冷轧取向硅钢是具有Goss织构({110}<001>)的Fe-Si合金,锋锐的Goss织构有利于获得优异的磁性能^[1~3]。这种锋锐的Goss织构是在高温退火过程中通过二次再结晶实现的,关于取向硅钢二次再结晶机理主要有4种理论：尺寸优势理论^[4]、重位点阵(CSL)晶界理论^[5,6]、高能(HE)晶界理论^[7~9]及固态润湿理论^[10]。其中CSL晶界理论和HE晶界理论目前争论较多,CSL晶界理论认为Goss取向晶粒在初次再结晶阶段更有可能形成低ΣCSL晶界,这些低ΣCSL晶界尤其是Σ9晶界具有更高的迁移率,有利于Goss取向晶粒的异常长大;而HE晶界理论坚持取向差角在20°~40°之间的晶界能量高、晶界扩散率高,从而促进抑制剂快速粗化及Goss取向晶粒优先长大。

在取向硅钢二次再结晶退火过程中涉及到不同取向晶粒的组织和织构演变,长久以来科研人员仅仅利用二维图像来观察分析材料的显微组织,由于组织很多或部分埋在截面底下或者在制样过程中已经磨掉,其二维图像丧失了很多组织信息,不能完整准确地表征显微组织形貌。近年来,吴开明等^[11,12]采用定量逐层研磨和计算机辅助重构技术对Fe-0.28C-3.0Mo (质量分数,%)合金中过冷奥氏体等温转变(TTT)曲线鼻尖温度以下退化铁素体的三维形貌进行了研究,观察和分析表明,退化铁素体最初在奥氏体晶界形成,然后不是向晶界扩展,而是长向晶内。栾军华等^[13]利用系列截面法制备并观测了纯Fe晶粒的400张二维金相照片,再利用计算机构建了三维数字可视化模型,该类晶粒模型可供在三维空间从任意角度随意观察,定量反映单个晶粒尺寸、形状及拓扑特征等几何形态信息,并可给出各晶粒及其晶界在三维多晶体空间中的真实取向信息。

本工作利用定量逐层研磨和计算机辅助重建及可视化技术,结合电子背散射衍射(EBSD)方法观察分析高磁感取向硅钢(Hi-B钢)二次再结晶退火初期主要取向晶粒的三维形态,考察Hi-B钢各主要取向晶粒尤其是Goss取向晶粒在三维尺度上是否具有尺寸优势,并探讨其形成过程和长大机制。

1 实验方法

在实验室模拟薄板坯连铸连轧(CSP)工艺试制Hi-B钢,其化学成分(质量分数,%)为：C 0.05, Si 3.47, Al 0.027, N 0.006, Cu 0.035, Mn 0.096, Sn 0.048,Fe余量。实验用钢在25 kg真空感应电炉冶炼,钢水浇铸到200 mm×85 mm×40 mm的Al₂O₃耐火铸模中,将铸坯以980 ℃入炉,加热到1200 ℃并保温0.5 h后热轧至2.5 mm,后经两段式常化处理,一次冷轧至0.3 mm,对冷轧样品进行脱碳退火和渗氮退火,最后进行1200 ℃高温退火,气氛为75%H₂+25%N₂。在高温退火升温阶段采用中断法研究Goss取向晶粒异常长大行为,升温速率为20 ℃/h,从1000~1150 ℃每隔10 ℃从炉中取样。为了确定二次再结晶的起始温度,对不同温度下的样品用热盐酸酸洗后进行宏观组织观察,结果表明1030 ℃之前晶粒没有发生明显的异常长大。

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图1   图像定位和目标组织标记示意图

Fig.1   Schematic of the alignment of images and marking of object crystals

在制备二维系列截面前,借助配有HKL Channel 5 EBSD系统的Nova 400 Nano场发射扫描电子显微镜(SEM)先对未发生异常长大的样品轧面(RD-TD)进行织构分析,再沿垂直于轧面方向(ND)定量逐层研磨,设定自动磨、抛时间、压力、速度恒定,因此每磨、抛一次得到的厚度基本相同。本实验中每层磨去的厚度约为1.9 µm,自动磨、抛之后用体积分数为4%的硝酸酒精进行腐蚀,然后用MICROMET 5101显微硬度测试仪在试样的目标区域附近至少打下3个压痕(载荷0.98 N),印痕中心用于相邻两张图像堆垛,如图1所示。堆垛的工作由ScnImage软件完成,然后用PhotoShop进行目标标记和RGB格式转换,最终由ImgToVolume导出三维信息文件,从而得到如图2中等效长方体晶粒的几何尺寸。

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图2   等效长方体几何尺寸示意图

Fig.2   Schematic of geometric dimensions of equivalent cuboid

2 实验结果与分析

2.1 Goss取向晶粒三维形貌

图3是研磨之前二次再结晶退火初期不同中断退火温度时样品轧面的EBSD取向图(各取向最大偏差角为15°)。为了得到箭头指示的Goss、黄铜、{111}<112>和{411}<148>取向晶粒的三维形貌,对其进行逐层研磨,从而获取大量的二维金相照片。图4是8个Goss取向晶粒(分别记为G1~G8,见图3)的三维形貌图。由图可见,Goss取向晶粒三维形貌较规则,除G1晶粒(图4a)形貌类似于倒锥状外,其余基本上形似“塔状”。

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图3   二次再结晶退火初期样品表面EBSD取向图

Fig.3   EBSD orientation images of different oriented grains formed during early stage of secondary recrystallization annealing after heated to 950 ℃ (a), 1000 ℃ (b), 1010 ℃ (c) and 1020 ℃ (d) (RD—rolling direction, TD—transverse direction; G1~G8 represent eight Goss oriented grains, respectively; B1~B5 represent five brass oriented grains, respectively; L1~L5 represent five {111}<112> oriented grains, respectively; T1~T8 represent eight {411}<148> oriented grains, respectively)

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图4   图3中G1~G8晶粒三维形貌图

Fig.4   Three-dimensional morphologies of G1~G8 (a~h) grains in Fig.3 (ND—normal direction)

图4b中的G2晶粒呈现出不规则的塔状,上宽下尖,整个晶粒磨去了69层,沿ND方向尺寸大约为131 μm。从图3c中可以看到G2晶粒周围有1个大的黄铜取向晶粒和1个{111}<112>取向晶粒,但并没有吞噬{111}<112>取向晶粒发生异常长大,结合二维系列金相和三维形貌分析,这可能是因为：G2晶粒是五边形,晶界间的夹角小于120°,为了保持平衡晶界会向外凸^[14,15],但G2和B4晶粒之间的晶界是向B4晶粒内凹,此时曲率中心指向B4晶粒,晶界逐渐向B4晶粒迁移直至出现平直的晶界,而周围具有外凸的晶界在曲率的作用下使得G2晶粒开始缩小,最后消失,这和图4b所呈现的三维形貌图相一致。

图4c中G3晶粒呈现较规则的“塔状”,为了对比晶粒前后的变化情况,给出了G3晶粒在不同层数的微观形貌,如图5箭头指示位置所示。整个晶粒研磨了73层,沿ND方向尺寸大约是137.7 μm。结合EBSD分析可知(图3d),G3晶粒周围有3个{111}<112>取向和2个{411}<148>取向晶粒,其它为非常见取向晶粒。从晶界迁移驱动力观点分析,图3d中的G3晶粒形似七边形(边数>6),根据Shvindlerman定义式和晶界稳定条件^[16,17]可知,七边形晶粒具有内凹的晶界,由于曲率驱动作用,晶粒应该是不断长大;另一方面,从CSL晶界理论上分析,因为{111}<112>取向晶粒、{411}<148>取向晶粒都与Goss取向晶粒具有特殊的Σ9高迁移率晶界^[18],也应是有利于Goss取向晶粒的异常长大。然而从图4c中可以看到,G3晶粒并没有发生异常长大,推测可能的原因是在二次再结晶初期,析出的细小抑制剂粒子能够完全钉扎住所有取向晶粒的晶界迁移,但如果温度进一步升高,抑制剂粒子将会熟化与分解,再加上CSL晶界相对于普通晶界纯净度比较高,能量比较低,抑制剂在此类晶界不易析出,可能有助于G3晶粒成为二次晶核优先长大。

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图5   G3晶粒在不同研磨层的微观形貌

Fig.5   Morphologies of G3 grain polished to 15 (a), 23 (b), 31 (c) and 39 (d) layers, respectively(The arrows indicate G3 grains in different layers)

G6和G8晶粒周围环境与G3晶粒相似,它们都与{411}<148>取向晶粒相邻,而且{411}<148>取向晶粒与Goss取向晶粒呈Σ9晶界关系,但从三维形貌上观察,这2个Goss取向晶粒没有发生异常长大。根据系列二维金相和EBSD取向图分析,推断它们没有发生长大的主要原因可能与曲率有关,G6和G8晶粒都有内凹的晶界,在曲率驱动作用下晶粒慢慢缩小。以上分析表明,Goss取向晶粒异常长大开始之前,晶界的迁移主要受曲率控制。

表1给出了8个Goss取向晶粒的等效长方体几何尺寸。由表可知,8个Goss取向晶粒中G2晶粒三维尺寸最大,且其三维尺寸最大不超过200 μm,G4晶粒三维尺寸相对较小,大约70 μm;另外,8个Goss取向晶粒三维尺寸差异性不很明显。

2.2 其它典型取向晶粒三维形貌

2.2.1 黄铜取向晶粒三维形貌 二次再结晶过程中,Goss取向晶粒和黄铜取向晶粒都会和{111}<112>取向晶粒形成具有高迁移率的CSL晶界,黄铜取向晶粒的{110}面也平行于轧面,在H₂气氛下轧面是低能表面,能与Goss取向晶粒竞争长大的主要是黄铜取向晶粒^[19,20]。

图6是5个黄铜取向晶粒(分别记为B1~B5,见图3)三维形貌图。由图可见,黄铜取向晶粒形似“上大下小”倒锥状。由图3c可知,B4晶粒是被Goss、{111}<112>、{001}<100>、{311}<136> (近似{411}<148>取向)和{411}<148>等取向晶粒包围。图7为B4晶粒在不同研磨层的二维形貌,B4晶粒在三维形貌上类似倒锥状,共由33层组成,在ND方向上约为64 μm。处在B4晶粒正下方的G2晶界在曲率作用下开始向其迁移,致使B4晶粒沿TD有收缩迹象。同时G2晶界逐渐向左迁移,最终合并了B4晶粒左边的小Goss取向晶粒,形成了一个稍大的Goss取向晶粒(见图7中的G2)。而位于B4晶粒左上角的{001}<100>取向晶粒,根据系列二维金相分析可知,它并没有向B4晶粒发生迁移,这可能是由于初次再结晶获得的γ织构不利于立方晶粒的生长所致^[21,22]。

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图6   图3中B1~B5晶粒三维形貌图

Fig.6   Three-dimensional morphologies of B1~B5 (a~e) grains in Fig.3

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图7   B4晶粒在不同研磨层的微观形貌

Fig.7   Morphologies of B4 grain polished to 8 (a), 16 (b), 24 (c) and 32 (d) layers, respectively (The arrows indicate B4 grains in different layers; "G2" indicates big {110}<001> oriented grain below the B2 grain)

表2给出了5个黄铜取向晶粒的等效长方体几何尺寸。由表可知,5个黄铜取向晶粒中B4晶粒三维尺寸最大,且其三维尺寸最大不超过220 μm,B2晶粒和B5晶粒三维尺寸相对较小,大约70 μm;另外,与RD方向和ND方向相比,黄铜取向晶粒ND方向尺寸相对较小,这可能是在H₂气氛下{110}面是低能表面,黄铜取向晶粒优先沿RD方向和TD方向长大。

2.2.2 {111}<112>取向晶粒三维形貌 二次再结晶之前{111}<112>取向晶粒大量存在对形成锋锐的Goss织构很关键^[23~25],因此分析{111}<112>取向晶粒的三维形貌有助于理解Goss取向晶粒长大机理,以及周围环境对其有何影响。

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图8   图3中L1~L5晶粒三维形貌图

Fig.8   Three-dimensional morphologies of L1~L5 (a~e) grains in Fig.3

图8是5个{111}<112>晶粒(分别记为L1~L5,见图3)三维形貌图。由图可见,除了L4晶粒形似“塔状”外,其它晶粒形貌不规则,没有一致性。图9为 L4晶粒（箭头指示的晶粒）在不同研磨层的微观形貌,总共研磨了72层。结合图3分析可知,L4晶粒下面有1个大的{112}<110>取向晶粒（见图9中的编号1）,形似“哑铃”状,在向下研磨过程中,处在L4晶粒左下角的小晶粒（见图9中的编号2）逐渐将其与{112}<110>晶粒分开,并向L4晶粒生长,使L4晶粒在TD方向受到压挤,表现为扁平状,而周边其它晶粒对它没有影响,在第54层时L4晶粒上边角位置有新晶粒出现(图9d中的编号3),逐渐向L4晶粒生长,这可能是{111}<112>取向在角隅及组织不均区等位置因存在大的取向梯度而发生不连续再结晶所致^[26],随后磨到第117层时在其内部也开始有新晶粒出现并最终吞噬了L4晶粒。

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图9   L4晶粒在不同研磨层的微观形貌

Fig.9   Morphologies of L4 grain polished to 18 (a), 30 (b), 42 (c), 54 (d), 66 (e) layers, respectively (The arrows indicate L4 grains in different layers; "1" indicates big {112}<110> oriented grain below L4 grain; "2" indicates small grain at the bottom left corner of L4 grain; "3" indicates emerging grain at the corner of L4 grain)

表3给出了5个{111}<112>取向晶粒的等效长方体几何尺寸。由表可知,这5个晶粒中L3晶粒三维尺寸最大,且其三维尺寸最大不超过210 μm,L5晶粒三维尺寸相对较小,大约70 μm;另外,5个{111}<112>取向晶粒三维尺寸差异性不很明显。

2.2.3 {411}<148>取向晶粒三维形貌 由上文可知,{411}<148>取向晶粒和{111}<112>取向晶粒均与Goss取向晶粒呈Σ9关系,关于其在二次再结晶退火时是否有利于Goss取向晶粒长大研究较少,文献[27]报道关于异常长大Goss取向晶粒内部{411}<148>岛晶的形成,但缺乏直接证据证明{411}<148>织构对Goss取向晶粒长大的影响,图10是8个{411}<148>取向晶粒(分别记为T1~T8,见图3)的三维形貌图。由图可见,{411}<148>取向晶粒形貌较规则,T1、T3和T5 3个晶粒形貌类似于倒锥状,其它晶粒形貌类似于“塔状”。表4给出了8个{111}<112>取向晶粒的等效长方体几何尺寸。由表可知,这8个晶粒的三维尺寸中除少数几个晶粒在ND方向尺寸有波动外,整体三维尺寸相差不大。

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图10   图3中T1~T8晶粒三维形貌图

Fig.10   Three-dimensional morphologies of T1~T8 (a~h) grains in Fig.3

3 结论

(1) Hi-B钢二次再结晶退火初期Goss取向晶粒主要呈“塔状”,黄铜取向晶粒则类似“上大下小”倒锥状,{411}<148>晶粒也表现为“塔状”和倒锥状,而{111}<112>取向晶粒形貌各异,没有一致性。

(2) Goss取向晶粒相比其它取向晶粒在三维尺度上没有尺寸优势,Goss取向晶粒异常长大前,其长大主要受曲率控制。

The authors have declared that no competing interests exist.