在搅拌摩擦焊(FSW)工艺中, 材料在搅拌头搅拌摩擦作用下产生大塑性变形, 生成新的界面和高密度的位错, 同时发生再结晶并细化焊核区(nugget zone, 简称NZ)组织^[1,2]. 对于Al-Mg-Si时效合金, NZ在高温热的作用下, 同时会发生强化相的溶解. 但由于焊接冷却速率较快, NZ并不能发生完全的再结晶以及已溶解沉淀相的充分析出, 从而导致接头NZ在室温下处于热力学不稳定状态, 以存储能的形式保留在NZ. 由于NZ不稳定状态会在受热条件下对组织的转变产生一定的影响. 所以对NZ存储能的来源进行定量分析有重要的理论和工程应用价值.

存储能广泛存在于大塑性变形工艺中, 如等通道转角挤压(ECAP)、高压扭转(HPT)和累积复合轧制(ARB). 目前在大塑性变形工艺后, 通过差热扫描量热法(DSC)对其变形组织的演变进行研究的应用越来越广泛, Cao等^[3]研究了纯Cu在不同挤压工艺下的存储能变化情况, Hazra等^[4]定量研究了IF钢在不同挤压工艺下存储能的来源, Zhang等^[5]研究了ECAP工艺中的存储能和再结晶温度. 这些研究的相同点均是通过DSC测试来表征变形组织中的总存储能量, 再通过定量计算得出位错导致的晶界和亚晶界中的存储能. 在DSC测试中, 变形材料在快速加热达到回复或再结晶温度时, 分布在晶粒内部的位错由于回复或再结晶开始消失或者向晶界和亚晶界重新排列而导致能量释放, 但短时间内位错存储在晶界和亚晶界的能量能否通过DSC加热释放出来并不明确. Kim等^[6]通过DSC对6061铝合金ECAP工艺后变形材料的时效行为进行了研究. 结果表明, 在523 K左右时, DSC测试中出现的放热峰主要是由第二相的析出而导致的能量释放. Morris等^[7]对ECAP工艺中比例分别为1∶1和1∶3的Al-Mg和Al-3Mg合金的组织演变进行了研究. 结果表明, 变形组织发生回复和再结晶的温度亦在523 K. 所以对于Al-Mg-Si合金大塑性变形后, 在DSC分析中, 由第二相析出、回复或再结晶而导致的放热峰是重叠的, 因此很难通过DSC分析来判断由沉淀相析出、回复或再结晶作用而导致的能量释放的比重大小. 在Al-Mg-Si合金FSW工艺中, 已有研究^[8]表明, NZ具有较高的存储能且能量的释放能显著提高裂纹在NZ的扩展抗力. 但能量释放的来源尚不明确.

为了明确Al-Mg-Si合金在大塑性变形条件下, 变形组织中位错存储在晶界和亚晶界的能量能否释放以及DSC中能量释放的主要来源, 本工作对Al-Mg-Si合金进行了FSW焊接, 对接头NZ进行了DSC分析, 并通过电子背散射衍射(EBSD)和透射电镜(TEM)对NZ能量释放前和释放后分别进行了定量分析和微观组织的观察.

1 实验方法

实验用材料为6N01-T5铝合金, 其具体成分(质量分数, %)为: Mg 0.64, Si 0.60, Mn 0.11, Fe 0.13, Cu 0.009, Ti 0.034, Zn 0.03, Cr 0.0021, Al余量. 焊接板的尺寸为300 mm × 100 mm × 3 mm, FSW接头连接形式为对接方式. 搅拌头的材料为高速钢, 轴肩直径为14 mm, 轴肩为凹槽型, 搅拌针形状为四棱柱型, 边长为4 mm, 长度为2.6 mm. 焊接工艺参数: 搅拌头转速为1100 r/min, 焊接速度为100 mm/min, 焊接倾角为2.5°.

在FSW接头的横截面截取金相试样, 将试样机械打磨、抛光, 经组分为1%HF + 1.5%HCl + 2.5%HNO+ 95%HO (体积分数)侵蚀液侵蚀后, 在 HIROX 三维光学显微镜(OM)下观察金相组织, 接头NZ组织精细结构采用TECNAI TF20型TEM进行观察. NZ的存储能采用 DSC-60进行分析, DSC试样为直径5 mm, 厚度1 mm的小圆片, 用丙酮清洗试样表面油污, 实验升温范围为50～400 ℃, 升温速率为5 ℃/min.

为了定量分析位错存储在晶界及亚晶界的能量, 采用Oxford Nordlys F+型EBSD仪观察NZ组织取向差分布, 试样尺寸为8 mm×8 mm×1 mm, 试样表面经砂纸打磨后, 用10%高氯酸 + 90%无水乙醇(体积分数)电解液在15 V, -20 ℃下进行电解抛光, 抛光时间为15 s左右. EBSD测试的步长为1.2 µm, 为了提高实验数据的精确度, 取向差小于2°的晶界被忽略.

2 实验结果

图1为Al-Mg-Si合金FSW接头的宏观和微观组织. 由图可见, 母材的平均粒径约143 μm (图1b). NZ的组织在再结晶作用下晶粒变为等轴晶且晶粒相对于母材晶粒明显细化, 平均粒径约20 mm (图1c). 图1a中的线框部位为DSC和EBSD取样位置, 取样位置位于NZ上部. 图2为Al-Mg-Si合金FSW接头NZ和母材的DSC结果. 由图可见, 通过对NZ的加热, 在加热温度达到223 ℃时开始出现1个较宽的放热峰, 峰值温度为248 ℃, 对应的能量释放值为8.565 J/g, 远高于母材的能量释放值1.521 J/g, 同时可以看出NZ的放热峰温度相对于母材有所降低, 即NZ的热稳定性低于母材.

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图1   

Fig.1   Al-Mg-Si合金FSW接头宏观和微观组织

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图2   

Fig.2   Al-Mg-Si合金FSW接头NZ和母材的DSC曲线

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图 3   

Fig.3   Al-Mg-Si合金FSW接头NZ的EBSD图

图3为Al-Mg-Si合金FSW接头NZ的EBSD微观组织图. 由图可见, NZ的晶粒为细小的等轴晶, 晶粒大小不均匀, 且再结晶不完全, 仍含有比例较大的小角度晶界(15°定义为大小晶界分界角). 图4为基于图3的EBSD结果得到的晶粒取向差和亚晶粒大小分布. 由图可知, Al-Mg-Si合金FSW接头NZ的小角度晶界所占比例约42%, 大角度晶界约占58% (图4a), 平均亚晶粒大小约13.02 µm (图4b). 图5为Al-Mg-Si合金FSW接头NZ的TEM形貌. 由图可见, 在NZ组织晶粒内存在密度较高的位错结构(图5a)和由位错排列或堆积形成的亚晶界(图5b).

3 分析讨论

3.1 基于微观组织的存储能定量分析

Al-Mg-Si合金FSW接头的NZ在搅拌头的作用下发生了强烈的塑性变形, 塑性变形过程中伴随高密度位错的产生, NZ在发生再结晶消耗位错的过程中, 由于焊接过程较高的冷却速率、铝合金自身较高的层错能、NZ未熔的第二相及基体中的固溶原子(如Mg)都会对位错的运动产生阻碍作用, 导致NZ在焊态下再结晶不完全, 组织中存在比例较高的由位错构成的亚晶界(图5b), 同时晶粒内部分布有较高密度的位错结构(图5a). 这些线缺陷在低温下很难发生运动, 均会以存储能形式保留在NZ中.

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图4   

Fig.4   Al-Mg-Si合金FSW接头NZ组织取向差和亚晶粒大小分布

材料在强烈塑性变形条件下, 主要有以下3方面因素对材料存储能产生影响: (1)存储在晶界的位错; (2)由位错构成的亚晶界及晶内位错^[9]; (3)空位或点缺陷. 经典理论表明, 点缺陷的动态恢复能力很强, 除非在特殊条件下(如低温), 塑性变形并不会明显改变空位浓度. 已有研究^[10]表明, Al在室温下进行ECAP时, 其所经历的大塑性变形条件下, 在TEM下未发现有空位群等类似点缺陷, 这是由于Al的熔点较低, 点缺陷在室温下具有很高的动态恢复能力. 由于铝合金FSW过程中材料在搅拌头搅拌摩擦作用下的温度较高, 所以在FSW接头NZ中的空位浓度对存储能变化的影响可以忽略.

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图5   

Fig.5   Al-Mg-Si合金FSW接头NZ晶粒内的位错结构

根据Al-Mg-Si合金FSW接头NZ的EBSD结果, 位错存储在晶界以及亚晶界的能量(E_b)可以通过亚晶尺寸、取向差分布和不同取向差所占比例(图4)来估算. 不同取向差角的晶界能可通过Read-Shockley公式^[11]进行计算:

(1)γ(θ)=γsθ151-ln(θ15)θ≤15°γsθ>15°

式中, γ(θ)为不同取向差角的晶界能; θ为取向差角; γs=0.324 J/m, 为Al的大角晶界能^[12]. 每单位面积平均晶界能 γaverage可通过如下公式进行估算 ^[13]:

(2)γaverage=∑2°61.5°γ(θ)f(θ)

式中, f(θ)为不同取向差角占有比例. 通过EBSD数据(图4), 可估算NZ平均每单位面积晶界能大小为0.290 J/m, 对于近似等轴的亚晶粒, 单位体积内晶界面积S_V和平均亚晶粒尺寸d的关系为S_V=3/d ^[12]. 所以位错存储在晶界和亚晶界上的能量为:

Eb=3γaveraged

通过计算, 在Al-Mg-Si合金FSW接头NZ中位错储存在晶界及亚晶界上的能量约为0.0247 J/g.

由图5可以看出, NZ晶粒内含有较高的位错密度, 由晶粒内部位错密度形成的存储能(E_d)可由如下公式^[14]估算:

(3)Ed=Gb2ρ4πkln(bρ)-1

式中, G为剪切模量, Al为25.94 GPa; b为Burgers矢量模, Al的b为0.286 nm; k为1和1-υ的算术平均值, υ为Poisson比; r为位错密度. 已有通过中子衍射和X射线法研究^[14,15]测得的Al-Mg-Si合金FSW接头NZ中的位错密度约为1.0×10～1.7×10 m^-2, 取位错密度为1.7×10m^-2 (铝合金成分及FSW工艺不同, 会造成NZ位错密度不同, 但误差不超过一个数量级对本文结论没有影响), 通过估算得到来自于晶粒内部位错结构的存储能为0.0712 J/g.

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图6   

Fig.6   NZ-H的DSC曲线

综合以上分析可以得出, Al-Mg-Si合金FSW接头NZ中由位错形式存储在晶界、亚晶界和晶内的能量总和约0.1 J/g. 而通过DSC测量NZ的能量释放值为8.565 J/g (图2), 两者具有较大的差异.

3.2 FSW接头焊核区DSC能量来源

为了明确NZ能量释放的来源, 对接头NZ组织进行加热处理使其释放存储能 (为了与加热前NZ相区别, 把NZ加热后记为NZ-H), 最后对NZ-H进行微观组织观察以确定能量释放的来源. 加热处理的方式是以5 ℃/min的加热速率升温NZ组织, 加热温度范围为室温到300 ℃, 然后取出空冷至室温. 图6为NZ-H的DSC曲线图. 由图可以看出, 在NZ-H中没有放热峰出现, 说明通过加热处理后, NZ的能量已经释放.

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图7   

Fig.7   NZ-H的EBSD 图

图7为NZ-H的EBSD微观组织. 图8为NZ-H的取向差和亚晶粒尺寸分布. 从图7和图8可以得出NZ-H中小角度晶界占45%, 大角度晶界占55%, 平均亚晶粒尺寸为12.84 µm, 可见NZ-H中仍含有比例较高的小角度晶界. 通过计算, 在NZ-H中位错存储在晶界和亚晶界的能量为0.0252 J/g, 而在NZ能量释放前, 位错储存在晶界和亚晶界的能量为0.0247 J/g, 说明在Al-Mg-Si合金FSW接头NZ中, 通过DSC测试得出的能量释放值不包括位错存储在晶界和亚晶界的能量.

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图8   

Fig.8   NZ-H的组织取向差和亚晶粒尺寸分布

图9为NZ-H的TEM形貌, 由图可见, 原有的晶粒内部较高的位错密度消失(图9a), 说明晶粒内部的位错结构在回复过程中消失或者向亚晶界和晶界重新排列或堆积, 这在一定程度上可以说明NZ-H中小角晶界所占比例有所增大(图8a). 同时在NZ-H晶粒内可以观察到有非常细小的析出相析出, 其析出相的明场相和选区电子衍射结果如图9b所示. 由于析出相的析出, 使的NZ-H的硬度增加, 如图10所示.

析出相的析出与NZ较大的能量释放值有一定的关系, 已有DSC研究^[16-20]指出, 经固溶处理后的Al-Mg-Si合金在523 K左右温度下由于析出相的析出而出现很强的放热峰. 在Al-Mg-Si合金FSW工艺中, 母材中经时效处理产生的弥散细小的第二相在FSW过程中大部分固溶于基体中, 由于焊接速率较快而导致已固溶的第二相在随后的接头冷却中无法析出, 类似于固溶处理, 从而导致NZ组织在DSC加热中由于析出相的析出而出现很强的时效放热峰. 图2中NZ的热稳定性低于母材可以理解为FSW工艺改变了NZ第二相的析出动力学, 由于晶粒内高密度的位错网络为析出相的析出提供了有效的形核点, 从而导致NZ的放热峰温度低于母材的放热峰.

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图9   

Fig.9   NZ-H的TEM像

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图10   

Fig.10   焊态和快速加热下接头的硬度分布

经过以上分析可知, Al-Mg-Si合金FSW接头NZ中的能量释放主要包括, 位错存储在晶粒内部的存储能和析出相析出时的能量释放, 其中析出相的析出造成的能量释放占主导作用. DSC分析中的能量释放不包括以位错形式存储在晶界和亚晶界的能量.

4 结论

(1) Al-Mg-Si合金FSW焊核区组织为不稳定状态, 其小角度晶界占42%, 大角度晶界占58%, 在晶粒内分布有密度较高的位错结构. 位错存储在晶界和亚晶界的能量为0.0247 J/g, 位错存储在晶粒内的能量为0.0712 J/g.

(2) Al-Mg-Si合金FSW焊核区组织DSC分析中的能量释放主要来源于析出相的析出和位错存储在晶粒内的能量, 其占主导作用的是析出相的析出, 位错存储在晶界和亚晶界的能量在DSC分析中并未释放.

参考文献

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