王建国
, 刘东, 杨艳慧
西北工业大学凝固技术国家重点实验室, 西安 710072
WANG Jianguo, LIU Dong, YANG Yanhui
中图分类号: TG132.3
文献标识码: A
文章编号: 0412-1961(2016)06-0707-10
通讯作者:
收稿日期: 2015-10-30
网络出版日期: 2016-06-15
版权声明: 2016 《金属学报》编辑部 《金属学报》编辑部
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作者简介:
作者简介: 王建国, 男, 1987年生, 博士
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摘要
通过对第二相状态、晶界取向差及晶粒尺寸演化的分析, 研究了GH4169合金不均匀组织在加热过程中的演化机理. 结果表明, GH4169合金中δ相的体积分数在低温下随温度的升高和时间的延长而增加; 在高温时随温度的升高而降低, 随时间的延长先增加后降低至恒定值. 第二相的钉扎作用表现为: 晶内析出的δ相和γ"相阻碍位错的运动, 沿晶界析出的δ相阻碍再结晶晶粒的形核和长大, 碳化物阻碍晶粒长大. 小角度晶界的体积分数随加热温度的升高和时间的延长而降低; 高温下, 退火孪晶的生长使得小角度晶界含量增加. GH4169合金的组织演化机理主要包括: 亚晶长大、再结晶晶粒的长大和退火孪晶的长大. 新的再结晶晶粒主要通过亚晶长大过程获得, 亚晶长大过程主要通过小角度晶界的转动和位错的迁移完成. 晶粒长大过程受到抑制时, 合金通过退火孪晶的形核及长大耗散其吸收的热量.
关键词：
Abstract
The Ni-Fe-based superalloy GH4169 (Inconel718) is widely used for several critical gas-turbine components which are hot forged. Its microstructure and property are sensitive to the parameter adjustment during hot working process. To obtain required low-cycle fatigue and fracture properties, it is essential that the microstructure is controlled during preheating and heat treatment. The evolution of non-uniform microstructure during hot working is more complicated than that of uniform microstructure. On the other hand, various secondary phases can be observed in GH4169 alloy, thus it is important to investigate the effect of secondary phases on the microstructure evolution during forging process. In this work, the mechanisms of non-uniform microstructure evolution in GH4169 alloy were studied by analyzing the evolution of secondary phases, grain boundary misorientation, grain size and interactions of dislocation. It is found that the volume fraction of δ phase increases with the increasing of temperature and heating time at the lower temperature. While at the higher temperature, it decreases monotonously with the temperature increasing, but increases first and then decreases to stable value with time increasing. The pinning effect of secondary phases in GH4169 alloy can be concluded that the γ" phase and δ phase precipitated within the grains retain movement of dislocation, the δ phase precipitated at the grain boundary hinders the nucleation and growth of recrystallized grains, and the carbides limits the grain growth. The frequency of low angle grain boundary decreases with temperature and time increasing, and the mobility of low angle grain boundary increases with temperature increasing. The uniformity of microstructure and the size of equaxied subgrain increases with heating temperature and time increasing. Continuous recrystallization of elongated grain occurs at specific conditions. The mechanisms of non-uniform microstructure evolution during heating process can be concluded as subgrain growth, recrystallized grain growth, and anneal twinning nucleation and growth. The recrystallized grains are formed by the growth of subgrains conducted by the rotation of low angle grain boundary and the movement of dislocation. When the grain growth is pinned, the mechanisms for the energy dissipation is the nucleation and growth of anneal twinning. And the growth of anneal twinning promotes the generation of low angle grain boundaries at the tip of partial anneal twinning.
Keywords：
GH4169合金(Inconel718)是一种沉淀强化型的Ni-Fe基高温合金, 以γ奥氏体为基体, 以体心四方的γ''亚稳相为主要强化相[1~3], 广泛应用于航空发动机热端部件、石油管道、核工业结构件等行业[4,5]. 对于GH4169合金锻件, 必须保证晶粒尺寸较小且均匀分布, 才能使合金具有较高的拉伸强度和疲劳性能, 因此锻件的晶粒尺寸分布是工艺控制的一个主要目标[5,6]. 但是, 在实际的锻造过程中, 由于热力参数分布不均匀, 使得锻件的组织往往呈现非均匀分布, 并影响锻件最终的使用性能.
在热加工过程中, GH4169合金非均匀组织将经历第二次加热或热处理过程. 因此, 变形后的非均匀组织将作为再次加热或热处理过程的初始组织. 高温合金在加热过程中的组织演化主要包括第二相的析出和溶解[7,8]、静态再结晶过程[9,10]、晶粒长大[11,12]和退火孪晶的形核及生长[13,14]. 对于GH4169合金, 其第二相主要包括γ''相、δ相及碳化物. Devaux等[15]应用Lifshitz-Slyozov-Wagner(LSW)理论研究了γ''相的沉淀动力学, 提出γ''相沉淀激活能受Nb元素在基体中的扩散速率的控制. Sundararman等[16]发现γ''相在基体晶粒内部中均匀形核, 随后也发现其层错形核及晶界形核过程. Azadian等[8]研究了该合金在700~1000 ℃长期时效过程中δ相的演化情况, 发现在900 ℃加热时δ相析出量最多. Wei等[17]通过多道次压缩实验研究了GH4169合金的静态再结晶动力学, 分析了多种参数对再结晶体积分数的影响. Muralidharan等[18]研究了GH4169合金在不同加热条件下的晶粒长大规律, 分析了δ相对晶粒长大的钉扎作用. Wang等[19]研究了Inconel718合金中孪晶生长与第二相的相互作用, 发现δ相的固溶和空位的迁移能够促进退火孪晶的生长. 上述工作多集中于对均匀组织状态的GH4169合金在加热过程中组织演化研究, 而对非均匀组织的GH4169合金的演化规律及影响机理研究较少.
本工作在不同温度对合金进行加热, 主要研究GH4169合金的非均匀组织在不同加热条件下的演化过程, 分析加热过程对非均匀组织的影响, 提出非均匀组织在加热过程中的演化机理.
实验合金为某工厂提供的直径为220 mm的 GH4169合金棒材, 其化学成分(质量分数, %)为: Cr 18.72, Ni 53.16, Nb 5.20, Mo 3.09, Ti 1.00, Al 0.52, Co 0.01, Cu 0.01, C 0.042, S 0.002, P 0.006, Ta<0.01, Fe余量. 采用Thermo-Calc软件对该成分的GH4169合金的相稳定性进行计算, 得到其δ相的完全溶解温度为1298 K. 从棒材边缘用线切割加工成尺寸为10 mm×10 mm×10 mm的正方体试样. 在SX3型陶瓷纤维高温箱式电阻炉中进行加热, 温度为1163~1313 K, 保温10~240 min. 将试样先加热至1163 K保温30 min后, 经20 min加热至实验温度保温. 加热结束后将试样从炉中取出并水冷以保留其高温组织状态.
试样经研磨、抛光后, 选用LWD300LT金相显微镜(OM)研究合金中的晶粒尺寸演化, 选用TESCAN VEGA LMH扫描电镜(SEM)研究合金中第二相的分布规律, 采用HKL-Channel 软件包对电子背散射衍射(EBSD)获得的晶界取向分布进行分析, 采用Tecnai G2 F30 透射电镜(TEM)研究合金中第二相的作用机理. 采用Image-pro-plus图像处理软件对合金的晶粒尺寸和第二相的体积分数进行统计分析. EBSD分析所用试样经机械抛光后, 在20% H2SO4+80% CH3OH (体积分数) 溶液中电解抛光[20], 电压20~25 V, 时间为9~12 s. 根据晶粒尺寸的变化, 测试过程中采用步长为0.5~4.0 μm. TEM测试所用试样经机械研磨至60 μm后[21], 采用双喷电解减薄方法获得.
对GH4169合金棒材的组织状态进行分析, 发现该棒材圆心部位呈现均匀的等轴晶粒组织, 其平均晶粒尺寸约为35 μm. 棒材边缘呈现小晶粒围绕拉长晶粒的不均匀组织, 其组织状态见图1. 可以看出, 棒材的原始组织为非均匀状态, 包含细小的等轴晶粒和变形的拉长晶粒(图1a), 其中细小等轴晶粒的平均晶粒尺寸约为12 μm, 变形拉长晶粒的体积分数约为15%. 晶粒内部的第二相诱导再结晶形核, 在部分变形的拉长晶粒的内部存有少量的再结晶小晶粒. δ相弥散分布(图1b), 其形态多为颗粒状, 并包含少量的短棒状, 体积分数约为1%. 图1c为棒材的EBSD晶界分布图, 细红线表示取向差小于15°的小角度晶界, 粗黑线表示取向差大于15°的大角度晶界[22]. 可以看出, 大量的小角度晶界存在于晶粒内部, 少量的大角度晶界从大晶粒的边缘向内部延伸. 图1d为采用EBSD测定的取向差分布图. 晶界取向差在各角度范围所占的比例见表1. 可以看出, 当取向差θ <15°时, 随取向差的增加, 其所占的体积分数下降; 当取向差θ 15°时, 随取向差增加, 其所占的体积分数上升. 取向差θ≤10°的小角度晶界所占百分比为65.3%. 合金中Σ3, Σ9, Σ27孪晶界所占的分数分别为5.01%, 0.45%, 0.107%. 沿<111>轴呈60°取向差, Σ3孪晶界所占体积分数为2.21%.
表1 GH4169合金在不同温度加热不同时间后晶界取向差分布
Table 1 Misorientation angle (θ) fraction of GH4169 alloy after heat treatment at different temperatures and times
| Grain boundary | θ | Initial state | 1163 K, 30 min | 1233 K, 60 min | 1263 K, 60 min | 1283 K, 60 min | 1313 K, 60 min |
|---|---|---|---|---|---|---|---|
| Low angle | 0°~10° | 65.3 | 62.3 | 47.5 | 13.9 | 1.5 | 2.8 |
| 10°~15° | 2.0 | 0.9 | 0.9 | 0.8 | 2.5 | 3.0 | |
| High angle | 15°~25° | 4.0 | 3.1 | 3.2 | 3.2 | 3.5 | 5.0 |
| 25°~35° | 4.9 | 4.9 | 6.1 | 8.2 | 8.5 | 7.8 | |
| 35°~45° | 7.1 | 7.6 | 10.8 | 17.6 | 13.1 | 12.3 | |
| 45°~55° | 8.7 | 7.6 | 11.2 | 13.9 | 15.1 | 11.6 | |
| 55°~65° | 8.0 | 13.4 | 20.6 | 42.3 | 55.7 | 57.4 |
图1 GH4169合金原始组织的OM像、δ相的SEM像、晶界分布的EBSD图及取向分布图
Fig.1 OM image of initial microstructure (a), SEM image of δ phase (b), EBSD image of grain boundary (c) and misorientation angel distribution (d) in GH4169 alloy (The red line in
图2为GH4169合金在不同温度加热60 min后第二相分布的SEM像. 可以看出, 随温度的升高, δ相的体积分数先升高后降低, 这是因为在低温下(T≤1213 K)发生δ相的沉淀析出及长大过程, 而在高温下(T>1213 K)发生δ相的溶解. T=1163 K时, 合金中的δ相在晶界析出呈长针状, 同时颗粒状的第二相在晶粒内部析出(图2a), 晶粒内部析出第二相的尺寸远小于沿晶界析出的δ相, 晶粒内部颗粒状第二相的平均直径约为0.06 μm; 沿晶界析出的δ相的最大宽度约为0.6 μm. T=1233 K时(图2b), 该合金中的δ相沿晶界析出, 呈长针状; 而晶粒内部第二相已完全溶解, 残留的δ相多沿拉长晶粒内部的亚晶界析出, 其δ相的最大宽度约为1.4 μm. T=1263 K时(图2c), δ相弥散、均匀分布, 尺寸约为0.4 μm. T=1283 K时(图2d), 残留的δ相呈颗粒状, 体积分数明显降低, 其体积分数小于1%; 但合金中的碳化物仍残留在晶界上, 其宽度约为5.0 μm. 经以上分析可知, T<1283 K时, 合金中第二相以δ相为主, 且随温度的升高, 其体积分数先升高后降低; T≥1283 K时, 合金中第二相以碳化物为主, 主要存在于晶界上.
图2 GH4169合金在不同温度下加热60 min后第二相的SEM像
Fig.2 SEM images of secondary phases in GH4169 alloy after heated at 1163 K (a), 1233 K (b), 1263 K (c) and 1283 K (d) for 60 min
图3为GH4169合金在1163 K加热60 min后第二相分布的高倍SEM像. 可以看出, GH4169合金中的第二相包含δ相、γ"相和碳化物. 其中δ相和碳化物集中在晶界上析出, 而γ"相多从晶粒内部析出. Nb元素经扩散在晶界上形成δ相或NbC, 所以在δ相附近有约0.8 μm宽的区域内没有第二相, 同时说明晶界上析出δ相引起Nb元素在晶界上的偏析. 当晶粒内部的Nb元素能够以γ"相析出, 则使得Nb元素在晶界偏析的程度下降, 提高其在基体内的元素分布的均匀性.
图3 GH4169合金在1163 K加热60 min后第二相分布的高倍SEM像
Fig.3 Highly-magnified SEM image of secondary phases in GH4169 alloy after heated at 1163 K for 60 min
图4为加热时间对GH4169合金中δ相体积分数的影响. 可以看出, T≤1213 K时, δ相体积分数随加热时间的增加而增加; T≥1233 K时, δ相体积分数随加热时间的增加先增加后减小, 随后保持稳定. δ相体积分数的增加主要有3个方面的原因: 一是沿晶界析出δ相宽度的增加; 二是与晶界呈特定角度的δ相向晶粒内部生长, 使其长度增加; 三是新度, 为其在加热过程中的组织演化提供了较高的储存能. 合金在加热过程中的组织演化主要包括回复, 静态再结晶和晶粒长大[23]. 对于低层错能的高温合金, 其回复过程并不明显, 所以高温合金在加热过程中主要表现为静态再结晶和晶粒长大[24].
图4 加热时间对GH4169合金中δ相体积分数的影响
Fig.4 Effect of heating time on volume fraction of δ phase in GH4169 alloy
Ferry和Humpherys[25]将再结晶和晶粒长大现象划分为“连续”和“非连续”两个类型: “连续”过程表现为显微组织的缓慢的变化, 而没有明显的形核过程; “非连续”过程表现为有明显的形核过程和长大过程. 因此正常的亚晶粒长大和晶粒的长大过程可称之为“连续”过程, 而带有明显形核的静态再结晶过程可称之为“非连续”过程. 当亚晶长大到一定尺寸后, 亚晶转化为由高角度晶界环绕的再结晶晶粒, 因此不需要传统意义上的形核过程. GH4169合金的不均匀组织在加热过程中没有发现明显的形核过程(图5e和f), 其变形拉长晶粒尺寸的减小是通过拉长晶粒内部亚晶的长大来完成的, 所以GH4169合金的不均匀组织在加热过程中呈现了“连续”的演化过程.
图5 车削钛合金速度为65 m/min时无涂层和不同Al含量涂层刀具的后刀面磨损SEM像
Fig.5 SEM images of the uncoated tool and coated tools with different Al contents after TC4 turned at 65 m/min(a) uncoated tool (b) Ti0.50Al0.50N (c) Ti0.42Al0.58N (d) Ti0.37Al0.63N
图6 车削钛合金速度为100 m/min时无涂层和不同Al含量涂层刀具的后刀面磨损SEM像
Fig.6 SEM images of the uncoated tool and coated tools with different Al contents after TC4 turned at 100 m/min(a) uncoated tool (b) Ti0.50Al0.50N (c) Ti0.42Al0.58N (d) Ti0.37Al0.63N
图7 不同条件下加热后GH4169合金晶界取向差分布
Fig.7 Misorientation angle distribution of GH4169 alloy after different treatments(a) 1263 K, 60 min (b) 1263 K, 240 min (c)1283 K, 10 min (d) 1283 K, 60 min
图8 在1313 K加热不同时间后GH4169合金晶界取向差分布
Fig.8 Misorientation angle distributions of GH4169 alloy after heated at 1313 K for 60 min (a) and 240 min (b)
图9为GH4169合金中变形亚晶在加热过程中的演化示意图. 变形亚晶的晶界主要为大角度晶界(图9a), 内部含有少量位错亚结构. 当T<Tγ" (γ"相的溶解温度) 时, 合金主要发生第二相的析出和长大过程, γ"相在晶粒内部弥散分布, δ相主要沿晶界分布, 同时少量的δ相与晶界呈特定角度向晶粒内部生长(图9b). 晶粒内部析出的γ"相阻碍位错的迁移, 沿晶界δ相的析出阻碍了大角度晶界的迁移, 使得变形亚晶的晶界状态保持稳定. 当Tγ"<T<Tδ (δ相的溶解温度)时, γ"相完全溶解, 其对晶粒内部位错的钉扎作用消失, 位错的迁移速率增加, 位错运动促进亚晶长大[26], 等轴晶内部的小角度晶界发生转动, 晶界取向差消除, 使亚晶长大为新的再结晶晶粒. 而晶界析出δ相对大角度晶界的钉扎力仍然存在, 原有大角度晶界围绕成的晶粒变化较小(图9c). 当T趋近于Tδ时, 晶界迁移的驱动力增加, δ相由短棒状溶解为颗粒状, 其对大角度晶界的钉扎作用降低, 使得合金的晶粒略有长大(图9d). 当T ≥Tδ时, δ相对大角度晶界的钉扎力消失, 晶粒迅速长大(图9e). 当晶界的迁移受到碳化物的阻碍(图6d), 晶粒将不再长大, 此时合金中形成大量的退火孪晶[27]. 当晶粒长大过程受到抑制时, 合金通过退火孪晶的形核和长大耗散其吸收的热量.
图9 GH4169合金亚晶演化示意图
Fig.9 Schematic of subgrain evolution in GH4169 alloy (a) initial state (b) precipitation and growth of secondary phases(c) dissolution of γ" phase and subgrain growth (d) dissolution of δ phase and grain growth (e) grain growth and twinning
图10为GH4169合金中变形拉长晶粒在加热过程中的演化示意图. 变形拉长晶粒的内部含有大量的位错亚结构(图10a). 当T<Tγ"时, 与等轴的晶粒相比, 晶粒内部同时析出γ"相和少量的短棒状δ相(图10b). 晶内γ"相阻碍了位错的迁移, 使其晶界状态变化较小. 当Tγ" <T<Tδ时, 短棒状的δ相仍存在于小角度晶界, 使得拉长晶粒中仍存有大量的小角度晶界, 位错的迁移速率较低, 同时晶粒内部仍有少量的短棒状δ相, 使拉长晶粒内部仍存在大量的小角度晶界(图10c). 当T趋近于Tδ时, δ相含量明显下降, 呈颗粒状弥散分布, 其对晶界迁移的钉扎力明显下降(图10d). 拉长晶粒内的位错在δ相附近聚集. 拉长晶粒内部的小角度晶界通过迁移、转动形成新的大角度晶界, 并将原有的拉长晶粒分割成多个尺寸较小的等轴晶粒. 当T ≥Tδ时, δ相完全溶解, 合金中第二相以碳化物为主, 拉长晶粒内小角度晶界在较短的时间内完成向大角度晶界的转化过程. δ相的阻碍作用消失, 大角度晶界的迁移速率较高, 晶粒快速长大(图10e).
图10 GH4169合金变形拉长晶粒演化示意图
Fig.10 Schematic of elongated grain evolution in GH4169 alloy(a) initial state (b) precipitation and growth of secondary phases (c) dissolution of γ" phase (d) dissolution of δ phase and grain refining (e) grain growth and twinning
为验证组织演化机理, 对在1163 K加热60 min后的合金进行TEM分析, 如图11所示. 可以看出, 合金中含有大量的位错亚结构(图11a). 晶粒内部的δ相附近富集有大量位错(图11b), 随位错密度的增加, 晶界取向差逐步增加. 晶界上析出的δ相沿弓出界面形核(图11c), 占据静态再结晶形核位置, 阻碍合金的非连续静态再结晶的晶粒形核.
图11 GH4169合金在1163 K加热60 min后的TEM 明场像
Fig.11 Bright field TEM images of GH4169 alloy after heated at 1163 K for 60 min (a) subgrain boundary(b) δ phase and dislocation(c) grain boundary and δ phase
(1) 当加热温度T≤1213 K时, GH4169合金中的δ相体积分数随温度的升高和时间的延长而增加; T≥1233 K时, GH4169合金中δ相体积分数随温度的升高而降低, 随时间的延长先增加后降低至恒定值. GH4169合金中第二相的钉扎作用表现为: 晶粒内部析出的第二相阻碍小角度晶界的运动, 而沿晶界析出的δ相和碳化物限制了再结晶晶粒的形核和长大.
(2) GH4169合金不均匀组织中小角度晶界的体积分数随加热温度的升高和时间的延长而降低, 小角度晶界的迁移速率随温度的升高而增加. 等轴晶内部的小角度晶界通过转动消除取向差使亚晶长大为新的再结晶晶粒; 变形拉长晶粒内部的小角度晶界通过迁移、转动生成大角度晶界, 同时将拉长晶粒分割成多个尺寸较小的再结晶晶粒.
(3) GH4169合金不均匀组织随温度的升高和时间的延长, 显微组织不均匀性降低. 其在加热过程中的演化机理主要包括: 亚晶长大、再结晶晶粒的长大和退火孪晶的长大. 当晶粒长大过程受到抑制时, 合金通过退火孪晶的形核及长大耗散其吸收的热量.
The authors have declared that no competing interests exist.
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