铝合金熔滴复合电弧增材组织演化及外延生长特性

doi:10.11900/0412.1961.2023.00331

铝合金熔滴复合电弧增材组织演化及外延生长特性

耿汝伟^,¹, 王林², 魏正英^,³, 麻宁绪⁴

1 中国矿业大学机电工程学院徐州 221116

2 中国矿业大学材料与物理学院徐州 221116

3 西安交通大学机械制造系统工程国家重点实验室西安 710049

4 Joining and Welding Research Institute, Osaka University, Osaka 567-0047, Japan

Microstructure Evolution and Epitaxial Growth Characteristics of Droplet and Arc Deposition Additive Manufacturing for Aluminum Alloy

GENG Ruwei^,¹, WANG Lin², WEI Zhengying^,³, MA Ninshu⁴

1 School of Mechanical and Electrical Engineering, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China

2 School of Materials Science and Physics, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China

3 State Key Laboratory for Manufacturing System Engineering, Xi'an Jiaotong University, Xi'an 710049, China

4 Joining and Welding Research Institute, Osaka University, Osaka 567-0047, Japan

通讯作者: 耿汝伟，geng6294@cumt.edu.cn，主要从事金属增材制造组织性能相关的研究;魏正英，weizhengying437@163.com，主要从事多能场金属增材制造理论及应用研究

责任编辑: 李海兰

收稿日期: 2023-08-10 修回日期: 2023-09-20

基金资助:

国家自然科学基金项目(52205432)
国家自然科学基金项目(52275376)
中国博士后基金项目(2022M723375)
江苏省自然科学基金项目(BK20221118)
山东省自然科学基金项目(ZR2023QE232)

Corresponding authors: GENG Ruwei, Tel: 18292875966, E-mail:geng6294@cumt.edu.cn;WEI Zhengying, professor, Tel: 13571946262, E-mail:weizhengying437@163.com

Received: 2023-08-10 Revised: 2023-09-20

Fund supported:

National Natural Science Foundation of China(52205432)
National Natural Science Foundation of China(52275376)
China Postdoctoral Science Foundation(2022M723375)
Natural Science Foundation of Jiangsu Province(BK20221118)
Natural Science Foundation of Shandong Province(ZR2023QE232)

作者简介 About authors

耿汝伟，男，1991年生，博士

摘要

金属增材制造可实现铝合金构件高性能一体化成形，其中熔滴复合电弧增材是一种高效、低成本的增材工艺。为了揭示其沉积过程中微观组织生长演变规律，从而优化工艺提升构件力学性能，本工作研究了2319铝合金沉积过程中的温度场分布、微观组织演化以及外延生长特性。首先，通过有限元结合生死单元法计算沉积过程中温度场并提取熔池不同位置的凝固参数，然后代入相场模型实现跨尺度耦合获得熔池不同位置微观组织生长演变过程，发现在熔池底部和中部区域形成柱状晶结构，在中上部出现从柱状晶向等轴晶转变的现象。同时在相场模型中引入取向偏差角，研究凝固过程外延生长特性，结果表明，取向偏差角越大，对枝晶形貌影响越明显，在竞争生长中越容易淘汰。金相分析显示从沉积层底部到上部，微观组织经历了从柱状晶到等轴晶的转变过程，并且柱状晶存在外延生长现象，与模拟结果吻合较好。

关键词： 增材制造; 熔滴复合电弧沉积; 组织演变; 外延生长; 铝合金

Abstract

Aluminum alloys are widely used in the automobile, rail transportation, and aerospace industries owing to their excellent properties such as low density, high thermal conductivity, and high specific strength. Metal additive manufacturing (MAM) enables the high-quality integrated forming of aluminum alloy components. Among the MAM techniques, droplet and arc additive manufacturing (DAAM) is a newly proposed method that offers advantages, such as high efficiency and low cost. In DAAM process, a droplet generation system is designed above the substrate fixed on a three-dimensional motion platform. Below the droplet generation system, an arc heat source with variable polarity is tilted. During the DAAM process, the metal droplets drop vertically and sequentially into the molten pool generated by the arc heat source to realize metallurgical bonding. Layer-by-layer deposition of aluminum alloy components is achieved by moving the substrate. This study focuses on the DAAM process for 2319 aluminum alloy. The temperature field distribution, microstructure evolution, and epitaxial growth characteristics were investigated. First, the temperature field distribution during the deposition process was calculated using the finite element method combined with element birth and death techniques. Based on the temperature field analysis, the solidification parameters at different positions of the molten pool were calculated. These parameters were then substituted into a phase field (PF) model to determine the growth and evolution of the microstructure at different positions in the molten pool. Columnar crystal structures were formed in the bottom and middle regions of the molten pool. From the bottom to the upper part of the molten pool, the temperature gradient decreased and the solidification speed increased. Therefore, columnar crystals to equiaxed transition occurred in the middle and upper regions. Additionally, misorientation angles were introduced in the PF model to investigate the epitaxial growth characteristics of the solidification process. Larger misorientation angles had a more obvious influence on dendrite morphology and were more likely to be eliminated during competitive growth. Finally, the metallographic analysis showed that from the bottom to the upper part of the deposition layer, the microstructure changed from columnar to equiaxed crystals, and the presence of columnar crystal epitaxial growth agreed well with the simulation results.

Keywords： additive manufacturing; droplet and arc deposition; microstructure evolution; epitaxial growth; aluminum alloy

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本文引用格式

耿汝伟, 王林, 魏正英, 麻宁绪. 铝合金熔滴复合电弧增材组织演化及外延生长特性[J]. 金属学报, 2024, 60(11): 1584-1594 DOI:10.11900/0412.1961.2023.00331

GENG Ruwei, WANG Lin, WEI Zhengying, MA Ninshu. Microstructure Evolution and Epitaxial Growth Characteristics of Droplet and Arc Deposition Additive Manufacturing for Aluminum Alloy[J]. Acta Metallurgica Sinica, 2024, 60(11): 1584-1594 DOI:10.11900/0412.1961.2023.00331

铝合金凭借其出色的比强度、韧性、耐腐蚀等性能成为发动机减重增效的新一代结构材料之一^[1,2]。传统的铝合金加工制造方法周期长，材料去除量大，零件之间通过焊缝连接使得力学性能分布不均匀，因此不能满足高效、低成本、高性能一体化的制造需求。通过高能束热源熔化凝固堆积材料的增材制造技术，以其与传统减材和受迫成形完全不同的制造理念和技术优势，被誉为一种低成本、短周期、设计制造一体化的变革性制造技术^[3,4]，逐渐成为铝合金高性能构件成形的理想工艺。

金属增材制造是一个多尺度耦合问题^[5]，涉及复杂传热传质、相变和凝固组织演化等物理现象^[6]，其在宏观尺度上表现为移动熔池在多物理场耦合作用下温度场和流场分布演化、固/液界面能量与质量输运以及凝固参数在空间和时间域的变化问题，在微观尺度上表现为凝固组织演化和溶质元素再分配问题。因此，掌握多场耦合下热质输运及组织演化机制是揭示工艺-组织-性能内禀关系的基础^[7]。在金属增材制造过程中，高能束作用在熔池内产生超高温度梯度和极高冷却速率，使得传统实验手段难以对熔池内传热传质、晶粒生长进行原位观察与测量^[8]。此外，由于物理过程复杂、工艺变量繁多，传统试错法调整工艺参数只能针对单一目标，效率低、周期长、成本高，因此数值模拟逐渐成为一种重要且高效的手段。例如，在电弧熔丝工艺中，电弧作为热源对温度场分布和凝固参数起决定性作用，根据电弧形态和参数以解析法获得熔池凝固参数，并假定微观流场初始值，代入相场模型即可计算其微观组织演化过程^[9,10]。通过基于连续体假设的宏观热传导模型与微观相场模型耦合是金属增材制造中最常用的跨尺度模拟方法^[11]，能够充分考虑因热源参数、材料物性和散热条件对凝固参数的影响，提取凝固参数代入微观组织演化模型从而精确预测微观结构。

通过合理的数值模拟方法，可以准确再现增材制造过程中热过程、熔池内热质输运以及凝固组织生长演化情况。利用宏观热传导模型可以实现增材制造过程熔池流动特性、熔体铺展凝固行为的模拟^[12]，阐明多场耦合下移动熔池热-流场分布演化特性，揭示工艺变量对沉积效率和沉积层表面质量的影响规律^[13]；多物理场(温度场、流场、合金浓度场等)耦合的微观组织数值模型能够再现凝固参数对组织演化与溶质再分配的影响^[14]，探明多场耦合下组织形成与显微偏析的调控机制；同时结合金相组织实验验证，能够阐明多能场、多重热循环下沉积样件组织-性能的内禀关系^[15]。数值模拟的应用很大程度上减少了工艺实验的工作量，极大地节约了时间成本、原料成本和人力成本，加快了增材构件的高效、高性能、一体化成形进程。

本工作利用跨尺度模拟方法，将宏观有限元模型与微观相场模型耦合，开展了铝合金熔滴复合电弧增材凝固过程微观组织生长与演化研究，在工艺实验基础上建立有限元模型并计算温度场，分析并提取凝固界面前沿温度梯度与凝固速率，代入相场模型计算熔池不同位置枝晶生长情况，同时描述了凝固过程从柱状晶向等轴晶转变行为和外延生长特性，研究结果为组织和性能的主动控制提供了理论依据。

1 实验条件及数值模型

1.1 实验方法

熔滴复合电弧增材制造工艺原理^[16,17]如图1所示。坩埚内铝合金通过感应加热变成高温熔体，熔体在Ar气压力作用下被连续驱动至移动成形基板上，随着熔体热毛细流热量的传出开始凝固形成沉积层。采用电弧作用于熔体热毛细流铺展前沿以形成浅层熔池，电弧的引入在实现阴极清理氧化膜的同时提高了成形基板表面的高温浸润性，当熔体热毛细流与电弧熔池内的熔体接触后会自发融合，进而实现铝合金沉积层间的冶金结合。

图1

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图1 熔滴复合电弧增材制造工艺原理图与实验平台

Fig.1 Schematic of droplet and arc additive manufacturing (DAAM) process (a) and experimental platform (b) (V_s—substrate moment velocity, GTA—tungsten inert gas)

实验中，将2319铝合金铸锭在坩埚内加热至熔化，并使熔体温度恒定为760℃。为避免沉积层内部氧化物夹杂，采用Magic Wave 3000焊接电源作为变极性钨极气体保护弧焊的热源，采用交流方波脉冲波形的焊接电流以及时、有效地清除成形基板表面或预铺展区域表面的氧化膜，实验中电流脉冲频率设定为50 Hz，熔滴直径3 mm，熔体流量控制在100 mm³/s左右。为实现微观组织的主动控制，选取可良好成形的工艺参数进行沉积实验，研究沉积过程中的组织演化特性。

1.2 宏观数值传热模型

结合实际工艺参数和沉积层形貌及尺寸，采用有限元结合生死单元法^[18]建立熔滴复合电弧增材的宏观传热模型。考虑2319铝合金随温度变化的物性参数，其合金成分(质量分数，%)为：Cu 5.8~6.8，Mg 0.020，Mn 0.20~0.40，Si 0.20，Zn 0.10，Ti 0.10~0.20，Al余量。利用JMatPro软件计算材料热物性参数，如图2所示。

图2

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图2 2319铝合金随温度变化的物性参数

Fig.2 Temperature (T)-dependent physical properties of 2319 aluminum alloy

在有限元模型中，采用生死单元法^[18]模拟沉积过程中熔滴下落累加过程。体系初始温度设为室温25℃，边界条件考虑对流和辐射导致的热损失。电弧热源采用双椭球热源模型^[19,20]作为电弧热输入，前半部分椭球体热源控制方程为：

q_{f} = \frac{6 \sqrt[]{3} q_{a r c} f_{f}}{π a_{f} b_{l} c_{l} \sqrt[]{π}} e x p (- 3 [\frac{x^{2}}{a_{f}^{2}} + \frac{y^{2}}{b_{l}^{2}} + \frac{z^{2}}{c_{l}^{2}}])

(1)

后半椭球体热源控制方程为：

q_{r} = \frac{6 \sqrt[]{3} q_{a r c} f_{r}}{π a_{r} b_{l} c_{l} \sqrt[]{π}} e x p (- 3 [\frac{x^{2}}{a_{r}^{2}} + \frac{y^{2}}{b_{l}^{2}} + \frac{z^{2}}{c_{l}^{2}}])

(2)

式中，q_f、q_r分别为前、后半个椭球的热流密度；q_arc为电弧有效功率(W)；f_f、f_r分别为前、后椭球能量分配系数，本工作f_f = 0.6，f_r = 1.4；a_f、a_r分别为前、后椭球半轴长度；b_l、c_l分别为前后椭球共享宽度和深度尺寸；x、y、z为直角坐标系中坐标。。

1.3 微观组织相场模型

采用Ramirez等^[21]和Echebarria等^[22]建立的二元合金定量相场模型模拟熔滴复合电弧增材微观组织演化。由合金成分可知，在2319铝合金中Al、Cu为主要元素，其余合金元素含量之和小于1%，可忽略其他元素在凝固过程的分布及其对枝晶生长的影响，因此假设2319铝合金为Al-6.3%Cu (质量分数)的二元合金，相场模型中的温度场控制方程是与有限元法进行耦合的关键部分，有限元法所计算的温度场信息作为相场模型中温度场控制方程的初始条件和边界条件，以此来决定微观组织生长演化过程。

在熔池底部会产生较大温度梯度，底部微小区域内温度场T(Z, t)控制方程为^[21]：

T (Z, t) = T_{0} + G (Z - Z_{0} - \int_{0}^{t} V (t) d t)

(3)

无量纲浓度U定义为^[21,22]：

U = \frac{e x p μ - 1}{1 - k}

(4)

μ = l n (\frac{2 c / c_{\infty}}{1 + k - (1 - k) ϕ})

(5)

式中，T₀为参考温度，t为枝晶生长的时间，G为温度梯度，Z为平行于枝晶生长方向的坐标值，Z₀为参考点坐标，V为凝固速率，c和c_∞分别表示浓度和远离固/液界面处的浓度，k为溶质平衡分配系数，μ为中间变量， $ϕ$ 为序参量。

考虑弛豫时间τ：

τ = τ_{0} [1 - (1 - k) (Z - V t) / l_{T}]

(6)

则相场模型为^[21,22]：

ϕ^{3} - λ {(1 - ϕ^{2})}^{2} (U + \frac{Z - \int_{0}^{t} V (t) d t}{l_{T}})

(7)

\begin{matrix} (\frac{1 + k}{2} - \frac{1 - k}{2} ϕ) \frac{\partial U}{\partial t} = \nabla (D \frac{1 - ϕ}{2} \nabla U + \\ \frac{1}{2 \sqrt{2}} [1 + (1 - k) U] \times \frac{\partial ϕ}{\partial t} \frac{\nabla ϕ}{| \nabla ϕ |}) + \\ [1 + (1 - k) U] \frac{1}{2} \frac{\partial ϕ}{\partial t} \end{matrix}

(8)

式中， $τ_{0} = \frac{a_{1} a_{2} W}{d_{0} D}$ (其中，a₁ = 0.8893，a₂ = 0.6267^[22]，W为扩散界面宽度，D为溶质扩散系数， $d_{0} = \frac{a_{1} W}{λ}$ (其中，λ为耦合系数))， $l_{T} = | m | (1 - k) c_{\infty} / (k G)$ (其中，m为液相线斜率)。

在熔池上部同时存在对流辐射和热传导，凝固环境与熔池底部不同，易产生较大过冷度。无量纲过冷度 $ϑ$ 定义为：

ϑ = \frac{(T - T_{m} - m c_{\infty}) \cdot c_{p}}{L}

(9)

其温度场控制方程为：

\frac{\partial ϑ}{\partial t} = κ \nabla^{2} ϑ + \frac{1}{2} \frac{\partial ϕ}{\partial t}

(10)

式中，T_m为合金熔点，L为潜热，κ为热扩散系数，c_p 为比热容。为保证计算的收敛性，W取0.27 μm，单个网格尺寸dx = 0.8W， $d t \leq \frac{{(d x)}^{2}}{4 D}$ 。

在相场模拟中，假设晶粒的择优生长取向(preferred orientation)与温度梯度方向相同；而温度梯度的方向是由选取点在熔池中的位置决定的，其方向垂直于等温线方向。但是在实际凝固过程中，熔池底部晶粒的择优生长取向可能与温度梯度不平行，因为高温熔体会依附于未熔化的基板材料表面进行凝固，新凝固的晶粒择优生长方向将与基板晶粒的择优生长方向相同，呈现外延生长(epitaxial growth)特性^[23]。

铝合金为fcc结构，晶粒的择优生长方向为<100>，而这个取向的方向是随机的。为了研究这种随机取向对外延生长过程中枝晶形貌的影响，利用相场法进行微观组织模拟。定义在外延生长过程中2个参数^[24]：θ₀——取向偏差角(misorientation angle)，即温度梯度方向和择优生长方向之间的夹角；γ——温度梯度方向与枝晶生长方向之间的夹角。2者的关系为^[25]：

\frac{γ}{θ_{0}} = 1 - \frac{1}{1 + f (θ_{0}) {(P e)}^{g}}

(11)

式中，f(θ₀)为仅关于θ₀的函数；g = 1.249 ± 0.004^[25]；Pe为Peclet数，是传热与传质中的无量纲数，指传热中对流与扩散热量、或传质中对流与扩散质量之比。

在相场方程中，为了引入晶粒的择优取向方向，界面能各向异性项ε修正为：

ε = ε_{0} [1 + r c o s 4 (θ + θ_{0})]

(12)

式中，ε₀为界面宽度常数；r为各向异性强度系数； $θ = a r c t a n (\frac{ϕ_{y}}{ϕ_{x}}), ϕ_{y} = \frac{\partial ϕ}{\partial y}, ϕ_{x} = \frac{\partial ϕ}{\partial x}$ 。θ₀在相场计算中为恒定值，不随时间变化。

模型初始条件如图3所示，在计算域底部设置20个网格厚度的固相层，在计算域中间部分，设置一定的取向偏差角，两侧区域取向偏差角为0，即枝晶生长方向与温度梯度平行，上下边界为Zero-Neumann边界条件，左右为周期性边界条件。

图3

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图3 外延生长相场模型初始条件

Fig.3 Initial conditions of epitaxial growth phase field model (θ₀—misorientation angle)

2 结果与讨论

2.1 单层单道沉积温度场演变及凝固参数的提取

通过有限元方法计算熔滴复合电弧增材过程温度场分布，当电弧电流分别为220、240和260 A，基板移动速率恒定为6 mm/s时，其温度场和熔合线附近温度梯度分布如图4a~c所示。可知，在其他工艺参数恒定的情况下，随着电弧电流的增大，熔池的尺寸和温度都会随之上升，选取沉积层中部一点，提取其不同电流下的温度变化曲线，如图4d所示。电弧在1 s时刻开始作用于选取点，此时温度急速升高至最大值。当电流从220 A升到260 A，最高温度从1060℃增长到1270℃。然后进入冷却阶段温度快速下降，温度越高时冷却速率越快，最后冷速逐渐降低直到接近室温。

图4

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图4 不同电流下沉积层温度场分布情况及沉积层中心点处温度变化曲线

Fig.4 Temperature field distributions of deposition layer under currents of 220 A (a), 240 A (b), and 260 A (c); and temperature change curves at the center point of the layer under different currents (d) (G—temperature gradient)

温度梯度为单位长度内温度的改变，即：

G = \frac{Δ T}{d}

(13)

凝固速率V为^[26]：

V = V_{s} c o s α

(14)

式中， $Δ T$ 为熔池内两点的温度差，d为两点的距离，V_s为成形基板的运动速率，α为凝固界面法向与基板移动速度的夹角。

双椭球热源所形成的固/液界面在(x₀, y₀)点法线斜率l与夹角的关系为 $l = t a n α$ ，通过计算椭圆切线和法线方程，推导得：

α = a r c t a n \frac{a^{2} y_{0}}{b^{2} x_{0}}

(15)

式中，a和b分别为椭球的长短轴距离，将椭圆整体平移至第一象限，然后计算凝固前沿所在的椭圆方程，得：

y = b - b \cdot {[1 - \frac{{(x - a)}^{2}}{a^{2}}]}^{\frac{1}{2}}

(16)

联立以上公式即可求出V：

V = V_{s} c o s α = V_{s} c o s [a r c t a n \frac{a^{2} y_{0}}{b^{2} x_{0}}]

(17)

根据数值模拟结果和以上推导得出电弧电流260 A时凝固界面上G和V的变化曲线，如图5所示。以热源所在位置为原点，提取熔合线上温度梯度和凝固速率并向基板移动方向投影，投影点到热源距离为横坐标。可以看出，温度梯度在熔池底部最大，约为9 × 10⁴ K/m，沿凝固前沿向上，温度梯度逐渐减小，凝固速率的变化趋势正好相反，在熔池底部最低，然后沿熔合线逐渐增大，在熔池顶部凝固速率等于V_s。

图5

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图5 熔池内温度梯度(G)和凝固速率(V)分布

Fig.5 Temperature gradient and solidification velocity distribution in the molten pool (V—solidification speed; inset shows the temperature field, and two blue arrows represent the projection process of the selected points on the fusion line)

2.2 熔池不同位置微观组织的影响

选取熔池底部、中部、中上部3个特征区域，利用相场模型进行微观组织数值模拟，将3个区域的凝固速率和温度梯度代入相场模型，再现枝晶生长与组织转变过程，结果如图6和7所示。

图6

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图6 熔池底部与中部微观组织生长过程

Fig.6 Microstructure growth processes at the bottom (a-c) and the middle part (d-f) of molten pool (c— concentration, c_∞—concentration far away from the interface, c / c_∞—relative concentration, t—time, Δt—time step. One grid size is 0.216 μm)

(a) t = 2500Δt (b) t = 8500Δt (c) t = 24500Δt

(d) t = 2500Δt (e) t = 8500Δt (f) t = 19500Δt

图7

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图7 凝固过程中柱状晶向等轴晶转变(CET)过程的微观组织生长状况及对应时刻温度场分布演化过程

Fig.7 Columnar to equiaxed transition (CET) processes during solidification showing the microscopic microstructure growths (a-c) and corresponding temperature field distributions (d-f) at different time (ΔT—undercooling)

(a, d) t = 5100Δt (b, e) t = 5700Δt (c, f) t = 6700Δt

熔池底部和中部微观组织类似，都是柱状晶结构，这是由于这部分区域温度梯度较大，而凝固速率较小导致。微观组织都经历了平面生长、竞争生长和稳定生长3个阶段。初始条件为在计算域底部设置薄的固相层，随着凝固的进行，固/液界面向前推进，进入平面生长阶段，由于界面前端溶质富集和过冷的共同作用，界面逐渐失稳，产生许多细小晶粒，这些晶粒沿温度梯度方向不断长大，进入竞争生长阶段^[27]，由于在垂直枝晶生长方向的空间有限，大部分在竞争中被淘汰，只有少数几个晶粒生存下来，进入到最后的稳定生长阶段。

凝固过程中熔池不同位置的温度梯度和凝固速率不同，导致所形成的凝固组织形貌和尺寸也不相同。从图6得出，在稳定阶段，熔池底部一次枝晶臂间距的模拟结果为7.71 μm，在中间区域一次枝晶臂间距为6.75 μm。根据Hunt理论模型，一次枝晶臂间距λ_PDAS由以下公式计算^[28]：

λ_{P D A S} = 2.83 Γ G^{- 0.5} V^{- 0.25}

(18)

式中，Γ为与材料有关的参数。从有限元结果可以看出，从熔池底部到中部，温度梯度呈减小趋势，凝固速率逐渐增大，所以一次枝晶臂间距会逐渐减小，从而验证了相场模拟结果的正确性。

图7为熔池凝固过程的中上部区域微观组织转变和对应温度场演化过程。可以看出，在凝固前期凝固组织以柱状晶形式向前推进，由于凝固速率较快，一次枝晶臂间距明显低于熔池中部的组织，而且随着凝固的进行，无量纲过冷度为0的等温线向前推进的速率高于柱状晶枝晶尖端生长速率，从而使柱状晶前方液相区域整体处于过冷状态，如图7d所示。由于温度梯度在此处较小，约为40000 K/m，其影响作用降低，在过冷熔体中逐渐形成一些细小的晶核，然后逐渐长大形成等轴晶(图7a和b)。这些等轴晶出现在柱状晶上方，占用了柱状晶向前推进的空间，抑制了柱状晶的继续生长；同时无量纲过冷度为0的等温线继续向前推进，直到计算域顶端(图7d~f)，在新的过冷熔体中产生新的晶核继续长大为等轴晶。最终凝固组织呈现为下方柱状晶区域和上方的等轴晶区域，即为微观组织从柱状晶向等轴晶进行转变(columnar to equiaxed transition，CET)。

根据经典凝固理论，随着成分过冷的增大，凝固界面从平面生长向胞状晶/枝晶和等轴晶转变。对于给定成分的合金，晶粒的微观组织主要由熔池内G和V决定，如图8所示。因此，在熔池中上部区域，温度梯度减小，凝固速率增大，局部区域处于相对过冷状态并且过冷度逐渐增大，导致微观组织从柱状晶向等轴晶转变^[29,30]。

图8

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图8 晶粒微观形貌与凝固条件的关系

Fig.8 Relationship between micromorphology and solidification conditions of grains (For an alloy of a given composition, the morphology and size of the grains are mainly determined by G and V in the molten pool)

2.3 外延生长特性

在材料沉积过程中，高温熔体在固态基板上遇冷开始凝固，一方面，晶粒的形成往往会依附于母材晶粒的既有表面而继续生长；另一方面，晶粒生长具有严格的择优取向，铝合金择优取向为<100>方向，当择优方向与熔池内温度梯度平行时最有利于柱状晶的生长，而当2者存在一定角度时，柱状晶生长受到抑制，在竞争生长阶段更容易被淘汰^[31]。

为研究外延生长对微观组织的影响，选取3个不同取向偏差角(式(12))代入修正的相场模型中，模拟其枝晶生长过程，结果如图9所示。

图9

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图9 不同取向偏差角下凝固组织的生长过程

Fig.9 Growth processes of solidification microstructure at the misorientation angles of 20° (a-c), 30° (d-f), and 40° (g-i) (ΔZ is the grain height difference with different misorientation angles) (a, d, g) t = 2500Δt (b, e, h) t = 7500Δt (c, f, i) t = 12500Δt

总体来说，微观组织所受影响随取向偏差角的增大而愈发明显。当θ₀ = 20°时，计算区域中间部分柱状晶生长方向略微倾斜，与两侧没有取向偏差角的柱状晶相互影响不明显，如图9c所示。当θ₀ = 30°时，柱状晶生长倾斜角度增大，在右侧取向偏差角过渡区域，柱状晶上长出明显的二次枝晶臂，并不断向左前方倾斜生长。另外在右侧过渡区域，某些已经形成的一次枝晶在竞争生长过程中遭到淘汰，如图9e所示。当θ₀ = 40°时，存在取向偏差角的区域枝晶生长所受影响较大，出现二次枝晶臂交错生长现象，而且在生长过程中更多的枝晶在竞争生长中遭到淘汰，如图9i所示。由此说明，小的取向偏差角会使枝晶倾斜生长，当取向偏差角逐渐增大时，使枝晶生长倾斜角度增大，竞争生长过程更为激烈，更多的枝晶被淘汰。所以在微观组织观测时偶尔可见部分柱状晶倾斜生长，且倾斜角度较小。

从枝晶生长过程分析，初始阶段存在取向偏差角的区域更不容易失稳，从而经历更长时间的平面生长阶段，且取向偏差角越大，界面越不容易失稳，如图9a、d和g所示。这是因为取向偏差角使凝固速率减小，根据金属凝固中界面稳定性理论^[32]，界面失稳的判据(即组分过冷条件)为：

\frac{|m|}{D_{}} \frac{C_{0} (1 - k)}{k} \geq \frac{G}{V_{}}

(19)

式中，C₀为合金的原始浓度。由上式可知，凝固速率减小，组分过冷倾向减小，即界面稳定性增加，由此说明了取向偏差角增大导致界面更不容易失稳，从而枝晶形成相对滞后。

从图9c、f和i可以看出，倾斜的柱状晶在高度方向总是低于两侧柱状晶，且柱状晶高度差(ΔZ)随取向偏差角的增大而增大，这也会引起倾斜生长的枝晶最终难以在竞争生长中生存，这是因为随着凝固的进行，液相会处于过冷状态，促使等轴晶的产生，凝固组织实现从柱状晶向等轴晶的转变，等轴晶将会填充倾斜枝晶的上方区域，从而抑制其继续生长。

3 实验验证

熔滴复合电弧增材沉积铝合金单层单道沉积层宏观形貌和横截面如图10所示，在电弧电流为260 A、基板移动速率为6 mm/s时，沉积层表面形貌较为光滑平整，在横截面上未观察到空隙裂纹等缺陷。为了对微观组织模拟进行验证，首先对试样进行打磨抛光去掉划痕，采用Keller试剂(95 mL H₂O + 2.5 mL HNO₃ + 1.5 mL HCl + 1.0 mL HF)对试样表面腐蚀5~10 s，放在Nikon MA200显微镜(OM)下观察其微观组织。选取横截面上沉积层底部、中部和上部(即A、B、C 3个区域)进行金相观测，获取其微观形貌与演化规律。

图10

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图10 熔滴复合电弧增材沉积层与横截面形貌

Fig.10 Deposition layer (a) and cross-sectional morphology (b) obtained by droplet and arc additive manufacturing

如图11所示，在沉积层底部可以看到明显的柱状晶组织从融合线开始延伸，沿垂直于融合线的温度梯度方向生长，彼此之间相对整齐排列(图11a)；在沉积层中间部分，如图11b所示，同时出现了等轴晶和柱状晶2种晶粒，而且等轴晶出现在柱状晶生长方向的前方；在沉积层上部，如图11c所示，微观组织呈现为相对均匀的等轴晶组织。

图11

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图11 沉积层不同位置微观组织的OM像

Fig.11 Microscopic structures of the deposition layer at different positions

(a) bottom (zone A in Fig.10b)

(b) middle (zone B in Fig.10b)

图12所示为2319铝合金在熔滴复合电弧沉积过程中熔池底部区域的微观组织。可以看出，在图中左、右2部分柱状晶生长方向明显不同。在熔池底部的微小区域内，其凝固参数(例如温度梯度的大小、方向等)差别较小，凝固后的组织形貌包括枝晶生长方向也应该相对一致，所以出现柱状晶生长方向不一致的原因是由枝晶外延生长特性引起，即凝固时的晶粒会在基板原有晶粒的基础上继续生长，从而继承其择优取向，而择优取向方向可能与熔池温度梯度方向不一致，这就导致了某些柱状晶生长方向与周围柱状晶方向不一致。上述观测结果与图9中数值模拟结果基本吻合，很好地验证了数值模拟的正确性。

图12

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图12 枝晶生长的外延特性

Fig.12 Epitaxial characteristics of dendrite growth

4 结论

(1) 通过有限元法计算了熔滴复合电弧增材沉积过程中熔池内的温度场分布，并提取推导凝固参数随位置变化的控制方程，分析得到温度梯度在熔池底部最大，为9 × 10⁴ K/m，并沿凝固前沿向上逐渐减小；凝固速率变化趋势相反，从熔池底部到顶部逐渐增大，直到与基板移动速率相等。

(2) 由于熔池内凝固环境的差异，导致凝固后微观组织不同。在熔池底部和中部，产生柱状晶组织，底部柱状晶一次枝晶臂间距大于熔池中部的柱状晶；到熔池中上部区域，凝固速率的增大和温度梯度的减小会使柱状晶向等轴晶转变，即CET转变。

(3) 沉积过程中高温熔体在基板上凝固时会继承基板晶粒的择优取向，当择优取向与温度梯度不完全一致时，会使柱状晶生长方向与温度梯度方向呈现一定角度。通过引入取向偏差角对外延生长过程进行模拟，发现随着取向偏差角的增大，凝固初期界面越不容易失稳，后期枝晶生长形貌所受影响越大，并且越容易在竞争生长阶段被淘汰。

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Microstructure and mechanical properties of 2024 aluminum alloy prepared by wire arc additive manufacturing

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Owing to its outstanding advantages, such as low specific gravity, high specific strength, and good machinability, 2024 aluminum alloy has been used as various load components in the aerospace field and has become an important lightweight material. The properties of the 2024 aluminum alloy are highly correlated with its microstructures. Accordingly, in this study, 2024 aluminum alloy deposited specimens were fabricated using wire arc additive manufacturing. Further, the microstructures and mechanical properties of the deposited specimens were investigated in different regions. The layered characteristics could be observed macroscopically in the deposited specimens, and a single deposition layer was divided into two regions: interlayer and innerlayer. The grain morphology changed from equiaxed grains in the innerlayer region to columnar grains in the interlayer region. The deposited specimens mainly included α-Al, θ-Al2Cu, and S-Al2CuMg phases. In the nonequilibrium solidification process of additive manufacturing, the deposited specimens presented element segregation. The distribution of Mg in the Al matrix was uniform for the innerlayer region. However, Cu was segregated as eutectics at the grain boundary in the interlayer region. The average tensile strength, yield strength, and elongation of deposited specimens were (323.5 ± 6.6) MPa, (178.7 ± 6.2) MPa, and (9.03 ± 0.67)%, respectively, which were higher than those of cast annealing 2024 aluminum alloy. Owing to the difference in the microstructure, the innerlayer and interlayer regions showed different crack propagation behavior. The cracks in the interlayer region propagated along the distribution path of eutectics, showing intergranular fracture, and the crack propagation mode in the innerlayer region changed to transgranular fracture.

吴东江, 刘德华, 张子傲等.

电弧增材制造2024铝合金的微观组织与力学性能

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DOI [本文引用: 1]

采用电弧增材制造工艺制备了三元Al-Cu-Mg (2024)铝合金成形试样，并对试样的晶粒形貌、物相组成、元素分布与力学性能进行研究。结果表明，2024铝合金成形试样宏观上表现出层状特征，单一沉积层可以分为层间区域与层中区域2部分，晶粒形貌由层中区域的等轴晶转变为层间区域的柱状晶；成形试样微观组织主要包括α-Al、θ-Al2Cu与S-Al2CuMg相；由于增材制造非平衡凝固过程，成形试样出现元素偏析，层中区域Mg元素在Al基体中均匀分布；电弧重熔作用下，层间区域元素偏析严重，Cu元素以共晶组织的形式在晶界偏析，Mg元素出现局部富集；成形试样的平均抗拉强度、屈服强度与断后伸长率分别为(323.5 ± 6.6) MPa、(178.7 ± 6.2) MPa和(9.03 ± 0.67)%，高于铸造退火态2024铝合金的力学性能；由于微观组织的不同，层中区域与层间区域出现不同的裂纹扩展行为，层间区域裂纹沿着共晶组织分布路径扩展，表现为沿晶断裂，层中区域裂纹扩展模式变为穿晶断裂。

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