镍基γ′相强化的粉末冶金高温合金具有优异的高温性能,用来制备先进航空发动机涡轮盘等热端部件^[1,2]。其合金元素含量高,质量分数可达到40%~50%,这使得合金在热加工过程中,热塑性变差,组织调控变得困难,成为限制高性能高温合金发展的主要因素。合金成分设计和热处理这些传统方法对镍基粉末高温合金性能的提升已经没有太大的空间。在热加工过程中,对工艺参数进行控制,以获得晶粒尺寸细小均匀和强化相分布合理的显微组织,为后续工艺提供良好的组织准备,才能进一步提升合金的性能^[3~5]。为此,科研人员对镍基粉末高温合金的热变形行为进行了研究。Wu等^[6]构建了一种镍基粉末高温合金塑性变形的本构方程,用于等温锻造有限元模拟优化等温锻造工艺。Ning等^[7]建立热加工图并对显微组织进行分析,确定了FGH96镍基粉末高温合金的最优热加工参数。Alniak和Bedir^[8]建立了René 95镍基粉末高温合金等温锻造工艺的热变形组织演变模型,对锻造态合金的显微组织进行预报。Liu等^[9]对FGH96合金热加工变形过程的动态再结晶(DRX)形核机理进行了研究。

研究^[10~14]发现,镍基γ′相强化粉末冶金高温合金热加工温度低于γ′相完全溶解温度时,显微组织中包含γ和γ′两相,其中显微组织由γ′相弥散分布逐渐向γ+γ′显微双相晶粒组织(γ+γ′ microduplex structure)进行转变。这种特殊的显微双相晶粒组织晶粒度可达到11~12级,使热加工过程中的流变应力显著降低,合金热塑性提高^[15~17]。近年来,很多研究开始注意到γ相中弥散分布的γ′相在热加工过程中的作用。Yu等^[18]研究了粗晶U720Li合金在低于γ′相固溶温度进行热变形时,γ相中弥散分布的γ′相的变化规律,以及它们与晶界的交互作用。Chen等^[19]分析了细晶U720Li合金在低于γ′相完全溶解温度的热变形行为,研究了γ′相对变形机制和软化机制的影响。Zhang等^[20]对镍基高温合金γ′相由弥散分布向γ+γ′显微双相晶粒组织转变时的组织演变规律和变形机制进行了研究。

上述研究表明,在低于γ′相完全溶解温度进行热加工变形,由于显微组织的不稳定性会产生γ+γ′显微双相晶粒组织。尽管早在文献[15,17]中就已经指明,在热加工变形中,γ+γ′显微双相晶粒组织具有流变软化效应和优异的热加工塑性,但对该显微组织的组织稳定性还鲜少研究。本工作对热等静压态FGH98镍基粉末高温合金在不同工艺条件下的真应力-真应变曲线特征和显微组织特征进行分析。对γ+γ′显微双相晶粒组织稳定性以及这种特殊显微组织的产生机理进行分析讨论,为改善粉末高温合金热加工性能提供理论依据和技术支持。

1 实验方法

实验材料为FGH98镍基粉末高温合金,主要化学成分(质量分数,%)为：C 0.05,Cr 12.7,Co 20.4,W 3.8,Mo 2.6,Al 3.5,Ti 3.7,Nb0.9,Ta 2.4,B和Zr微量,Ni余量。合金制备工艺为：真空感应炉熔炼→Ar气雾化制粉→粉末筛分与封装→热等静压固化成型。

实验采用Gleeble-3500热模拟试验机。试样直径8 mm、高12 mm,取自热等静压棒材。将试样以5 ℃/s的速率升温至设定温度,保温3 min使温度分布均匀。然后以恒应变速率对试样进行等温单轴压缩变形,真应变ε达到0.2、0.4和0.6时水冷以保持高温时的组织。形变温度T分别为1060、1105、1138和1165 ℃,应变速率 ε˙分别为0.01、0.1、1和10 s^-1。试样在真应变达到0.6时,仍保持近似单轴压缩的变形条件。

将变形并水冷的试样沿轴线切开,利用Axio Imager 2光学显微镜(OM)、Supra 55扫描电子显微镜(SEM)和JEM 2100透射电子显微镜(TEM)对不同变形条件下合金显微组织进行观察。采用等面积圆直径(equivalent-area diameter)法测量晶粒尺寸,即用与颗粒面积相等的圆的直径来表示非圆形颗粒的外形尺寸^[21]。晶粒尺寸测量分为2种情况：(1) γ′相在γ相中弥散分布时,只统计γ相的晶粒尺寸;(2) 显微组织为γ+γ′显微双相晶粒组织时,γ′相不再弥散分布在γ相基体中起强化作用,而是同γ相一样以晶粒的形式存在于显微组织中,此时将γ相和γ′相均看作是晶粒来统计晶粒尺寸。图1给出了γ+γ′显微双相晶粒尺寸测量示意图。

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图1   晶粒尺寸测量示意图

Fig.1   Quantities for sizing irregular planar grain

2 实验结果

2.1 显微组织

合金经热等静压后的显微组织如图2所示,热等静压制度为：温度1180 ℃,压力130 MPa,时间3 h。变形前,试样的初始显微组织中无明显原始颗粒边界(prior particle boundaries)和残留枝晶。晶粒尺寸约20~30 μm。长条状大尺寸γ′相分布在晶界(γ′_P,图2b),晶内主要为冷却过程中析出的二次γ′相(γ′_S,0.5~2.5 μm),而在某些大尺寸γ′相间的通道有更细小的圆形三次γ′相(γ′_T),并发现三次γ′相在热等静压过程中发生聚集长大,在此过程中由于受共格应变能的控制而使得γ′相沿着某些特定的方向优先生长,发生形态失稳而成为花瓣状γ′相。

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图2   热等静压态FGH98合金显微组织与γ′相形貌

Fig.2   Microstructure of hot isostatic pressed FGH98 alloy at 1180 ℃, 130 MPa, 3 h (a) and morphology of γ′ phase (b)

2.2 真应力-真应变曲线

图3给出了热等静压态FGH98合金在不同温度和应变速率下真应力-真应变(σ-ε)曲线。在所有实验条件下,曲线均表现出不同程度的硬化-软化-稳态流变规律,说明合金发生不连续动态再结晶。软化程度随着温度的增加而减弱,随着应变速率的增加而增加。峰值应力随着温度的增加而减小,随着应变速率的增加而增大。不同温度和应变速率下,随着真应变的增加,真应力逐渐减小并最终达到一个相对稳定的值,此时曲线接近稳态流变,真应力随着真应变的增加保持恒定,这个保持恒定的应力被称为稳态应力(σ_s),达到稳态应力时的应变被称为稳态应变(ε_s)。稳态应力和稳态应变随着温度的升高或应变速率的下降而减小。峰值应力、稳态应力和稳态应变等与温度和应变速率有强烈的依赖关系,这与合金热变形过程中显微组织演变密切相关。

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图3   不同热变形条件下热等静压态FGH98合金的真应力-真应变曲线

Fig.3   True stress-true strain (σ-ε) curves of hot isostatic pressed FGH98 alloy at 1060 ℃ (a), 1105 ℃ (b), 1138 ℃ (c) and 1165 ℃ (d)

2.3 合金热变形显微组织

图4所示为温度为1105 ℃、应变速率为1 s^-1时,不同真应变下FGH98合金的显微组织。可以看出,ε =0.2时,发生部分动态再结晶,未再结晶的晶粒沿压缩方向呈扁平状,γ′相分布不均匀。在再结晶区域出现一种γ相与γ′相互为颗粒的组织,被称为γ+γ′显微双相晶粒组织,它是一种在再结晶过程中形成的显微组织。ε =0.4时,再结晶分数增加,等轴状的显微双相晶粒组织尺寸细小,分布均匀。ε =0.6时,显微双相晶粒组织变得更加细小,平均晶粒尺寸约为2.05 μm。

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图4   形变温度为1105 ℃、应变速率\begin{array}{c}\left(\dot{\epsilon }\right)\end{array}为1 s^-1时,FGH98合金在不同真应变下的显微组织

Fig.4   Microstructures of as-deformed FGH98 alloy at T=1105 ℃, \begin{array}{c}\dot{\epsilon }\end{array}=1 s^-1 and ε =0.2 (a), 0.4 (b), 0.6 (c) (T—temperature, \begin{array}{c}\dot{\epsilon }\end{array}—strain rate)

热等静压态FGH98合金在应变速率为1 s^-1、真应变为0.6时,不同温度下的显微组织如图5所示。1060 ℃时,显微组织中还有残留枝晶的痕迹,未完成动态再结晶(图5a箭头所示),在σ-ε曲线上表现为未达到稳态流变阶段(图3a)。随着温度的升高,1105和1138 ℃晶内完成了动态再结晶,形成了γ+γ′显微双相晶粒组织。当形变温度高于γ′相完全溶解温度(1165 ℃)时,显微组织为γ单相,γ+γ′显微双相晶粒组织消失,晶粒尺寸显著增加。

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图5   真应变为0.6、应变速率为1 s^-1时,FGH98合金在不同形变温度下的显微组织

Fig.5   Microstructures of as-deformed FGH98 alloy at ε =0.6, \begin{array}{c}\dot{\epsilon }\end{array}=1 s^-1 and T=1060 ℃ (a), 1105 ℃ (b), 1138 ℃ (c) and 1165 ℃ (d)

图6给出了温度为1105 ℃、真应变为0.6时,不同应变速率下FGH98合金的γ+γ′显微双相晶粒组织。各应变速率下,合金完成动态再结晶,σ-ε曲线处在稳态流变阶段。γ+γ′显微双相晶粒组织的晶粒尺寸随形变速率的增加而减小。在低应变速率(图6a)下,平均晶粒尺寸约为3.05 μm。随着应变速率的增加,γ′相由长条状堆积排列变为等轴状,晶粒尺寸减小。如10 s^-1应变速率下,晶粒尺寸约为1.77 μm。随着应变速率的增加,晶粒细化,稳态应力显著增加(390 MPa,图3b)。

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图6   真应变为0.6、形变温度为1105 ℃时,FGH98合金在不同应变速率下的显微组织

Fig.6   Microstructures of as-deformed FGH98 alloy at ε =0.6, T=1105 ℃ and \begin{array}{c}\dot{\epsilon }\end{array}=0.01 s^-1 (a), 0.1 s^-1 (b), 1 s^-1 (c) and 10 s^-1 (d)

上述结果表明,随着温度和应变速率的变化,晶粒尺寸发生显著变化,变形过程中组织不稳定性十分明显。在热加工过程中,合理地控制热加工历史,才能得到热塑性好的γ+γ′显微双相晶粒组织。

2.4 γ+γ′显微双相晶粒组织

形变温度为1105 ℃、应变速率为1 s^-1、真应变为0.6时,γ+γ′显微双相晶粒组织TEM观察结果如图7所示。在无位错的再结晶晶粒周围分布着以晶粒形式存在的γ′相。有些γ′相的尺寸与细小γ相晶粒的尺寸相当。γ′相与相邻的γ相呈非共格关系。

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图7   γ+γ′显微双相晶粒组织的TEM像

Fig.7   TEM image of γ+γ′ microduplex structure

为了观察γ+γ′显微双相晶粒组织的形成过程,对真应变为0.4的显微组织进行TEM观察(形变温度为1105 ℃,应变速率为1 s^-1),结果如图8所示。应变诱发大角度的动态再结晶界面发生迁移,高能界面迁移使前沿的γ′相发生溶解(如图8箭头所示),而后产生无位错的再结晶晶粒。图8b可清楚地观察到应变诱发γ-γ′相界面移动,其前沿发生γ′相的溶解、再析出和快速长大^[22,23]。图8b中标示的D、E和F晶粒均是完全的γ+γ′显微双相晶粒组织。

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图8   应变诱发γ-γ′相界面迁移导致γ′相的溶解、再析出和长大

Fig.8   Strain induced γ-γ′ interface migration led to dissolution (a) and re-precipitation (b) of γ′phase (D, E and F are the new microduplex structures formed in discontinuous dynamic recrystallization. The arrows indicate the migration of γ-γ′ interface)

3 分析讨论

3.1 热加工历史与晶粒尺寸

在热加工过程中,显微组织是不稳定的,并逐渐向着稳定阶段演变。合金热加工的历史包括真应变、形变温度和应变速率等,其对显微组织演变影响明显。

由实验结果可知,随着真应变的增加,晶粒细化,显微组织由γ′强化相弥散地分布在γ晶粒中,转变为γ相和γ′相并均以晶粒的形式存在于显微组织中。在某一工艺参数下,达到稳态流变时,即真应变达到稳态应变时,才会完全地形成γ+γ′显微双相晶粒组织。正是由于显微组织发生了这种转变,使得σ-ε曲线发生软化并逐渐达到稳态流变。这种显微双相晶粒组织使合金的热加工性能提升,本工作采用功率耗散因子η评价合金热加工塑性,其值越大,合金的热塑性越好。速率敏感因子m的表达式为： m=∂(lnσ)/∂(lnε˙),η是m的函数：η=2m/(m+1)^[24,25]。将η随热加工历史的变化作图,结果如图9所示。

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图9   不同真应变的热加工图

Fig.9   Processing maps at ε =0.2 (a), 0.4 (b) and 0.6 (c)

温度为1105 ℃、应变速率为1 s^-1时,真应变对平均晶粒尺寸、真应力和功率耗散因子等的影响如图10所示。随着真应变的增加,显微组织逐渐向γ+γ′显微双相晶粒组织转变,此时晶粒尺寸细化、真应力下降,这使得合金的热加工性能逐渐提升,η由0.29增加至0.4。达到稳态应变时η趋于稳定,与此同时,曲线达到稳态流变,显微组织也达到一种稳态。因此,不论以何种工艺进行热塑性加工变形,变形量必须达到一定程度时,才会获得热加工性能较好的组织。例如,在温度为1100 ℃和应变速率为0.1 s^-1条件下的稳态应变为0.6。换算为其它工艺下的变形量,等温锻造工艺的压下量超过46%,或者热挤压工艺的挤压比大于3:1时,坯料才能获得较好的热塑性。

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图10   真应变对晶粒尺寸、真应力和功率耗散因子的影响

Fig.10   Effect of true strain on grain size (λ), σ and efficiency of power dissipation (η) at T=1105 ℃, \begin{array}{c}\dot{\epsilon }\end{array}=1 s^-1

由实验结果可知,形变温度对显微组织影响明显。应变速率为1 s^-1、真应变为0.6时,各温度下的晶粒尺寸、稳态应力和功率耗散因子如图11所示。最优温度窗口位于1080~1140 ℃,温度较高或较低都会导致η降低,但是原因各不相同。温度较高时,如1150 ℃,γ′相大量溶解,晶界只受到数量较少的γ′相(体积分数约3%)的阻碍作用,晶粒尺寸较大,约为15 μm,因此热塑性降低;而温度较低时,如1060 ℃,显微组织中存在大量的γ′相,虽然晶粒尺寸细小,约为1 μm,但是未能达到完全动态再结晶,不能获得完全的γ+γ′显微双相晶粒组织。且真应力很大,峰值应力约为480 MPa,真应变为0.6时的应力约为320 MPa,此时η仅为0.27。

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图11   形变温度对晶粒尺寸、稳态应力和功率耗散因子的影响

Fig.11   Effect of temperature on grain size, steady-state stress and efficiency of power dissipation at ε =0.6, \begin{array}{c}\dot{\epsilon }\end{array}=1 s^-1 (σ_s—steady state stress)

由此可见,虽然1060、1105和1138 ℃这3个温度都是在γ′相完全溶解温度以下,都可以获得γ+γ′显微双相晶粒组织,但是功率耗散因子是不同的。只有将温度保持在1080~1140 ℃之间,才能既确保晶粒尺寸细小,又可以使稳态应力保持在较小范围内,从而获得较好的热加工性能。此时,晶粒尺寸约为2~6 μm。

由实验结果可知,温度为1105 ℃、真应变为0.6时,各应变速率下的显微组织均为γ+γ′显微双相晶粒组织。各应变速率下的η值均较高(η>0.36)。这一特征说明,在热加工形变过程中(如等温锻造、热挤压等),即使在大于0.1 s^-1的高应变速率范围内,合金仍可承受大的变形量而不开裂,这是因为γ+γ′显微双相晶粒组织良好的热加工性能在发挥作用。

高的应变速率导致大的稳态应力和细小的稳态晶粒尺寸(λ_s),稳态应力和稳态晶粒尺寸成反比关系,如图12所示,可以看出lnσ_s与lnλ_s呈良好的线性关系,不同形变温度下均呈现相同的规律。在许多镍基粉末高温合金中,动态再结晶晶粒尺寸和稳态流变应力之间有相似的关系^[16,17,26]。合金超塑性要求材料具有均匀而稳定的等轴晶粒组织,晶粒尺寸细化程度要达到0.5~5 μm范围^[5]。由流变应力和晶粒尺寸关系可知,处于热塑性较好的流变应力只有87~120 MPa,晶粒尺寸细小(1.2~6.8 μm),如图12虚线框所示,此时可以将合金进行低温大变形而不会发生开裂(低于γ′相溶解线温度100 ℃或接近γ′相溶解线温度)。

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图12   稳态应力和和稳态晶粒尺寸的关系

Fig.12   Relationships between steady-state stress and steady-state grain size at ε =0.6

3.2 γ+γ′显微双相晶粒组织形成机理

实验结果表明,γ+γ′显微双相晶粒组织是在动态再结晶过程中形成的。镍基高温合金动态再结晶的形核机制,主要是以应变诱发晶界迁移(strain induced boundary migration,SIBM)的弓突方式形核^[9,27,28]。由于大角度晶界相邻晶粒会有不同的位错密度,致使晶粒所含的应变储存能不同,由此产生的驱动力使晶界迁移凸进位错密度高的晶粒内(图8和9所示)。晶界消耗高密度的位错向前迁动,形成无应变的再结晶晶粒。另外,在高γ′相体积分数的合金中,移动晶界受到γ′相的阻碍,在界面前沿产生较高的应力梯度。在热加工形变过程中,即使低于合金元素的自扩散温度,较大的应力梯度也能够产生较高的扩散速率,使γ′相主要形成元素Al、Ti等扩散进入基体^[22,23],促使γ′相发生溶解,造成再结晶区域内Al、Ti浓度不均匀。晶界处为大角度界面且具有高缺陷密度,有利于γ′相在此处形核再析出。同时,晶界作为溶质元素快速扩散的通道,靠近移动界面高浓度的Al、Ti等γ′相形成元素向远离界面低Al、Ti浓度的晶界扩散,提高γ′相的长大速率。在晶界上及晶界临近区域形成尺寸较大的γ′相,尺寸可达到1.32 μm。因此,在低于γ′相完全溶解温度进行热加工形变时,SIBM形核和γ′相的溶解、再析出和粗化同步发生。尺寸较大的γ′相与相邻的细小的再结晶晶粒呈非共格关系,构成了γ+γ′显微双相晶粒组织。这种细晶粒组织尺寸可以达到1.2~6.8 μm,合金的加工热塑性得到大幅度提高^{[15,17,26,29]}。

4 结论

(1) 热等静压态FGH98合金在等温、恒应变速率条件下,真应力-真应变曲线呈现硬化-软化-稳态流变阶段,软化阶段是由于形变过程中平均晶粒尺寸细化而导致的。随真应变的增加,真应力不再明显变化时,曲线呈现稳态流变。

(2) 真应变对显微组织不稳定性的影响较大。随着真应变的增加,显微组织由γ′相在γ晶粒中弥散分布向γ+γ′显微双相晶粒组织进行转变。达到稳态流变时,获得完全的γ+γ′显微双相晶粒组织。随着真应变的增加,η值增大,有利于合金热塑性提高。

(3) 温度对显微组织不稳定性有明显影响。在1080~1140 ℃,真应变达到0.6时,显微组织为完全的γ+γ′显微双相晶粒组织,晶粒尺寸稳定在1~6 μm,η值最大可达到0.42,热塑性良好。

(4) γ+γ′显微双相晶粒组织的形成原因：SIBM形核发生动态再结晶,γ+γ′相界面迁移导致弥散分布γ′相的溶解和短程扩散再析出,这2个过程同步发生。再析出的γ′相快速长大,与细小的再结晶晶粒形成互为相邻颗粒的γ+γ′显微双相晶粒组织。

(5) 晶粒尺寸是热形变历史的函数,在热加工形变过程合理地控制工艺参数,对显微组织进行调控,获得γ+γ′显微双相晶粒组织可明显提高合金热塑性。

The authors have declared that no competing interests exist.