临界形核半径与体应变之间的解析关系，通过发展孔穴埋置法，模拟了剪胀应变下孔穴的形成过程，证实了该解析关系和孔穴的经典形核本质，表明孔穴的产生是一个纳米尺度的经典形核过程；同时发现不同的应变加载方式可以改变2类局域耗散——“流变单元”和“孔穴”形核激活能的相对关系(如图10 [71 ] 所示)，控制局域耗散的选择性激活，使得材料失稳在低应变(率)下以流变单元激活为主，高应变下以孔穴形核为主，从而引发导致差异性的宏观断裂方式(孔穴脆断或流变滑移主导)，据此提出了非晶断裂方式的局域耗散激活能判据；启发了从调控局域耗散的角度优化非晶材料宏观物性的思路，据此设计了通过施加特定外场来操控局域耗散激活性质，进而精准优化材料宏观性能的策略，在非晶模拟中实现了针对材料力学性能的按需调控. ...
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不均匀性: 非晶合金的灵魂
1
2017
... 近年来，大量的实验[45 ,47 ,58 ] 和模拟[59 ~61 ] 研究表明，金属玻璃的宏观失稳性质与其局域耗散基本单元——“流变单元”的特性密切相关.因而，研究“流变单元”的微观属性及其如何在温度/力场下演化，进而诱发金属玻璃的宏观失稳是理解“玻璃转变”和“剪切变形”、构建非晶失稳模型的关键，但“流变单元”的微观特征尚不清楚，从而无法在原子层次上认识金属玻璃的局域耗散机制.为表征局域耗散的原子尺度特征，本研究组综合运用原子钉扎技术和统计物理原理，基于失稳的微观动力学非均匀性特征[62 ] ，发展了定量表征“流变单元”微观属性的数值方法，发现“流变单元”原子/原子团簇并不具有相似的短程几何结构属性，而是具有相似的快动力学属性，说明“流变单元”并不是一种几何缺陷，更像是一类“动力学缺陷”；我们进一步基于统计物理的关联，表征了这些“缺陷”的特征尺度和空间分布维度等微观特征[63 ] (如图5 所示).金属玻璃结构局域失稳的微观动力学特征为理解其结构失稳提供了原子尺度的动力学视角. ...
不均匀性: 非晶合金的灵魂
1
2017
... 近年来，大量的实验[45 ,47 ,58 ] 和模拟[59 ~61 ] 研究表明，金属玻璃的宏观失稳性质与其局域耗散基本单元——“流变单元”的特性密切相关.因而，研究“流变单元”的微观属性及其如何在温度/力场下演化，进而诱发金属玻璃的宏观失稳是理解“玻璃转变”和“剪切变形”、构建非晶失稳模型的关键，但“流变单元”的微观特征尚不清楚，从而无法在原子层次上认识金属玻璃的局域耗散机制.为表征局域耗散的原子尺度特征，本研究组综合运用原子钉扎技术和统计物理原理，基于失稳的微观动力学非均匀性特征[62 ] ，发展了定量表征“流变单元”微观属性的数值方法，发现“流变单元”原子/原子团簇并不具有相似的短程几何结构属性，而是具有相似的快动力学属性，说明“流变单元”并不是一种几何缺陷，更像是一类“动力学缺陷”；我们进一步基于统计物理的关联，表征了这些“缺陷”的特征尺度和空间分布维度等微观特征[63 ] (如图5 所示).金属玻璃结构局域失稳的微观动力学特征为理解其结构失稳提供了原子尺度的动力学视角. ...
Unveiling atomic-scale features of inherent heterogeneity in metallic glass by molecular dynamics simulations
1
2016
... 近年来，大量的实验[45 ,47 ,58 ] 和模拟[59 ~61 ] 研究表明，金属玻璃的宏观失稳性质与其局域耗散基本单元——“流变单元”的特性密切相关.因而，研究“流变单元”的微观属性及其如何在温度/力场下演化，进而诱发金属玻璃的宏观失稳是理解“玻璃转变”和“剪切变形”、构建非晶失稳模型的关键，但“流变单元”的微观特征尚不清楚，从而无法在原子层次上认识金属玻璃的局域耗散机制.为表征局域耗散的原子尺度特征，本研究组综合运用原子钉扎技术和统计物理原理，基于失稳的微观动力学非均匀性特征[62 ] ，发展了定量表征“流变单元”微观属性的数值方法，发现“流变单元”原子/原子团簇并不具有相似的短程几何结构属性，而是具有相似的快动力学属性，说明“流变单元”并不是一种几何缺陷，更像是一类“动力学缺陷”；我们进一步基于统计物理的关联，表征了这些“缺陷”的特征尺度和空间分布维度等微观特征[63 ] (如图5 所示).金属玻璃结构局域失稳的微观动力学特征为理解其结构失稳提供了原子尺度的动力学视角. ...
Invariance of the relation between α relaxation and β relaxation in metallic glasses to variations of pressure and temperature
4
2020
... 在对不同冷却速率和压强制备的金属玻璃内耗特性的进一步研究中，本研究组[54 ] 发现原子尺度的动力学非均匀性及其“流变单元”在空间分布的不均匀性与低温弛豫行为密切相关，表明金属玻璃在纳米尺度的局域失稳行为与微观动力学非均匀性密切相关.本研究组[64 ] 进而引入非Gaussian参量定量表征了“流变单元”的动力学属性，发现了具有不同结构短程序特征的金属玻璃体系对应的损耗模量谱与该参量之间存在普适关系(如图6 [64 ] 所示)；同时在对大量不同的非晶形成液体(包括金属玻璃熔体)的结构弛豫行为的研究中发现，其结构弛豫特征与非Gaussian参量之间也存在普适关系[65 ,66 ] (如图7 [65 ,66 ] 所示)；通过定量表征“流变单元”的微观动力学，建立了非晶合金的能量耗散性质与其结构局域失稳的动力学非均匀性特征之间的本征关联，揭示了非晶合金在低温/低应力下能量耗散的微观动力学非均匀性机制，拓展了人们认识非晶结构局域失稳的动力学新视角，为进一步从微观动力学出发理解宏观失稳提供了前提和基础. ...
... [64 ]所示)；同时在对大量不同的非晶形成液体(包括金属玻璃熔体)的结构弛豫行为的研究中发现，其结构弛豫特征与非Gaussian参量之间也存在普适关系[65 ,66 ] (如图7 [65 ,66 ] 所示)；通过定量表征“流变单元”的微观动力学，建立了非晶合金的能量耗散性质与其结构局域失稳的动力学非均匀性特征之间的本征关联，揭示了非晶合金在低温/低应力下能量耗散的微观动力学非均匀性机制，拓展了人们认识非晶结构局域失稳的动力学新视角，为进一步从微观动力学出发理解宏观失稳提供了前提和基础. ...
... [
64 ]
(a) the data of vs vs normalized
... (a) the data of
vs (b) the normalized
vs normalized
The universal link between <span class="formulaText"><inline-formula><math id="M16"><msubsup><mrow><mi>E</mi></mrow><mrow/><mrow><mo>″</mo></mrow></msubsup></math></span></inline-formula></span> and the non-Gaussian parameter <span class="formulaText"><inline-formula><math id="M17"><msub><mrow><mi>α</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">2</mn></mrow></msub></math></span></inline-formula></span> of Cu<sub>50</sub>Zr<sub>50</sub> metallic glasses under different quenched conditions (<i>t</i><sub>p</sub>—the time interval of the dynamic mechanical spectroscopy simulations, subscript “peak” indicates the value of <i>α</i><sub>2</sub> or <span class="formulaText"><inline-formula><math id="M18"><msubsup><mrow><mi>E</mi></mrow><mrow/><mrow><mo>″</mo></mrow></msubsup></math></span></inline-formula></span> at the peak positions in Fig.6a)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R64">64</xref>]</sup> Fig.6 图7 非晶形成液体结构弛豫行为与非Gaussian参量之间存在的普适关系：不同过冷液体模型体系，及金属玻璃形成液体<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R65">65</xref>,<xref ref-type="bibr" rid="R66">66</xref>]</sup> (a) vs reduced structural relaxation time
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Revealing a hidden dynamic signature of the non-arrhenius crossover in metallic glass-forming liquids
4
2020
... 在对不同冷却速率和压强制备的金属玻璃内耗特性的进一步研究中，本研究组[54 ] 发现原子尺度的动力学非均匀性及其“流变单元”在空间分布的不均匀性与低温弛豫行为密切相关，表明金属玻璃在纳米尺度的局域失稳行为与微观动力学非均匀性密切相关.本研究组[64 ] 进而引入非Gaussian参量定量表征了“流变单元”的动力学属性，发现了具有不同结构短程序特征的金属玻璃体系对应的损耗模量谱与该参量之间存在普适关系(如图6 [64 ] 所示)；同时在对大量不同的非晶形成液体(包括金属玻璃熔体)的结构弛豫行为的研究中发现，其结构弛豫特征与非Gaussian参量之间也存在普适关系[65 ,66 ] (如图7 [65 ,66 ] 所示)；通过定量表征“流变单元”的微观动力学，建立了非晶合金的能量耗散性质与其结构局域失稳的动力学非均匀性特征之间的本征关联，揭示了非晶合金在低温/低应力下能量耗散的微观动力学非均匀性机制，拓展了人们认识非晶结构局域失稳的动力学新视角，为进一步从微观动力学出发理解宏观失稳提供了前提和基础. ...
... [65 ,66 ]所示)；通过定量表征“流变单元”的微观动力学，建立了非晶合金的能量耗散性质与其结构局域失稳的动力学非均匀性特征之间的本征关联，揭示了非晶合金在低温/低应力下能量耗散的微观动力学非均匀性机制，拓展了人们认识非晶结构局域失稳的动力学新视角，为进一步从微观动力学出发理解宏观失稳提供了前提和基础. ...
... (a) the data of
vs (b) the normalized
vs normalized
The universal link between <span class="formulaText"><inline-formula><math id="M16"><msubsup><mrow><mi>E</mi></mrow><mrow/><mrow><mo>″</mo></mrow></msubsup></math></span></inline-formula></span> and the non-Gaussian parameter <span class="formulaText"><inline-formula><math id="M17"><msub><mrow><mi>α</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">2</mn></mrow></msub></math></span></inline-formula></span> of Cu<sub>50</sub>Zr<sub>50</sub> metallic glasses under different quenched conditions (<i>t</i><sub>p</sub>—the time interval of the dynamic mechanical spectroscopy simulations, subscript “peak” indicates the value of <i>α</i><sub>2</sub> or <span class="formulaText"><inline-formula><math id="M18"><msubsup><mrow><mi>E</mi></mrow><mrow/><mrow><mo>″</mo></mrow></msubsup></math></span></inline-formula></span> at the peak positions in Fig.6a)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R64">64</xref>]</sup> Fig.6 图7 非晶形成液体结构弛豫行为与非Gaussian参量之间存在的普适关系：不同过冷液体模型体系，及金属玻璃形成液体<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R65">65</xref>,<xref ref-type="bibr" rid="R66">66</xref>]</sup> (a) vs reduced structural relaxation time
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... (b)
vs reduced structural relaxation time
, here
is defined from
α 2, max (
τα ) ≈ 0.8
The universal link between the reduced structural relaxation time and the maximum of non-Gaussian parameter (<span class="formulaText"><inline-formula><math id="M23"><msub><mrow><mi>α</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">2</mn><mo>,</mo><mtext> </mtext><mi mathvariant="normal">m</mi><mi mathvariant="normal">a</mi><mi mathvariant="normal">x</mi></mrow></msub></math></span></inline-formula></span><span class="formulaNumber">)</span>for various glass-forming liquids (<span class="formulaText"><inline-formula><math id="M24"><msup><mrow><mi>τ</mi></mrow><mrow><mi>*</mi></mrow></msup></math></span></inline-formula></span> is the characteristic time scale under constant dynamic heterogeneity condition)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R65">65</xref>,<xref ref-type="bibr" rid="R66">66</xref>]</sup> Fig.7 <strong>2.3 </strong>宏观失稳的微观动力学模型 研究表明随着温度升高、应变增加或观测时间延长，非晶合金的局域能量耗散行为会逐渐演化成对应于玻璃转变、剪切变形或类液流动的宏观结构失稳行为，而这些宏观行为特征与非晶合金在使役条件下的性能及其稳定性密切相关.因而，如何基于非晶结构局域耗散特征认识宏观失稳，进而构建宏观失稳模型，是彻底解决室温塑性和非晶形成能力等应用基础问题的理论前提.而要解决这些问题的关键在于认识：① 局域能量耗散的动力学特征是否存在样品尺寸效应？② 该特征在应力场和温度场下的时空演化规律及③ 如何最终诱发不同表现形式的宏观结构失稳——“剪切变形”和“玻璃转变”？ ...
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Revealing the link between structural relaxation and dynamic heterogeneity in glass-forming liquids
4
2018
... 在对不同冷却速率和压强制备的金属玻璃内耗特性的进一步研究中，本研究组[54 ] 发现原子尺度的动力学非均匀性及其“流变单元”在空间分布的不均匀性与低温弛豫行为密切相关，表明金属玻璃在纳米尺度的局域失稳行为与微观动力学非均匀性密切相关.本研究组[64 ] 进而引入非Gaussian参量定量表征了“流变单元”的动力学属性，发现了具有不同结构短程序特征的金属玻璃体系对应的损耗模量谱与该参量之间存在普适关系(如图6 [64 ] 所示)；同时在对大量不同的非晶形成液体(包括金属玻璃熔体)的结构弛豫行为的研究中发现，其结构弛豫特征与非Gaussian参量之间也存在普适关系[65 ,66 ] (如图7 [65 ,66 ] 所示)；通过定量表征“流变单元”的微观动力学，建立了非晶合金的能量耗散性质与其结构局域失稳的动力学非均匀性特征之间的本征关联，揭示了非晶合金在低温/低应力下能量耗散的微观动力学非均匀性机制，拓展了人们认识非晶结构局域失稳的动力学新视角，为进一步从微观动力学出发理解宏观失稳提供了前提和基础. ...
... ,66 ]所示)；通过定量表征“流变单元”的微观动力学，建立了非晶合金的能量耗散性质与其结构局域失稳的动力学非均匀性特征之间的本征关联，揭示了非晶合金在低温/低应力下能量耗散的微观动力学非均匀性机制，拓展了人们认识非晶结构局域失稳的动力学新视角，为进一步从微观动力学出发理解宏观失稳提供了前提和基础. ...
... (a) the data of
vs (b) the normalized
vs normalized
The universal link between <span class="formulaText"><inline-formula><math id="M16"><msubsup><mrow><mi>E</mi></mrow><mrow/><mrow><mo>″</mo></mrow></msubsup></math></span></inline-formula></span> and the non-Gaussian parameter <span class="formulaText"><inline-formula><math id="M17"><msub><mrow><mi>α</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">2</mn></mrow></msub></math></span></inline-formula></span> of Cu<sub>50</sub>Zr<sub>50</sub> metallic glasses under different quenched conditions (<i>t</i><sub>p</sub>—the time interval of the dynamic mechanical spectroscopy simulations, subscript “peak” indicates the value of <i>α</i><sub>2</sub> or <span class="formulaText"><inline-formula><math id="M18"><msubsup><mrow><mi>E</mi></mrow><mrow/><mrow><mo>″</mo></mrow></msubsup></math></span></inline-formula></span> at the peak positions in Fig.6a)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R64">64</xref>]</sup> Fig.6 图7 非晶形成液体结构弛豫行为与非Gaussian参量之间存在的普适关系：不同过冷液体模型体系，及金属玻璃形成液体<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R65">65</xref>,<xref ref-type="bibr" rid="R66">66</xref>]</sup> (a) vs reduced structural relaxation time
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... (b)
vs reduced structural relaxation time
, here
is defined from
α 2, max (
τα ) ≈ 0.8
The universal link between the reduced structural relaxation time and the maximum of non-Gaussian parameter (<span class="formulaText"><inline-formula><math id="M23"><msub><mrow><mi>α</mi></mrow><mrow><mn mathvariant="normal">2</mn><mo>,</mo><mtext> </mtext><mi mathvariant="normal">m</mi><mi mathvariant="normal">a</mi><mi mathvariant="normal">x</mi></mrow></msub></math></span></inline-formula></span><span class="formulaNumber">)</span>for various glass-forming liquids (<span class="formulaText"><inline-formula><math id="M24"><msup><mrow><mi>τ</mi></mrow><mrow><mi>*</mi></mrow></msup></math></span></inline-formula></span> is the characteristic time scale under constant dynamic heterogeneity condition)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R65">65</xref>,<xref ref-type="bibr" rid="R66">66</xref>]</sup> Fig.7 <strong>2.3 </strong>宏观失稳的微观动力学模型 研究表明随着温度升高、应变增加或观测时间延长，非晶合金的局域能量耗散行为会逐渐演化成对应于玻璃转变、剪切变形或类液流动的宏观结构失稳行为，而这些宏观行为特征与非晶合金在使役条件下的性能及其稳定性密切相关.因而，如何基于非晶结构局域耗散特征认识宏观失稳，进而构建宏观失稳模型，是彻底解决室温塑性和非晶形成能力等应用基础问题的理论前提.而要解决这些问题的关键在于认识：① 局域能量耗散的动力学特征是否存在样品尺寸效应？② 该特征在应力场和温度场下的时空演化规律及③ 如何最终诱发不同表现形式的宏观结构失稳——“剪切变形”和“玻璃转变”？ ...
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Measuring spatial distribution of the local elastic modulus in glasses
1
2013
... 针对于此，本研究组[67 ] 运用冻结矩阵法，进一步研究了局域能量耗散动力学特征的尺寸效应，发现从十几个原子到块体的空间尺度范围内，局域结构弛豫/能量耗散具有相同的非均匀性特征，即具有空间尺度不变性[68 ] ，这为从原子尺度动力学特征统一地描述金属玻璃在不同尺度上的结构弛豫/失稳提供了前提基础.通过独立引入温度或力场变化研究了非晶合金局域耗散的动力学特征，发现了该特征在温度场[60 ] 和应力场[61 ] 下表现出相同的演化规律(如图8 [60 ,61 ] 所示)，即从局域激活向逾渗演化的一般规律，且在达到逾渗时触发宏观失稳——“剪切变形”或“玻璃转变”，进而给出“玻璃转变”和“剪切形变”等效的原子尺度图像；通过引入黏度表征宏观失稳的动力学属性，构建了黏度随温度和应力变化的动力学相图[69 ] (如图9 [69 ] 所示)，直观地说明了完全可以通过仅改变应力而不升高温度来形成剪切带，同时也建立了玻璃转变与剪切流变的直接联通，表明无论是在微观还是宏观动力学的视角下，“玻璃转变”与“剪切流变”现象都是等价的；并建立了外场引入的热能、机械能和体系宏观失稳的特征激活能垒之间耦合关系的解析表达，阐明了力场与温度场作用的等效性和差异性，即温度通过提高内能、应力通过降低能垒来激活结构失稳；进而提出了描述剪切带形成机理和力温耦合效应的“应力诱导玻璃转变模型”.该模型澄清了非晶合金领域争论的焦点问题，即“局域温升是否为剪切带形成的必要因素？”，指出局域温升不是产生剪切带的必要因素，后续的相关实验[70 ] 证实了该观点；从原子尺度动力学宏观表现的视角直观给出了 “玻璃转变”与“剪切形变”等效的物理图像，但其原子尺度的特征是否等价是一个值得进一步研究的课题；基于这一模型和认识，人们可以在低温下仅通过改变应力条件加速非晶合金结构的局域耗散来实现全局弛豫，这将为研究和调控非晶合金的结构与宏观物性，构建非晶理论和探索解决非晶合金应用基础问题提供前提条件和理论依据. ...
Local versus global stretched mechanical response in a supercooled liquid near the glass transition
1
2019
... 针对于此，本研究组[67 ] 运用冻结矩阵法，进一步研究了局域能量耗散动力学特征的尺寸效应，发现从十几个原子到块体的空间尺度范围内，局域结构弛豫/能量耗散具有相同的非均匀性特征，即具有空间尺度不变性[68 ] ，这为从原子尺度动力学特征统一地描述金属玻璃在不同尺度上的结构弛豫/失稳提供了前提基础.通过独立引入温度或力场变化研究了非晶合金局域耗散的动力学特征，发现了该特征在温度场[60 ] 和应力场[61 ] 下表现出相同的演化规律(如图8 [60 ,61 ] 所示)，即从局域激活向逾渗演化的一般规律，且在达到逾渗时触发宏观失稳——“剪切变形”或“玻璃转变”，进而给出“玻璃转变”和“剪切形变”等效的原子尺度图像；通过引入黏度表征宏观失稳的动力学属性，构建了黏度随温度和应力变化的动力学相图[69 ] (如图9 [69 ] 所示)，直观地说明了完全可以通过仅改变应力而不升高温度来形成剪切带，同时也建立了玻璃转变与剪切流变的直接联通，表明无论是在微观还是宏观动力学的视角下，“玻璃转变”与“剪切流变”现象都是等价的；并建立了外场引入的热能、机械能和体系宏观失稳的特征激活能垒之间耦合关系的解析表达，阐明了力场与温度场作用的等效性和差异性，即温度通过提高内能、应力通过降低能垒来激活结构失稳；进而提出了描述剪切带形成机理和力温耦合效应的“应力诱导玻璃转变模型”.该模型澄清了非晶合金领域争论的焦点问题，即“局域温升是否为剪切带形成的必要因素？”，指出局域温升不是产生剪切带的必要因素，后续的相关实验[70 ] 证实了该观点；从原子尺度动力学宏观表现的视角直观给出了 “玻璃转变”与“剪切形变”等效的物理图像，但其原子尺度的特征是否等价是一个值得进一步研究的课题；基于这一模型和认识，人们可以在低温下仅通过改变应力条件加速非晶合金结构的局域耗散来实现全局弛豫，这将为研究和调控非晶合金的结构与宏观物性，构建非晶理论和探索解决非晶合金应用基础问题提供前提条件和理论依据. ...
Stress-temperature scaling for steady-state flow in metallic glasses
4
2010
... 针对于此，本研究组[67 ] 运用冻结矩阵法，进一步研究了局域能量耗散动力学特征的尺寸效应，发现从十几个原子到块体的空间尺度范围内，局域结构弛豫/能量耗散具有相同的非均匀性特征，即具有空间尺度不变性[68 ] ，这为从原子尺度动力学特征统一地描述金属玻璃在不同尺度上的结构弛豫/失稳提供了前提基础.通过独立引入温度或力场变化研究了非晶合金局域耗散的动力学特征，发现了该特征在温度场[60 ] 和应力场[61 ] 下表现出相同的演化规律(如图8 [60 ,61 ] 所示)，即从局域激活向逾渗演化的一般规律，且在达到逾渗时触发宏观失稳——“剪切变形”或“玻璃转变”，进而给出“玻璃转变”和“剪切形变”等效的原子尺度图像；通过引入黏度表征宏观失稳的动力学属性，构建了黏度随温度和应力变化的动力学相图[69 ] (如图9 [69 ] 所示)，直观地说明了完全可以通过仅改变应力而不升高温度来形成剪切带，同时也建立了玻璃转变与剪切流变的直接联通，表明无论是在微观还是宏观动力学的视角下，“玻璃转变”与“剪切流变”现象都是等价的；并建立了外场引入的热能、机械能和体系宏观失稳的特征激活能垒之间耦合关系的解析表达，阐明了力场与温度场作用的等效性和差异性，即温度通过提高内能、应力通过降低能垒来激活结构失稳；进而提出了描述剪切带形成机理和力温耦合效应的“应力诱导玻璃转变模型”.该模型澄清了非晶合金领域争论的焦点问题，即“局域温升是否为剪切带形成的必要因素？”，指出局域温升不是产生剪切带的必要因素，后续的相关实验[70 ] 证实了该观点；从原子尺度动力学宏观表现的视角直观给出了 “玻璃转变”与“剪切形变”等效的物理图像，但其原子尺度的特征是否等价是一个值得进一步研究的课题；基于这一模型和认识，人们可以在低温下仅通过改变应力条件加速非晶合金结构的局域耗散来实现全局弛豫，这将为研究和调控非晶合金的结构与宏观物性，构建非晶理论和探索解决非晶合金应用基础问题提供前提条件和理论依据. ...
... [69 ]所示)，直观地说明了完全可以通过仅改变应力而不升高温度来形成剪切带，同时也建立了玻璃转变与剪切流变的直接联通，表明无论是在微观还是宏观动力学的视角下，“玻璃转变”与“剪切流变”现象都是等价的；并建立了外场引入的热能、机械能和体系宏观失稳的特征激活能垒之间耦合关系的解析表达，阐明了力场与温度场作用的等效性和差异性，即温度通过提高内能、应力通过降低能垒来激活结构失稳；进而提出了描述剪切带形成机理和力温耦合效应的“应力诱导玻璃转变模型”.该模型澄清了非晶合金领域争论的焦点问题，即“局域温升是否为剪切带形成的必要因素？”，指出局域温升不是产生剪切带的必要因素，后续的相关实验[70 ] 证实了该观点；从原子尺度动力学宏观表现的视角直观给出了 “玻璃转变”与“剪切形变”等效的物理图像，但其原子尺度的特征是否等价是一个值得进一步研究的课题；基于这一模型和认识，人们可以在低温下仅通过改变应力条件加速非晶合金结构的局域耗散来实现全局弛豫，这将为研究和调控非晶合金的结构与宏观物性，构建非晶理论和探索解决非晶合金应用基础问题提供前提条件和理论依据. ...
... [
69 ]
Two-dimensional plot of viscosity as a function of temperature and stress in a model metallic glass (<i>T</i><sub>0</sub> = 860 K, <i>σ</i><sub>0</sub>—the critical stress where <i>η</i><sub>0</sub> diverges in extrapolation to <i>T </i>= 0 K, <i>σ</i>—stress, <i>η</i>—viscosity, <i>η</i><sub>0</sub>—the viscosity to define the glass transition)<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R69">69</xref>]</sup> Fig.9 <strong>2.4 </strong>非晶合金应用相关问题探索 如何突破非晶形成能力和室温塑性是当前金属玻璃研发与应用面临的重大挑战，而如何运用理论模型理解金属玻璃材料开发与应用中的实际问题是材料模拟研究的关键任务.运用上述模型和理论，本研究组针对非晶室温塑性和形成能力等关系到非晶研发与应用的核心问题开展了一系列应用基础研究，为这些问题的解决提供理论指导和新的设计思路.大量的实验研究发现，非晶脆性断裂的过程主要与孔穴的产生、生长与连通相关，但人们对孔穴形成的物理本质及其与非晶脆性断裂之间的内在关联并不清楚.针对非晶合金脆性断裂过程中“孔穴”这一类重要局域耗散行为的形成机理问题，Guan等[71 ] 将孔穴半径对表面能的影响引入经典形核理论，推导了孔穴形核激活能及临界形核半径与体应变之间的解析关系，通过发展孔穴埋置法，模拟了剪胀应变下孔穴的形成过程，证实了该解析关系和孔穴的经典形核本质，表明孔穴的产生是一个纳米尺度的经典形核过程；同时发现不同的应变加载方式可以改变2类局域耗散——“流变单元”和“孔穴”形核激活能的相对关系(如图10 [71 ] 所示)，控制局域耗散的选择性激活，使得材料失稳在低应变(率)下以流变单元激活为主，高应变下以孔穴形核为主，从而引发导致差异性的宏观断裂方式(孔穴脆断或流变滑移主导)，据此提出了非晶断裂方式的局域耗散激活能判据；启发了从调控局域耗散的角度优化非晶材料宏观物性的思路，据此设计了通过施加特定外场来操控局域耗散激活性质，进而精准优化材料宏观性能的策略，在非晶模拟中实现了针对材料力学性能的按需调控. ...
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69 ]
Fig.9 <strong>2.4 </strong>非晶合金应用相关问题探索 如何突破非晶形成能力和室温塑性是当前金属玻璃研发与应用面临的重大挑战，而如何运用理论模型理解金属玻璃材料开发与应用中的实际问题是材料模拟研究的关键任务.运用上述模型和理论，本研究组针对非晶室温塑性和形成能力等关系到非晶研发与应用的核心问题开展了一系列应用基础研究，为这些问题的解决提供理论指导和新的设计思路.大量的实验研究发现，非晶脆性断裂的过程主要与孔穴的产生、生长与连通相关，但人们对孔穴形成的物理本质及其与非晶脆性断裂之间的内在关联并不清楚.针对非晶合金脆性断裂过程中“孔穴”这一类重要局域耗散行为的形成机理问题，Guan等[71 ] 将孔穴半径对表面能的影响引入经典形核理论，推导了孔穴形核激活能及临界形核半径与体应变之间的解析关系，通过发展孔穴埋置法，模拟了剪胀应变下孔穴的形成过程，证实了该解析关系和孔穴的经典形核本质，表明孔穴的产生是一个纳米尺度的经典形核过程；同时发现不同的应变加载方式可以改变2类局域耗散——“流变单元”和“孔穴”形核激活能的相对关系(如图10 [71 ] 所示)，控制局域耗散的选择性激活，使得材料失稳在低应变(率)下以流变单元激活为主，高应变下以孔穴形核为主，从而引发导致差异性的宏观断裂方式(孔穴脆断或流变滑移主导)，据此提出了非晶断裂方式的局域耗散激活能判据；启发了从调控局域耗散的角度优化非晶材料宏观物性的思路，据此设计了通过施加特定外场来操控局域耗散激活性质，进而精准优化材料宏观性能的策略，在非晶模拟中实现了针对材料力学性能的按需调控. ...
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Probing shear-band initiation in metallic glasses
1
2011
... 针对于此，本研究组[67 ] 运用冻结矩阵法，进一步研究了局域能量耗散动力学特征的尺寸效应，发现从十几个原子到块体的空间尺度范围内，局域结构弛豫/能量耗散具有相同的非均匀性特征，即具有空间尺度不变性[68 ] ，这为从原子尺度动力学特征统一地描述金属玻璃在不同尺度上的结构弛豫/失稳提供了前提基础.通过独立引入温度或力场变化研究了非晶合金局域耗散的动力学特征，发现了该特征在温度场[60 ] 和应力场[61 ] 下表现出相同的演化规律(如图8 [60 ,61 ] 所示)，即从局域激活向逾渗演化的一般规律，且在达到逾渗时触发宏观失稳——“剪切变形”或“玻璃转变”，进而给出“玻璃转变”和“剪切形变”等效的原子尺度图像；通过引入黏度表征宏观失稳的动力学属性，构建了黏度随温度和应力变化的动力学相图[69 ] (如图9 [69 ] 所示)，直观地说明了完全可以通过仅改变应力而不升高温度来形成剪切带，同时也建立了玻璃转变与剪切流变的直接联通，表明无论是在微观还是宏观动力学的视角下，“玻璃转变”与“剪切流变”现象都是等价的；并建立了外场引入的热能、机械能和体系宏观失稳的特征激活能垒之间耦合关系的解析表达，阐明了力场与温度场作用的等效性和差异性，即温度通过提高内能、应力通过降低能垒来激活结构失稳；进而提出了描述剪切带形成机理和力温耦合效应的“应力诱导玻璃转变模型”.该模型澄清了非晶合金领域争论的焦点问题，即“局域温升是否为剪切带形成的必要因素？”，指出局域温升不是产生剪切带的必要因素，后续的相关实验[70 ] 证实了该观点；从原子尺度动力学宏观表现的视角直观给出了 “玻璃转变”与“剪切形变”等效的物理图像，但其原子尺度的特征是否等价是一个值得进一步研究的课题；基于这一模型和认识，人们可以在低温下仅通过改变应力条件加速非晶合金结构的局域耗散来实现全局弛豫，这将为研究和调控非晶合金的结构与宏观物性，构建非晶理论和探索解决非晶合金应用基础问题提供前提条件和理论依据. ...
Cavitation in amorphous solids
4
2013
... 如何突破非晶形成能力和室温塑性是当前金属玻璃研发与应用面临的重大挑战，而如何运用理论模型理解金属玻璃材料开发与应用中的实际问题是材料模拟研究的关键任务.运用上述模型和理论，本研究组针对非晶室温塑性和形成能力等关系到非晶研发与应用的核心问题开展了一系列应用基础研究，为这些问题的解决提供理论指导和新的设计思路.大量的实验研究发现，非晶脆性断裂的过程主要与孔穴的产生、生长与连通相关，但人们对孔穴形成的物理本质及其与非晶脆性断裂之间的内在关联并不清楚.针对非晶合金脆性断裂过程中“孔穴”这一类重要局域耗散行为的形成机理问题，Guan等[71 ] 将孔穴半径对表面能的影响引入经典形核理论，推导了孔穴形核激活能及临界形核半径与体应变之间的解析关系，通过发展孔穴埋置法，模拟了剪胀应变下孔穴的形成过程，证实了该解析关系和孔穴的经典形核本质，表明孔穴的产生是一个纳米尺度的经典形核过程；同时发现不同的应变加载方式可以改变2类局域耗散——“流变单元”和“孔穴”形核激活能的相对关系(如图10 [71 ] 所示)，控制局域耗散的选择性激活，使得材料失稳在低应变(率)下以流变单元激活为主，高应变下以孔穴形核为主，从而引发导致差异性的宏观断裂方式(孔穴脆断或流变滑移主导)，据此提出了非晶断裂方式的局域耗散激活能判据；启发了从调控局域耗散的角度优化非晶材料宏观物性的思路，据此设计了通过施加特定外场来操控局域耗散激活性质，进而精准优化材料宏观性能的策略，在非晶模拟中实现了针对材料力学性能的按需调控. ...
... [71 ]所示)，控制局域耗散的选择性激活，使得材料失稳在低应变(率)下以流变单元激活为主，高应变下以孔穴形核为主，从而引发导致差异性的宏观断裂方式(孔穴脆断或流变滑移主导)，据此提出了非晶断裂方式的局域耗散激活能判据；启发了从调控局域耗散的角度优化非晶材料宏观物性的思路，据此设计了通过施加特定外场来操控局域耗散激活性质，进而精准优化材料宏观性能的策略，在非晶模拟中实现了针对材料力学性能的按需调控. ...
... [
71 ]
The variation of the structural instability pattern in metallic glasses originates from the competence between the activation of flow units and the cavitation nucleation under different applied conditions<sup> [<xref ref-type="bibr" rid="R71">71</xref>]</sup> Fig.10 基于“应力诱导玻璃转变”的思想，我们设计并在模拟中实现了非晶合金表层间的低温快速粘接：通过在低温下施加特定的周期性力场，可以选择性地加速非晶表层原子动力学，而不影响内部原子动力学，据此可以实现表层间的快速粘接而避免内部的晶化(如图11 [72 ] 所示)；该结果表明可以突破一直以来人们利用高温熔体的玻璃转变来制备大块非晶时受到非晶形成能力的限制，通过在低温下的周期性力场实现小尺寸非晶合金的快速粘接来制备大尺寸非晶合金，为块体非晶合金制备和设计提供了理论依据和新思路.合作的实验研究组[72 ] 采用室温低应力超声加载，以非晶带材或颗粒为原料，实现了块体非晶的低温“声制造”；以上结果表明可基于此实现小尺度金属玻璃表面间的低温粘接，有望克服非晶形成能力的束缚，在低温条件下制造大块金属玻璃.随后实验研究组基于此方法结合3D打印技术制备了“Giant metallic glasses”[73 ] ，有望成为实现非晶合金按需制造的创新性技术支撑. ...
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71 ]
Fig.10 基于“应力诱导玻璃转变”的思想，我们设计并在模拟中实现了非晶合金表层间的低温快速粘接：通过在低温下施加特定的周期性力场，可以选择性地加速非晶表层原子动力学，而不影响内部原子动力学，据此可以实现表层间的快速粘接而避免内部的晶化(如图11 [72 ] 所示)；该结果表明可以突破一直以来人们利用高温熔体的玻璃转变来制备大块非晶时受到非晶形成能力的限制，通过在低温下的周期性力场实现小尺寸非晶合金的快速粘接来制备大尺寸非晶合金，为块体非晶合金制备和设计提供了理论依据和新思路.合作的实验研究组[72 ] 采用室温低应力超声加载，以非晶带材或颗粒为原料，实现了块体非晶的低温“声制造”；以上结果表明可基于此实现小尺度金属玻璃表面间的低温粘接，有望克服非晶形成能力的束缚，在低温条件下制造大块金属玻璃.随后实验研究组基于此方法结合3D打印技术制备了“Giant metallic glasses”[73 ] ，有望成为实现非晶合金按需制造的创新性技术支撑. ...
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Fast surface dynamics enabled cold joining of metallic glasses
4
2019
... 基于“应力诱导玻璃转变”的思想，我们设计并在模拟中实现了非晶合金表层间的低温快速粘接：通过在低温下施加特定的周期性力场，可以选择性地加速非晶表层原子动力学，而不影响内部原子动力学，据此可以实现表层间的快速粘接而避免内部的晶化(如图11 [72 ] 所示)；该结果表明可以突破一直以来人们利用高温熔体的玻璃转变来制备大块非晶时受到非晶形成能力的限制，通过在低温下的周期性力场实现小尺寸非晶合金的快速粘接来制备大尺寸非晶合金，为块体非晶合金制备和设计提供了理论依据和新思路.合作的实验研究组[72 ] 采用室温低应力超声加载，以非晶带材或颗粒为原料，实现了块体非晶的低温“声制造”；以上结果表明可基于此实现小尺度金属玻璃表面间的低温粘接，有望克服非晶形成能力的束缚，在低温条件下制造大块金属玻璃.随后实验研究组基于此方法结合3D打印技术制备了“Giant metallic glasses”[73 ] ，有望成为实现非晶合金按需制造的创新性技术支撑. ...
... [72 ]采用室温低应力超声加载，以非晶带材或颗粒为原料，实现了块体非晶的低温“声制造”；以上结果表明可基于此实现小尺度金属玻璃表面间的低温粘接，有望克服非晶形成能力的束缚，在低温条件下制造大块金属玻璃.随后实验研究组基于此方法结合3D打印技术制备了“Giant metallic glasses”[73 ] ，有望成为实现非晶合金按需制造的创新性技术支撑. ...
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72 ]
The stress-induced glass-to-liquid transition and the dynamical response heterogeneity during the cold joining of metallic glasses<sup>[<xref ref-type="bibr" rid="R72">72</xref>]</sup> Fig.11 <strong>3 </strong>挑战与展望 金属玻璃的发展历程表明，合金非晶形成能力的突破不仅能够拓展对非晶基本物理问题的认识，并且能够大大推动应用技术的发展.尽管金属玻璃目前已在节能材料、涂层材料、可降解生物材料、催化材料、污水处理和3D 打印等领域获得了大量的应用，非晶形成能力和室温塑性依然是制约其更广泛应用的瓶颈.近30年来，人们已经开发出了上千种金属玻璃成分，但对化学组分如何影响合金的非晶形成能力及相关物性依然知之甚少，目前还没有建立起有效的准则指导金属玻璃的成分设计.其根本原因在于：① 人们对非晶形成能力的表征和认识仍然停留在临界冷却速率和度量制备的金属玻璃的宏观尺度上；② 当前基于特征局域团簇的结构模型并不能定量地理解合金成分相关的非晶物性；③ 缺乏合金非晶物性的大数据及数据关联，相比较于晶态合金数据库，有关金属玻璃的数据，特别是与形成能力相关的热力学、动力学、化学组分和结构等方面的数据都依然贫乏.由于金属玻璃无序结构的复杂性，相应的计算模拟研究面临着巨大挑战，具体表现为以下3方面：① 模拟体系中元素间相互作用的描述与真实材料之间的差异；② 模拟时间、空间尺度与真实材料尺度的差异；③ 非均匀性的表征问题给建立明确的构效关系带来了困难.如何弥合模拟与实验的鸿沟及揭示隐藏在庞大的微观结构特征与相关性能数据背后的本征关联，是当前金属玻璃计算模拟研究的主要困境.要解决上述问题，可以从这2个方面思考： ...
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72 ]
Fig.11 <strong>3 </strong>挑战与展望 金属玻璃的发展历程表明，合金非晶形成能力的突破不仅能够拓展对非晶基本物理问题的认识，并且能够大大推动应用技术的发展.尽管金属玻璃目前已在节能材料、涂层材料、可降解生物材料、催化材料、污水处理和3D 打印等领域获得了大量的应用，非晶形成能力和室温塑性依然是制约其更广泛应用的瓶颈.近30年来，人们已经开发出了上千种金属玻璃成分，但对化学组分如何影响合金的非晶形成能力及相关物性依然知之甚少，目前还没有建立起有效的准则指导金属玻璃的成分设计.其根本原因在于：① 人们对非晶形成能力的表征和认识仍然停留在临界冷却速率和度量制备的金属玻璃的宏观尺度上；② 当前基于特征局域团簇的结构模型并不能定量地理解合金成分相关的非晶物性；③ 缺乏合金非晶物性的大数据及数据关联，相比较于晶态合金数据库，有关金属玻璃的数据，特别是与形成能力相关的热力学、动力学、化学组分和结构等方面的数据都依然贫乏.由于金属玻璃无序结构的复杂性，相应的计算模拟研究面临着巨大挑战，具体表现为以下3方面：① 模拟体系中元素间相互作用的描述与真实材料之间的差异；② 模拟时间、空间尺度与真实材料尺度的差异；③ 非均匀性的表征问题给建立明确的构效关系带来了困难.如何弥合模拟与实验的鸿沟及揭示隐藏在庞大的微观结构特征与相关性能数据背后的本征关联，是当前金属玻璃计算模拟研究的主要困境.要解决上述问题，可以从这2个方面思考： ...
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Interface design enabled manufacture of giant metallic glasses
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2021
... 基于“应力诱导玻璃转变”的思想，我们设计并在模拟中实现了非晶合金表层间的低温快速粘接：通过在低温下施加特定的周期性力场，可以选择性地加速非晶表层原子动力学，而不影响内部原子动力学，据此可以实现表层间的快速粘接而避免内部的晶化(如图11 [72 ] 所示)；该结果表明可以突破一直以来人们利用高温熔体的玻璃转变来制备大块非晶时受到非晶形成能力的限制，通过在低温下的周期性力场实现小尺寸非晶合金的快速粘接来制备大尺寸非晶合金，为块体非晶合金制备和设计提供了理论依据和新思路.合作的实验研究组[72 ] 采用室温低应力超声加载，以非晶带材或颗粒为原料，实现了块体非晶的低温“声制造”；以上结果表明可基于此实现小尺度金属玻璃表面间的低温粘接，有望克服非晶形成能力的束缚，在低温条件下制造大块金属玻璃.随后实验研究组基于此方法结合3D打印技术制备了“Giant metallic glasses”[73 ] ，有望成为实现非晶合金按需制造的创新性技术支撑. ...
Topological phase transitions and topological phases of matter
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... (1) 如何重新认识非晶的无序结构？金属玻璃无序结构的表征是当前材料科学领域尚未阐明的重大科学问题，是解决玻璃形成能力、室温塑性等非晶领域所面临的瓶颈问题的基础.金属玻璃结构中原子的长程无序排列从整体上看是均匀的，但也具有短程序和中程序，在纳米甚至微米尺度上表现为不均匀性.因而，非晶是有序和无序、均匀和不均匀矛盾的结合体，对其结构的研究是当前材料科学和凝聚态物理领域的巨大挑战.自金属玻璃被发现以来，人们对其原子结构的认识经历了从原子无序到原子密堆到原子团簇密堆的精彩历程：将描述原子结构的参量从成千上万的单个原子简化成了成百上千的具有相似对称性的原子团簇，并取得了一定阶段性进展(如图12 所示).但随着人们对原子团簇堆垛模型的深入研究，发现其在理解和关联材料相关物性方面存在困难和不足.可见，原子团簇已经不能作为构建非晶材料理论的结构基石，对非晶结构新的探索迫在眉睫.基于前期的认识和理解，非晶结构问题的解决需要有能够抓住其本质的新思维，突破以往研究的定式，独辟蹊径，引入新的结构解析方法来进一步简化其结构参量.近年来，基于变换不变性的拓扑参量分析[19 ] 为从无序中寻找有序提供了可行的方法，并在一些复杂无序问题的解决方面取得了突破性进展[74 ] .同时也可以思考如何将拓扑思想和方法引入由无序原子组成的非晶体系的结构研究中，通过寻找合适的具有特殊拓扑属性的参量来分类表征相应的原子集合，进一步简化对非晶结构的描述，更好地解决非晶结构问题. ...
Machine learning-based glass formation prediction in multicomponent alloys
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2020
... (2) 如何运用人工智能技术解决金属玻璃中的无序问题？基于人工智能的机器学习算法为建立大数据之间的关联提供了高效的研究方法，而金属玻璃的无序特征也为机器学习算法提供了丰富的数据基础，相信机器学习将在金属玻璃的研究中发挥重要作用.当前，关于金属玻璃的机器学习研究主要集中在3个方面：① 金属玻璃物性的预测模型，如非晶形成能力[75 ] 、软磁性质[76 ] 等；② 金属玻璃结构缺陷的表征模型，希望基于静态结构特征预测对外场响应的动态缺陷[77 ] ；③ 建立精确的多元金属玻璃的神经网络势，探索与成分密切相关的金属玻璃物性的微观机理和预测模型.以上方面问题的解决将为实现数据驱动的金属玻璃研究与设计提供基础. ...
Interpretable machine-learning strategy for soft-magnetic property and thermal stability in Fe-based metallic glasses
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2020
... (2) 如何运用人工智能技术解决金属玻璃中的无序问题？基于人工智能的机器学习算法为建立大数据之间的关联提供了高效的研究方法，而金属玻璃的无序特征也为机器学习算法提供了丰富的数据基础，相信机器学习将在金属玻璃的研究中发挥重要作用.当前，关于金属玻璃的机器学习研究主要集中在3个方面：① 金属玻璃物性的预测模型，如非晶形成能力[75 ] 、软磁性质[76 ] 等；② 金属玻璃结构缺陷的表征模型，希望基于静态结构特征预测对外场响应的动态缺陷[77 ] ；③ 建立精确的多元金属玻璃的神经网络势，探索与成分密切相关的金属玻璃物性的微观机理和预测模型.以上方面问题的解决将为实现数据驱动的金属玻璃研究与设计提供基础. ...
Machine learning bridges local static structure with multiple properties in metallic glasses
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2020
... (2) 如何运用人工智能技术解决金属玻璃中的无序问题？基于人工智能的机器学习算法为建立大数据之间的关联提供了高效的研究方法，而金属玻璃的无序特征也为机器学习算法提供了丰富的数据基础，相信机器学习将在金属玻璃的研究中发挥重要作用.当前，关于金属玻璃的机器学习研究主要集中在3个方面：① 金属玻璃物性的预测模型，如非晶形成能力[75 ] 、软磁性质[76 ] 等；② 金属玻璃结构缺陷的表征模型，希望基于静态结构特征预测对外场响应的动态缺陷[77 ] ；③ 建立精确的多元金属玻璃的神经网络势，探索与成分密切相关的金属玻璃物性的微观机理和预测模型.以上方面问题的解决将为实现数据驱动的金属玻璃研究与设计提供基础. ...
Ultrasmall nanoparticles inducing order-to-disorder transition
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2018
... 此外，无论是在时间尺度还是空间尺度上，模拟与实验之间依然存在着巨大的鸿沟，而这些差异对基于原子层次模拟来研究非晶材料的物性及相关理论有不可忽略的影响[78 ,79 ] .因而，研究如何跨越时间和空间尺度架构金属玻璃模拟与实验的桥梁是金属玻璃材料模拟研究的重要挑战之一. ...
The critical model size for simulating the structure-dynamics correlation in bulk metallic glasses
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2021
... 此外，无论是在时间尺度还是空间尺度上，模拟与实验之间依然存在着巨大的鸿沟，而这些差异对基于原子层次模拟来研究非晶材料的物性及相关理论有不可忽略的影响[78 ,79 ] .因而，研究如何跨越时间和空间尺度架构金属玻璃模拟与实验的桥梁是金属玻璃材料模拟研究的重要挑战之一. ...
图1
