1 前言

焊接是轻水堆 (LWR) 核电站设备制造、安装及检修广泛应用的材料连接技术。由于LWR的服役环境苛刻 (具有特定水化学的高温高压水、辐照等)，加上焊接结构材料复杂的显微组织及局部存在焊接缺陷、残余应力和冷加工等的特点，导致焊接结构材料成为LWR核电站服役构件中的薄弱环节。运行经验和研究均表明，LWR核电站的焊接构件的环境促进开裂 (EAC) 是影响核电站安全运行的关键因素之一^[1]。

2 核电焊接结构材料EAC研究现状

表1列出了过去几十年全球LWR核电站焊接结构材料EAC的典型案例。可见，焊接结构材料在核电环境中的腐蚀损伤问题非常严重，严重威胁LWR压力边界的服役安全。因此，研究LWR核电站焊接结构材料的EAC行为与机理，发展考虑EAC效应的寿命设计模型，对保障现役LWR核电站安全运行及新电站的安全设计，有重要的理论和实际意义。

LWR核电站结构材料主要有两种形式：同种金属焊接和异种金属焊接。表2列出了LWR核电站涉及的主要焊接结构材料及其在核电站中的应用部位。

2.1 同种金属焊接

过去的几十年，在压水堆 (PWR) 核电站一回路系统中，600合金与其焊材82/182合金同种金属焊接构件曾发生过多起开裂和泄露事故，主要是焊接热影响区 (HAZ) 具有较高的EAC敏感性^[4,8,9]。HAZ是焊缝附近母材因受热而发生金相组织和力学性能变化的区域。HAZ是影响焊接构件质量的重要因素，也是同种金属焊接构件最薄弱的区域。主要原因如下：首先，构件在焊接过程中由于收缩而造成较高的残余应变，尤其是在HAZ内，残余应变的峰值位于靠近熔接线 (FB) 的HAZ内^[10]。这主要是因为焊接过程中，FB附近拥有最高温度和较快的升温和冷却速度^[11]。焊接过程中产生的最大残余应力通常高于材料的屈服强度。因此，在没有外加应力时，焊接结构材料也会发生应力腐蚀开裂 (SCC)^[12]。其次，HAZ微观结构变化较大。以核级镍基合金为例，焊接过程使HAZ区域晶界微观性能严重退化，尤其是Σ3晶界含量降低，而镍基合金中Σ3晶界是抗SCC开裂的特殊晶界^[13-15]，因此降低了HAZ的SCC抗力^[16]，导致其具有高SCC敏感性。最后，焊接会导致局部冷加工变形发生。焊接收缩产生的影响相当于20%~30%的冷加工，能够使690合金HAZ的SCC裂纹扩展速率提高10倍以上^[17,18]。上述多因素的共同作用导致HAZ成为焊接构件最薄弱的环节，EAC裂纹在HAZ内的扩展速率相对于母材明显增高^[19-23]。迄今虽然对核电站同种金属焊接HAZ的组织性能及其高温高压水EAC行为做了一些研究，但大多数集中于焊接结构材料的SCC行为，鲜有考虑焊接结构材料因实际服役环境中的交变载荷作用而产生的腐蚀疲劳 (CF) 行为，而后者也是核电焊接结构材料实际服役过程中的潜在失效形式之一。因此，同种金属焊接HAZ的组织性能及其对核电焊接结构材料高温高压水CF行为的影响规律与机理有待于进一步研究。

2.2 异种金属焊接

异种金属焊接也是LWR核电站中常见的焊接形式，如不锈钢与低合金钢、不锈钢与镍基合金等的焊接。近些年核电站异种金属焊接构件的安全问题成为关注的焦点，其腐蚀开裂问题也成为重要的安全隐患^[24,25]。异种金属焊接构件具有以下主要特点：一是FB两侧母材与焊缝金属之间的成分不同，导致不同元素在FB附近扩散，造成了成分梯度变化，进而导致耐蚀性发生变化^[26,27]；二是存在C扩散，由于C在低合金铁素体钢和高合金奥氏体钢中的化学活度不同，在焊接和热处理后常发生C扩散，从而在铁素体中形成贫C区，在奥氏体中形成富C区；三是形成不均匀分布的残余应变，这是由于不均匀的微观结构和热量分布引起的，从而使FB两侧存在力学性能的梯度变化；四是晶格结构的差异，在FB两侧常存在晶格结构的差异，对FB区域的力学性能产生影响，导致type-II界线的形成^[20-30]。其中type-II界线是异种金属焊接构件的典型现象^[28]，它平行于FB，位于距离FB约100 μm以内的焊缝金属熔合区内，其EAC敏感性高，是易发生开裂的位置。异种金属焊接构件FB附近区域的组织结构、残余应变、力学性能等的复杂性导致了其较高的EAC敏感性。

研究表明^[31]，在PWR一回路水环境中，ΔK加载模式下，52/A508异种金属焊接构件的CF裂纹在FB附近区域生长速率较快，到达FB时速率有突然下降的现象，穿越FB后又快速生长；在288 ℃含氧高纯水环境中，发现182/A508异种金属焊接构件的裂纹垂直于FB方向扩展，到达FB后停止扩展，在182稀释区生长速率最快，之后逐渐减缓，最后未能穿越FB到达A508中^[26,27]。上述结果表明，FB附近区域具有高的EAC敏感性，异种金属焊接构件的FB附近区域是影响其EAC行为的关键。尽管前人对FB附近区域的某些特点及其对EAC行为的影响已开展过一些研究，但关于FB附近区域的碳扩散、微观结构变化和晶格结构差异与异种金属焊接结构材料EAC之间的关系目前还没有明确的结论，仍需要深入的研究。

3 焊接结构材料的EAC影响因子

3.1 应力因素

LWR焊接结构的应力来源主要是残余应力和外加应力。首先，残余应力主要集中于焊接构件的HAZ内。焊接过程中，由于HAZ拥有最高温度和较快的升温和冷却速度，造成HAZ内存在较大的残余应力^[11]。残余应力能改变材料微观结构，增加其EAC敏感性，从而降低材料的稳定性，导致裂纹在HAZ内扩展速率明显增高^[19-23]。其次，LWR设备在制备和安装过程中不可避免的存在各种形式的冷加工变形，这也是残余应力产生的重要因素，形成敏感的微观结构，促进焊接结构材料EAC的发生。除此之外，冷加工还会与环境因素交互作用，进一步增加焊接构件材料的EAC敏感性，典型的如冷加工促进氢致SCC等^[32,33]。文献^[34,35]的研究表明：引入冷加工是促进材料发生EAC的主要原因之一，冷轧后的裂纹扩展速率比铸态合金高100倍以上。虽然已定性地研究了残余应力对核电焊接结构材料EAC行为的影响，但是如何定量研究残余应力的影响规律，目前还没有统一的标准。外加应力研究方面以往主要考虑应变速率和应变幅值的影响，其对基体材料EAC的研究已经很成熟^[36-38]，对核电焊接结构材料EAC的影响有待进一步加强。

3.2 材料因素

镍基合金、低合金钢和不锈钢是LWR核电站的主要结构材料。核电焊接结构材料本身的特点使其EAC行为有自己的特点。首先，焊接构件过渡区的FB区域存在成分不均匀性，成分梯度变化导致材料耐蚀性发生变化^[26,27]。其次，FB区域微观结构变化导致材料力学性能发生变化，使HAZ具有高硬度，成为EAC敏感区域。第三，有研究^[26,27]表明焊接构件过渡区的FB能够阻止EAC裂纹的扩展，主要是由于裂纹在FB处钝化而停止扩展。最后，焊料金属的选择对焊接构件性能有较大的影响，镍基合金82/182、52/152的热膨胀系数介于铁素体和奥氏体合金之间，同时能够有效地阻碍铁素体中碳向焊接金属扩散，因而常被用作核电站结构材料焊接的填充材料^[39]。研究表明，82/182合金比52/152合金的EAC敏感性更高，主要是由于后者Cr含量较高^[40]，能有效抑制EAC的发生。虽然前人已经对核电焊接结构材料的EAC行为做了一些研究，但是目前还存在很多争议。例如，焊接结构材料EAC裂纹的扩展除了与化学成分梯度变化有关，还与晶界析出物、晶界取向差等有关；改变环境因素是否可以使裂纹穿过FB进入母材；异种金属焊接构件中type-II界线怎样影响裂纹的生长等等，仍有待进一步的研究予以澄清。

3.3 环境因素

LWR环境因素主要包括温度 (25~360℃)、压力 (0~16 MPa)、pH值、溶解氧含量 (DO)、溶解氢含量 (DH)、冷却剂中特殊的离子 (如Zn²⁺，SO^-，Cl^-) 的种类和浓度、辐照等。以往研究大多集中在核电设备的本体材料上，但上述环境因素同样会影响核电焊接结构材料的EAC性能。研究表明，DO影响焊接结构材料的裂纹扩展，高DO有利于裂纹的生长。Paraventi等^[41]发现在338 ℃的高温水环境中，DH降低，镍基合金82和182的SCC裂纹生长速率增加，增加DH能有效抑制SCC裂纹生长。虽然单一环境因素对核电焊接结构材料EAC性能影响的研究已经比较成熟，但对于材料、应力、环境等多因素共同或交互作用的影响效应仍有待进一步研究。

4 焊接结构材料的EAC机理

对于核电结构材料的EAC机理，典型的模型如下：

氢致开裂模型^[42]：认为裂纹尖端夹杂物如MnS的溶解效应导致裂尖溶液局部酸化，从而为阴极吸氢反应提供了必要条件，产生的H进入金属内部并传输到裂尖三向应力区域，与MnS等夹杂物交互作用导致开裂。该模型可以解释一些碳钢和低合金钢的脆性断裂，但在解释不锈钢高温高压水EAC时出现了争议，如温度在100~150 ℃时，韧性不锈钢 (如316) 的氢致开裂明显，而当温度大于200 ℃，无氢致开裂^[32]，但是Chopra等^[43]却认为PWR中304不锈钢的CF机制为氢致开裂。

膜破裂/滑移溶解模型^[44,45]：认为裸金属表面形成氧化物层，在应力或化学介质的作用下晶界附近氧化膜破裂，紧接着发生晶界溶解进而使裂纹向前推进。该模型提出了定量的计算公式，并且与一些开裂特征吻合，因而被广泛地认可。但是在解释镍基合金的晶间断裂时却遇到了困难。

环境耦合断裂模型^[46]：强调裂纹内外环境的耦合效应以及在模型建立过程中的电荷守恒，认为裂纹内的电流密度与氢的氧化、氧的还原以及金属溶解产生的电流密度的总和为零。该模型与膜破裂/滑移溶解模型有类似的预测精度。

以上模型主要用于解释本体材料高温高压水EAC现象，对于焊接结构材料EAC现象的解释，Hanninen等^[47]针对镍基合金焊接结构材料提出了选择性溶解-空位蠕变模型，认为焊接结构材料由于成分不均匀，导致Cr，Fe，Ni等元素扩散，阳离子溶解而穿过裂尖钝化膜，溶解产生的空位增强裂尖区域的局部蠕变而使裂纹向前推进。该模型可以很好地解释镍基合金焊接材料的高温高压水EAC现象，是否适用于其他核电同种和异种金属焊接结构材料EAC行为的解释，则需要进一步实验证据支持。

5 考虑EAC效应的核电焊接结构材料的设计模型

以上总结了LWR核电站焊接结构材料EAC的影响因素和机理，虽然实际服役过程中核电焊接结构材料的主要失效形式表现为SCC，前人的研究工作也大多集中在这一方面，但考虑到实际服役时焊接构件难免会承受交变载荷的作用，加上复杂环境的交互作用，CF也是核电焊接构件EAC的潜在形式之一。而且，从EAC角度出发，SCC与CF机理有很多类似之处，因此核电服役环境中易发生SCC的焊接构件，在载荷条件满足时也必然容易发生CF。此外，从设计的角度出发，核电焊接结构材料是薄弱环节，有必要建立考虑EAC效应的焊接结构材料的疲劳设计模型，因此研究核电焊接结构材料在高温高压水中的CF行为与机理，有重要意义。关于考虑EAC效应的疲劳设计模型，前人在研究了温度、DO、硫含量、应变速率、动态应变时效 (DSA) 等因素对核电结构材料CF性能影响规律的基础上^[48,49]，建立了一些模型，但这些模型主要依据本体材料的CF数据，基本不涉及焊接结构材料。要建立考虑EAC效应的核电焊接结构材料的疲劳设计模型，需要开展以下几个方面的工作。

5.1 模拟核电高温高压循环水实验设备

要开展核电焊接结构材料EAC行为与机理的研究，首先要从高温高压水模拟实验设备和实验技术方面着手。以高温高压水CF测试装置为例，如何实现精确水化学 (如DO、DH、pH值、电导率、离子浓度等) 调整和控制、如何精确测量疲劳试样标距段应变并实现应变反馈控制、如何减少加载轴与密封系统之间的摩擦力以避免实验误差以及如何提高实验效率等都是目前需要解决的难点问题。

5.2 核电焊接结构材料的EAC实验数据

影响核电焊接结构材料在服役高温高压水环境中EAC的因素众多，要建立考虑EAC效应的疲劳设计模型，需要将各影响因子植入到疲劳设计模型中，而这是以大量的高温高压水CF实验数据为基础的。高温高压水CF实验的特点是加载频率低，实验周期长。目前国外提出的环境疲劳设计模型是在积累了20~40 a的实验数据的基础上才逐渐发展起来的。要建立国产核电焊接结构材料的环境疲劳设计模型，积累大量的高温高压水CF实验数据是必不可少的。

5.3 考虑EAC效应的设计模型

从设计模型的角度，ASME法规给出的疲劳设计曲线虽然已广泛应用于世界各国核电站压力边界的设计，但没有充分考虑EAC效应，即疲劳寿命的环境影响因子。而2007年美国核管会颁布的RG 1.207导则明确要求新建核反应堆结构材料的疲劳设计与安全评估分析必须考虑环境损伤因素，这也是目前LWR核电站压力边界结构材料设计亟待解决的难点问题之一。

近些年美国科学家提出了统计模型^[50] (ANL Model)，该模型以美国、日本、欧洲等大量的高温高压水CF实验数据为基础，通过数学方法拟合出最佳曲线，模拟参数是通过统计学的方法得出。研究了应变速率、应变幅、温度、DO、电导率、硫含量、流速、表面光洁度等因素对核电结构材料疲劳寿命的影响规律。得到了碳钢、低合金钢、奥氏体不锈钢、镍基合金的环境疲劳寿命设计模型。而Higuchi等^[51]提出了疲劳寿命校正因子模型 (EFD Model)，该模型在设计曲线中加入疲劳寿命校正因子F_en，定义为材料在室温空气中的寿命与高温高压水中的寿命比值。中国科学院金属研究所近年也建立了不锈钢、低合金钢、碳钢考虑环境因素的疲劳设计模型^[48,52]，该模型很好地反映了S含量、温度、DO、应变速率、热时效等因素对疲劳寿命的影响趋势，但在低应变速率时，比ANL和EFD模型更加保守；在低应变速率和高DO条件下，高应变幅时安全裕度不足，低应变幅时则过于保守。

对于核电焊接结构材料，美国阿贡国家实验室^[50]提出了用于焊接填充材料的镍基合金的疲劳设计模型。但对于整体焊接构件，目前没有相关的疲劳寿命模型。要建立核电焊接结构材料疲劳设计模型必然是以已有的本体材料的疲劳设计模型为基础，通过考虑焊接结构材料自身的特点，对模型进行改进。考虑到核电焊接结构材料的复杂性，应从较为简单的同种金属焊接结构材料出发，其主要特点是：HAZ内残余应变较大、HAZ硬度较高。残余应变可以由晶内平均取相差来表征；硬度则由维氏硬度表征。如何定量地描述这两个因素的影响规律并将其植入到现有的模型中去，仍有待于进一步的研究。

6 存在的问题与展望

(1) 目前同种金属焊接构件HAZ的组织性能及其对焊接结构材料EAC行为的影响研究主要集中在SCC，鲜有考虑焊接结构材料因实际服役环境中的交变载荷作用而产生的CF行为，因此需要研究残余应变、微观结构、冷加工等对核电焊接结构材料高温高压水CF行为的影响规律与机理，尤其是外加应力和焊接残余应力如何交互作用导致或促进焊接结构材料的EAC。

(2) 对于异种金属焊接FB附近区域的碳扩散、微观结构变化和晶格结构差异与EAC之间的关系目前仍存在广泛争议，尤其是改变环境因素是否可以使裂纹穿过FB进入母材、异种金属焊接构件中type-II界线怎样影响裂纹的生长等问题仍有待澄清。

(3) 模拟核电高温高压循环水实验设备的控制精度和测试效率仍有待提高。

(4) 现有的高温高压水EAC模型是否能解释核电焊接结构材料的EAC行为仍有待于进一步的实验验证。选择性溶解-空位蠕变模型可以很好地解释镍基焊接结构材料EAC行为，但其普适性仍有待于深入研究。

(5) 目前国产核电焊接结构材料的高温高压水EAC实验数据几乎为空白，积累国产核电焊接结构材料的EAC基础数据迫在眉睫。

(6) 如何考虑核电焊接结构材料复杂的成分、组织结构、应变分布和机械性能等特点及其与服役环境因素的交互作用，定量评价EAC效应，建立核电焊接结构材料的疲劳寿命设计模型，是目前研究的难点。