在过去20多年中, 纳米晶金属材料得到了国内外的广泛关注和深入研究^[1-5]. 其中, 纳米晶金属材料的塑性变形机制无疑是一个研究的热点. 迄今为止, 人们已经发现: 当晶粒平均尺寸d介于某个临界尺度d_c (10~20 nm)到100 nm之间时, 纳米晶金属主要通过晶粒内的全/偏位错滑移或形变孪生来实现塑性变形^[3,6], 位错主要来自于晶界^[5]; 当d小于d_c时, 塑性变形机制主要由晶粒间晶界协调机制(如晶界迁移^[7]、晶界滑移、晶界扩散^[8]和晶粒转动^[9-11])占主导. 在上述的第1个区间(d_c≤d≤100 nm)中, 纳米晶金属的屈服强度与平均晶粒尺寸之间符合传统的Hall-Petch关系^[12,13], 表现出明显的强化现象, 这主要是由于位错被晶界阻挡并在晶界处塞积所造成的; 在第2个区间(d<d_c)中, 纳米晶金属呈现出强度软化现象: 即材料屈服强度随平均晶粒尺寸的减小而减小(被称为反Hall-Petch关系)^[14], 其内在原因主要归功于晶界协调变形机制^[15]. 由于这些微观塑性变形机制的存在和相互耦合, 导致纳米晶金属具有一些奇异的力学性能, 如: 高的应变率敏感性^[16-19]、应力驱动的晶粒生长^[20,21]以及塑性应变回复^[22-24]等.

近几十年以来, 人们对于多晶金属材料的Bauschinger效应进行了较为系统的研究. 大量的研究结果已经表明, 多晶金属的Bauschinger效应(包括早期Bauschinger效应)大致归结于2个主要因素: (1)长程效应, 即位错在晶界^[25,26]或薄膜钝化层界面处^[27-29]塞积, 或者Orowan位错环在非共格界面处形成^[29], 导致内在应力(或背应力)的产生; (2)短程效应, 表现为可动位错与林位错交互作用时, 阻碍可动位错运动的反力呈现一定的各向异性^[30], 或者位错在反向应变过程中发生湮灭^[31]. 近些年, 一些原位的实验研究^[27,28]、电镜观察^[32]以及微尺度下的数值模拟(如位错动力方法、分子动力学方法)^[29,33,34]被应用于研究纳米晶金属的Bauschinger效应. 研究结果表明: 当多晶金属的平均晶粒尺寸下降到100 nm以下时, 位错与晶界之间的相互作用以及晶粒间的相互约束将会增强, 这使得与粗晶金属相比, 纳米晶金属的Bauschinger效应变得更为显著. 然而, 早先的这些研究主要是关注纳米晶金属材料的内禀尺度(主要是平均晶粒尺度)或外禀尺度(如薄膜材料的厚度、纳米柱或纳米线的直径等)效应, 即这些尺度对于Bauschinger效应的影响.

众所周知, 纳米晶金属相对于粗晶金属而言, 具有高度不均匀的微观结构. 这些微观结构的不均匀性主要表现为多晶晶粒大小、形状及取向之间的分布差异. 在早先的研究中, 人们很少考虑微观结构的不均匀性对于纳米晶金属力学性能、力学行为的贡献和影响. 本工作侧重于研究晶粒取向对纳米晶金属薄膜Bauschinger效应的影响, 同时尝试从原子尺度上揭示具有不同微结构的纳米晶薄膜中Bauschinger效应背后所蕴含的微观变形机制; 考虑不同的晶粒取向分布, 这将关系到各个晶粒中不同滑移系对应的Schmid因子, 从而决定晶粒中的哪些位错滑移系容易开动; 运用全三维的分子动力学方法模拟厚度在10~30 nm的纳米晶Al薄膜的Bauschinger效应, 特别关注具有织构的薄膜与没有织构的薄膜之间的差异.

1 分子动力学模拟

为了揭示具有不同晶粒取向的纳米晶薄膜在Bauschinger效应中潜在的微观机制, 采用大规模的分子动力学方法模拟了纳米晶Al薄膜的单向拉伸的加、卸载过程. 在模拟中, 采用了3种不同类型的薄膜样品: 第1种薄膜样品中具有完全随机的晶粒取向; 第2种样品具有沿(110)反平面的织构, 并且相邻晶粒的面内取向差约为90°; 第3种样品具有类似的(110)织构, 但是面内晶粒的取向是完全随机的. 所有样品均采用Voronoi方法构造, 每个样品均包含了18个晶粒. 为了体现晶粒取向对Bauschinger效应的影响, 3种不同类型的样品具有相同的晶粒大小与形状. 3种薄膜样品的厚度分别为10, 20和30 nm, 分别包含了大约54×10⁴, 433×10⁴和1480×10⁴个原子. 所有模拟样品的长度与厚度的比例均为3∶1. 图1a展示了一个典型试样在初始时刻的全原子构型. 在图1b中, 没有显示有序的fcc原子, 因此可以清晰看到所有的晶界, 并分辨出各个晶粒的大致形状. 在模拟中, 采用嵌入原子势函数^[35]来描述原子之间的相互作用. 为了实现NVT系综, 保证系统的温度始终处于室温(300 K), 采用了Nose-Hoover温度调节方法^[36]. 模拟过程中, 为了加快数值计算, 采用了一个多时间步长算法^[37]. 在这一算法中, 较短和较长的时间积分步长分别为2×10^-15和6×10^-15 s. 在加载之前, 所有样品均经历了5×10^-10 s的自由弛豫, 使其达到平衡态. 在加载过程中, 采用步进加载方式^[24]来实现恒定的拉伸应变率10⁸ s^-1. 当薄膜拉伸应变达到6.2%时, 对薄膜施加压缩应变来模拟卸载过程, 直到薄膜的总应变为零. 在卸载过程中, 压缩应变率为5×10⁷ s^-1. 在整个加、卸载过程中, 所施加的应变总是沿x方向(图1a). 对于第2种类型的薄膜试样拉伸时, 拉伸方向沿着[001]或001-方向. 在模拟过程中, 采用Virial应力原理来计算每个原子的应力, 并对所有的原子应力进行平均来计算整个模拟系统的宏观应力. 为了识别试样在塑性变形过程中产生的缺陷, 根据局部晶序方法^[38]将原子染成不同的颜色: 灰色表示具有fcc序的原子, 红色代表堆垛层错或孪晶界中具有hcp序的原子, 绿色表示原子在晶界或位错核心, 蓝色代表点缺陷附近的原子, 黄色则表示完全无序的原子.

2 结果与讨论

图2a给出了纳米晶Al薄膜单向拉伸加、卸载过程中的应力-应变曲线的示意图. 图中ε₀表示卸载前的拉伸应变; ε_p表示预期的塑性应变, 即意味着完全弹性卸载后的残留的塑性应变; ε_B表示卸载过程中回复的应变, 被称为Bauschinger应变. 通常可以用比值ε_B/ε₀来表征金属材料的Bauschinger效应. 图2b~d分别给出了分子动力学模拟得到的厚度为10, 20和30 nm的纳米晶Al薄膜的应力-应变曲线. 图中蓝色虚线的斜率表征了拉伸阶段的弹性模量, 约为73.2 GPa. 图2b~d中的应力-应变曲线有着几乎相同的特征: 材料首先经历线弹性拉伸阶段; 当应变达到4%~5%时, 拉伸曲线出现明显的塑性屈服, 这时恰恰对应着大量位错从晶界处形核, 并在{111}面上开始滑移; 随着加载的继续, 由于大量位错滑移, 导致应力水平逐渐下降; 当应变达到6.2%时, 材料开始受到反向压缩, 进入卸载阶段. 对比图2b~d中的应力-应变曲线可以看出, 随着试样厚度的减小, 应力-应变曲线上的峰值应力会轻微升高. 这意味着随着试样厚度的减小, 位错的形核将变得相对困难, 但是随着晶粒尺寸的减小, 位错更易于被晶界吸收. 值得注意的是, 在卸载的初始阶段, 其切线模量(图2b~d中橙色虚线)会大于弹性拉伸阶段的模量, 这可能归因于分子动力学模拟中采用的极高的应变率. 当拉伸加载结束时, 如果突然施加反向的压缩载荷, 大量位错可能仍然沿着最大分切剪应力的方向进行滑移. 在卸载初始阶段, 由于高速应变率的作用, 材料内部的微结构可能没有得到充分的弛豫, 从而导致卸载初始段的切线模量较大.

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图1   

Fig.1   分子动力学模拟中所采用的试样的初始构型

在图2b~d中均显示了3种具有不同晶粒取向的薄膜所对应的应力-应变曲线. 可以看出: 与没有织构的薄膜试样相比, 具有织构的试样呈现出较弱的Bauschinger效应(即具有较小的ε_B/ε₀), 这反映了晶粒取向的不均匀性确实能够影响纳米晶金属的力学行为. 图3a~c显示了具有相同厚度(30 nm)不同晶粒取向的薄膜在6.2%拉伸应变时的原子构型. 在图3中, 为了使缺陷清晰可见, 所有fcc序的原子均没有显示. 红色的、窄的条带表示2个偏位错中间的堆垛层错, 它代表塑性变形中的全位错线. 大块红色片层表示堆垛层错或孪晶界, 这些堆垛层错是由偏位错从晶界形核向晶粒内部滑移时产生的, 而孪晶界则是由偏位错不断形核并沿着同一滑移面连续滑移产生的^[39]. 如果在某一区域形成了孪晶界, 这意味着该区域发生了孪生变形. 从图3a中可以观察到, 在没有织构、晶粒取向完全随机的纳米晶薄膜中, 晶粒中的塑性变形包含了全位错滑移和由偏位错滑移诱导的孪生变形. 在具有(110)织构并且面内取向正交的薄膜试样(图3b)中, 几乎所有晶粒内部都有全位错线, 这说明全位错滑移在试样中是主导的塑性变形机制. 而在同样具有(110)织构但面内取向随机的薄膜试样(图3c)中, 一些晶粒中存在孪晶片层, 这意味着偏位错滑移和孪生变形成为了主导的塑性变形机制. 从这些现象中不难看出, 晶粒取向的不均匀性也能够决定纳米晶金属塑性变形的微观机制. 下文从晶粒的取向及其可开动位错滑移系的角度深入理解这些现象, 并将其与不同试样中Bauschinger效应的差异进行关联.

当晶粒取向完全随机的薄膜承受拉伸时, 由于部分晶粒具有易于位错开动的取向, 所以这些晶粒能够较早进入塑性变形阶段, 而其余晶粒仍处于弹性变形阶段(意味着其中的位错滑移系的开动比较难), 这些晶粒局部具有高的应力水平(可能大于宏观外加应力), 这就会导致整个试样处于一个非均匀变形的状态. 当试样处于卸载过程中, 尽管外加应力仍然是拉伸应力, 但是其幅值小于加载过程中达到的最大局部应力, 因此, 加载过程中处于弹性变形的晶粒将会释放一定的弹性应变能, 从而产生内在的应力驱动部分晶粒发生塑性回复, 进而在宏观上表现出Bauschinger效应. 然而, 对于具有(110)织构的薄膜而言, 当沿着[001]或001-方向拉伸时, 所有晶粒中都有某些<110>{111}滑移系具有相同的Schmid因子(约为0.408), 因而能够被同时激活, 从而导致所有晶粒能够同时进入塑性阶段, 使得整个试样的变形相对均匀, 因此在卸载过程中并不会出现明显的Bauschinger效应. 基于以上的讨论可以得出: 在没有织构的试样中, 一些晶粒在加载过程中并不会发生塑性变形, 因而在其内部并不会出现位错的形核和滑移; 而在有织构的试样中, 所有的晶粒能够同时进入塑性变形, 并同时开动多个滑移系, 因此有织构的试样应当具有较高的位错密度. 这些现象都可以从图3中清晰地观察到, 这也恰恰说明了没有织构的试样在拉伸阶段呈现出明显的非均匀变形.

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图2   

Fig.2   分子动力学模拟得到的应力-应变曲线

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图3   

Fig.3   具有不同晶粒取向的试样的塑性变形机制

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图4   

Fig.4   在卸载过程中某晶粒内部位错线的反向运动

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图5   

Fig.5   在卸载过程中某晶粒内部由于位错反应造成位错密度的降低

在模拟过程中, 为了揭示Bauschinger效应的微观机制, 特别关注了某些代表性晶粒中位错结构的演化. 在这里将给出2个典型的位错机制, 这些现象恰好反映了Bauschinger效应的微观机制. 图4显示了在某个晶粒中位错在卸载过程中发生反向运动. 在加载阶段, 2个全位错线从晶界形核, 在{111}面上向着底面的晶界滑移(图4a和b), 当应变达到6.18%时, 其中的一条位错线到达底面晶界被其吸收, 另一条位错线仍保留晶粒中(图4c). 当进入卸载阶段时, 该条位错线仍然向着底面的晶界滑移, 直到这条位错线的部分被晶界吸收(图4d和e). 随着卸载过程的继续, 这条位错线开始进行反向运动, 即向着初始形核的晶界运动, 直到它被初始形核的晶界吸收, 这一过程如图4f~l所示. 图5显示了某个晶粒中由于位错反应导致部分位错节湮灭的过程. 在卸载过程中, 一个位错(图5a中的蓝色箭头)从三晶交处形核, 向着晶粒内部滑移(图5b和c). 当它遇到在加载过程中产生的另一位错(图5a中的紫色箭头)时, 它们发生位错反应从而导致了部分位错节湮灭, 使得卸载过程中的位错密度降低, 2个位错相互反应的过程如图5d~i所示. 基于图4和5的观察, 并结合前面的讨论以及早先的研究结果^[22,24]可以得出: 位错线在卸载过程中的反向运动以及位错密度的减少将会导致一定的塑性应变回复, 从而表现出Bauschinger效应, 而这些位错机制的驱动力则来自于加载过程中发生的非均匀变形; 非均匀变形在卸载过程中会产生内在残余应力, 这一应力将驱动位错发生反向运动或位错反应. 早先的分子动力模拟^[24]已经表明, 在卸载过程中, 随着位错的反向运动以及位错反应的进行, 内在残余应力会逐渐减小, 直到试样达到平衡状态.

3 结论

分子动力学模拟表明, 晶粒取向的不均匀性对于纳米晶薄膜的Bauschinger效应以及塑性变形机制有着显著的影响. 对于具有相同厚度、晶粒大小和形状的薄膜试样而言, 与没有织构的试样相比, 具有(110)织构的试样表现出并不显著的Bauschinger效应. 主要原因是: 在有织构的薄膜试样中, 各个晶粒具有几乎相同的最大Schmid因子, 因此各个晶粒中的某些滑移系几乎能够同时开动, 导致在加载过程中各个晶粒的变形相对均匀. 而对于没有织构的试样来说, 由于晶粒取向是完全随机的, 所以各个晶粒中易开动的滑移系的Schmid因子是不同的, 因此, 在加载过程中将会引起较明显的非均匀变形, 进而产生较强的内在残余应力, 使得试样在卸载过程中恢复较多的拉伸应变, 从而体现出较强的Bauschinger效应. 同时,分子动力学模拟也揭示纳米晶金属薄膜中的Bauschinger效应主要是由于卸载过程中位错反向滑移或位错密度减少所造成, 其内在的驱动力恰恰是纳米晶金属拉伸时所产生的非均匀变形导致的残余应力.

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