Acta Metallurgica Sinica  2017 , 53 (8): 1001-1010 https://doi.org/10.11900/0412.1961.2016.00475

Orginal Article

退火温度对ARB-Cu室温拉伸断裂行为的影响

李敏, 刘静, 姜庆伟

昆明理工大学材料科学与工程学院 昆明 650093

Effect of Annealing Temperature on Tensile Fracture Behavior of ARB-Cu at Room Temperature

LI Min, LIU Jing, JIANG Qingwei

School of Materials Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650093, China

中图分类号:  TG146

文章编号:  0412-1961(2017)08-1001-10

通讯作者:  通讯作者 姜庆伟,jqw@kmust.edu.cn,主要从事超细晶材料变形行为的研究

收稿日期: 2016-10-25

网络出版日期:  2017-08-20

版权声明:  2017 《金属学报》编辑部 《金属学报》编辑部

基金资助:  国家自然科学基金项目No.51201077

作者简介:

作者简介 李 敏,女,1992年生,博士生

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摘要

利用TEM观察累积叠轧法(ARB)制备的超细晶Cu的微观结构,在IBTC-5000单轴疲劳试验机上对制备态及不同温度退火态的ARB-Cu进行单向静态拉伸实验,通过SEM观察力学测试后试样的断口形貌。结果表明:在实验温度范围内,退火处理均使ARB-Cu的屈服强度和抗拉强度下降,当退火温度低于再结晶温度时,ARB-Cu的屈服强度和抗拉强度均随退火温度的升高而升高;当退火温度高于再结晶温度时,其强度迅速下降。当退火温度为200 ℃时,ARB-Cu的屈服强度和抗拉强度达到退火态最大值。随退火温度的升高,ARB-Cu的晶粒尺寸略微增大,晶粒分布逐渐由制备态的单峰分布转变为双峰分布,断口形貌显示出塑性逐渐增加的趋势。退火处理有助于ARB材料焊合界面结合强度的提高,退火温度越高,焊合界面结合性能越好。焊合界面经历的叠轧道次越多,其结合效率越高,其理论计算公式为E=(1-0.5n)×100%。

关键词: 超细晶 ; 累积叠轧 ; 退火 ; 微观结构 ; 断口形貌

Abstract

Annealing treatment is an effective method for improving structural stability of ultrafine-grained (UFG) or nanostructured (NS) materials produced by severe plastic deformation (SPD). This work focuses on the effect of annealing temperature on the tensile fracture behavior of UFG Cu produced by accumulative roll bonding (ARB). Annealing treatment was performed for 10 min at temperatures of 100, 150, 200 and 250 ℃. The microstructure of annealed and ARBed UFG Cu was observed by TEM. The uniaxial static tensile test was performed by utilizing fatigue testing machine (IBTC-5000) with an initial strain rate of 10-2 s-1. Fracture morphology was observed by SEM. The results suggested that yield strength and tensile strength decreased after annealing treatment compared with initial sample. However, yield strength and tensile strength of ARB-Cu increased with increasing annealing temperature below recrystallization temperature. When annealing temperature is higher than recrystallization temperature, the strength decreased rapidly. With increasing the annealing temperature, the grain size of ARB-Cu increases and gradually tends to bimodal distribution, and the fracture morphology shows a trend of increasing plasticity gradually. The annealing treatment is helpful to bonding efficiency E. The relationship between the theoretical bonding efficiency E and the ARB passes n can be expressed in E=(1-0.5n)×100%.

Keywords: ultrafine grain ; accumulative rolling bonding ; annealing ; microstructure ; fracture morphology

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李敏, 刘静, 姜庆伟. 退火温度对ARB-Cu室温拉伸断裂行为的影响[J]. , 2017, 53(8): 1001-1010 https://doi.org/10.11900/0412.1961.2016.00475

LI Min, LIU Jing, JIANG Qingwei. Effect of Annealing Temperature on Tensile Fracture Behavior of ARB-Cu at Room Temperature[J]. Acta Metallurgica Sinica, 2017, 53(8): 1001-1010 https://doi.org/10.11900/0412.1961.2016.00475

严重塑性变形(severe plastic deformation,SPD)制备的超细晶材料因具有优异的力学性能而受到研究者的广泛关注[1~3]。累积叠轧(accumulative roll bonding,ARB)是SPD工艺中有潜力成为工业化生产大块超细晶金属材料的少有方法之一,采用该工艺制备的超细晶材料晶粒得以细化,夹杂物得以均匀化,综合性能得以大幅度提高[2,4,5]。然而由于SPD过程中引入的加工硬化和应力集中,使得超细晶材料本应该提升的塑性明显降低[6],在SPD加工后进行适当的退火或变形处理是消除加工硬化和应力集中来提高材料综合性能的常用方法[7~17]

而研究者在研究退火处理对超细晶材料微观结构及性能的影响时发现很多奇异的现象[7~9,18]。例如Huang等[9]研究发现:由于位错/位错或位错/界面的相互作用存在空间尺寸效应,导致ARB-Al存在反常的退火硬化和加工软化现象。Valiev等[7]研究了退火处理对高压扭转(high pressure torsion,HPT)纳米晶Ti微观结构及拉伸变形行为的影响,发现退火温度在250~300 ℃之间时,HPT-Ti没有发生明显的晶粒粗化,仅使晶格畸变能降低,此时在拉伸变形过程中晶粒转动和晶界滑移承担了主要塑性变形,通过控制退火参数可同时提高HPT-Ti的强度和塑性。同样,低于再结晶温度下预退火处理能够明显提高等通道转角挤压(equal channel angular pressing,ECAP)超细晶Cu的压缩屈服强度和塑性变形能力,而高于再结晶温度下退火处理使ECAP-Cu的压缩屈服强度趋于下降[8]。Wang等[19]研究了退火工艺对ARB-Cu显微组织的影响,其结果表明:在250 ℃退火40 min时ARB-Cu完成了再结晶,出现大量细小的再结晶晶粒,板条状轧制织构特征明显减弱。代秀芝等[20]研究了轧制道次对ARB-Cu带材组织和力学性能的影响,发现抗拉强度和硬度并不是随着轧制道次的增加而单调增加,而是先稳步递增后呈波浪起伏式变化,从而得出6道次轧制是最佳工艺的结论。由此可见,退火和变形处理对SPD超细晶金属的微观结构及性能的影响极其复杂[6,9,21],不同SPD工艺制备的超细晶材料,其变形机制不同[22~25],热处理制度对超细晶材料力学性能及微观结构影响的研究目前还不完善,特别是关于其机理的研究非常缺乏。

本工作系统研究了退火温度对ARB-Cu室温单向拉伸断裂行为的影响,重点研究了退火温度对其力学性能及断裂行为的影响,系统归纳了不同退火温度下ARB-Cu表现出的力学行为及断裂机理,总结得出对ARB-Cu的优化退火温度参数,并给出相应的微观解释。

1 实验方法

实验原材料为经过600 ℃、60 min均匀化退火的纯度为99.95%的纯Cu,具体成分(质量分数,%)为:Bi 0.002,Sb 0.002,Fe 0.005,Pb 0.005,S 0.005,P 0.003,O 0.003,Cu余量。为了消除轧制过程中的加工硬化,每道次轧前进行130 ℃、30 min去应力退火。由于退火处理后纯Cu表面氧化层明显,为了使其具有更好的可焊性,每一道次轧制前对样品叠合面进行打磨处理,共进行6道次的累积叠轧。

用电火花线切割机将ARB-Cu板加工成非标拉伸试样,标距区尺寸为8 mm×3 mm×1 mm。退火处理的温度范围为100~250 ℃,保证所选温度既有低于再结晶温度的又有高于再结晶温度的,保温时间为10 min。

制备态和退火态样品的单向静态拉伸实验在IBTC-5000单轴疲劳试验机上进行,利用非接触视频引伸计测位移,初始应变速率为10-2 s-1,利用Tecnai G2 TF30透射电子显微镜(TEM) 观察制备态及退火态样品的微观结构,加速电压为30 kV,在TM3000扫描电子显微镜(SEM)上观察制备态和退火态试样的断口形貌。

2 实验结果

2.1 退火温度对微观结构的影响

图1为制备态和不同温度退火态ARB-Cu的TEM像。由图1a和b可知,制备态ARB-Cu的微观结构特征主要表现为晶内存在大量位错缠结、位错密度高、晶粒排列不规则、晶界模糊,用截线法分别测量各个晶粒的长轴和短轴,通过计算长轴、短轴的平均值来表示每个晶粒的晶粒尺寸,进而求得制备态晶粒平均尺寸为251 nm,部分区域存在板条状织构。用长轴与短轴的比值表示晶粒的扁平程度,测得制备态样品晶粒的长短轴比值平均为1.8。经过100 ℃退火后(图1c和d),相对于制备态位错密度有所下降,晶粒平均尺寸为272 nm,晶粒尺寸没有明显增大,晶界变得更加清晰明锐,长短轴比值平均为1.6,板条状织构减少,晶粒的扁平程度降低。当退火温度为200 ℃时(图1e和f),测得晶粒平均尺寸为280 nm,长短轴比值平均为1.4。由此说明,通过退火处理后的ARB-Cu晶粒尺寸稍微增大,晶粒形状趋于等轴状。

图1   制备态和不同温度退火态累积叠轧(ARB)-Cu的TEM像

Fig.1   TEM images of accumulative roll bonding (ARB)-Cu with initial state (a, b), and annealed states at temperatures of 100 ℃ (c, d) and 200 ℃ (e, f)

退火处理对ARB-Cu晶粒尺寸分布的影响如图2所示。很显然,随着退火温度的升高其主峰逐渐右移,说明退火处理使晶粒略有长大。制备态和100 ℃退火态样品的晶粒尺寸接近单峰结构的正态分布,当退火温度增加到200 ℃时,晶粒分布呈现出双峰分布的特征,可见退火处理促使晶粒趋于两极分化的特点,这与ECAP-Cu微观结构的退火效应[8]是一致的。

图2   退火温度对ARB-Cu晶粒尺寸分布的影响

Fig.2   Effect of annealing temperature on the grain size distribution of ARB-Cu

2.2 退火温度对力学行为的影响

图3a为制备态及不同温度退火态ARB-Cu样品的室温拉伸应力-应变曲线。由图3a可知,制备态ARB-Cu在室温拉伸过程中弹性变形结束后进入快速应变硬化过程,当达到极值应力后存在一个短暂的稳态流变阶段,如未退火样品应变为0.04~0.06的范围,在此之后应力逐渐下降进入颈缩阶段直至断裂,其屈服强度和抗拉强度分别高达450和505 MPa;与制备态的ARB-Cu相比,在实验温度范围内退火态样品的屈服强度和抗拉强度都有所下降,退火态样品的最高屈服强度和抗拉强度分别为340和470 MPa。仔细观察可以发现,退火态样品的应力-应变曲线表现出明显的分阶段特征,即:低于其再结晶温度的100~200 ℃退火处理后其应力-应变曲线的稳态流变阶段基本完全消失,在快速应变硬化后直接进入应力逐渐下降的颈缩过程,屈服强度和抗拉强度随着退火温度的升高而升高,在200 ℃退火后样品达到退火态样品的强度极值;在略高于再结晶温度的250 ℃退火后,试样表现出粗晶Cu的一些特征,在应变硬化过后进入较长(应变0.03~0.08)的稳态流变阶段,塑性明显好于制备态,如图3a中退火温度为250 ℃的曲线所示,其屈服强度和抗拉强度迅速下降。随着退火温度的升高,其屈服强度和抗拉强度的变化规律呈现开口向下的抛物线状,即先升后降,如图3b所示,这一实验结果与退火对ECAP-Cu压缩应力的影响[8]非常相似。制备态的ARB-Cu屈服强度和抗拉强度高,其原因是强度与位错滑移的难易程度有关,由于制备态ARB-Cu的位错密度较高,位错在滑移过程中极易发生位错交割、位错塞积而导致应力升高,所以其强度高。在低于再结晶温度的100 ℃退火处理后消除部分内应力,位错密度有所下降,晶粒尺度基本保持不变,从而造成位错在滑移运动过程中所受的阻碍作用下降,所以其强度较低;退火温度为150和200 ℃时,ARB-Cu强度随退火温度升高而增加的原因是出现低温退火硬化效应, 即退火时由多边化产生的位错壁中可动位错发生了闭锁[8,9],且由于位错密度下降,造成材料在变形过程中需激发更多的新生位错才能得以进行,造成其强度上升。当退火温度上升到250 ℃时,此时已经略高于ARB-Cu的再结晶温度,晶体内部发生了再结晶和晶粒长大,晶界体积分数减小,晶界强化变弱,使其抗拉强度大幅度下降,表现出粗晶Cu的应力-应变特征。这种强度随退火温度的变化关系与Valiev等[7]报道的HPT-Ti强度随退火温度的变化趋势一致,但不同的是HPT-Ti退火后的强度高于制备态,这可能与超细晶材料的晶体结构和制备工艺有关[8]

图3   退火温度对ARB-Cu力学性能的影响

Fig.3   Engineering stress-strain curves of ARB-Cu with different annealing temperatures (a) and the curves of yield strength and tensile strength with annealing temperature (Ta) (b)

2.3 退火温度对拉伸断裂特征的影响

图4为制备态及不同温度退火态ARB-Cu单向拉伸后的断口侧视形貌图。制备态ARB-Cu的断口侧面几乎布满了大小不一的舌状解理台阶,其长度可达60 μm,台阶平坦而宽阔,撕裂棱上几乎观察不到韧窝的存在,如图4a和b所示。这种解理台阶是由螺位错与解理面交截而产生的,因为制备态ARB-Cu位错密度较高,所以台阶的高度较小。解理断裂型断口在fcc晶体结构纯Cu的拉伸断裂试样中极少见,这说明在ARB过程中片层结构的形成主导了ARB-Cu的断裂机制。经过退火处理后,断口侧面仍以舌状解理台阶为主要特征,但表现出一些与制备态样品不同的特点,例如退火处理使解理台阶长度变短、高度变高且撕裂棱上出现少量韧窝,随着退火温度的升高解理台阶的长度逐渐变短,从制备态的60 μm到100 ℃退火后的40 μm,直至降到250 ℃退火后的20 μm,如图4c~h所示。

图4   制备态及不同温度退火态ARB-Cu单向拉伸后的断口侧视形貌图

Fig.4   Low (a, c, e, g) and high (b, d, f, h) magnified SEM images of tensile fracture lateral morphology of ARB-Cu with initial state (a, b), and annealed state at temperatures of 100 ℃ (c, d), 200 ℃ (e, f) and 250 ℃ (g, h)

为了表征累积叠轧过程中形成焊合界面的结合效果,对未拉伸ARB-Cu的剖面微观结构进行了仔细观察,发现无论是制备态还是退火态界面均表现出良好的结合,在所有的样品中仅在150 ℃退火态样品中发现一个大小不足5 μm的微裂纹,如图5中箭头所示,这种偶然裂纹的长度不足整个焊合界面长度的0.5%,可能是由于材料表面处理时留下的杂质造成的。制备态和其它退火态样品的剖面均为光滑的平面,如图5中大部分面积所示,这里仅代表性地给出退火150 ℃的剖面SEM像。图6为退火处理对ARB-Cu拉伸断口形貌的影响。与未拉伸状态的光滑表面相比,拉伸应力状态导致ARB-Cu断面产生大小不一的裂纹,裂纹走向与焊合界面一致,根据裂纹尺寸、数量以及位置可以准确辨识焊合界面的轧制道次,例如断口正中间、尺度最大的裂纹所在的焊合界面为最后一道次(即第6道次)轧制焊合所得的界面,而对称分布于其两侧、约在样品1/4厚度处的裂纹所在的焊合界面为第5道次轧制焊合所得,以此类推。图6a和b为制备态ARB-Cu室温单向拉伸后的断口形貌图,沿着第6道次轧制焊合界面可以看到一条几乎贯穿整个样品表面的大尺度裂纹,主裂纹的张开角度较大,可以从张开的主裂纹表面看到解理台阶和少量韧窝,而第5、4道次轧制形成的焊合界面上裂纹尺寸和数量依次减少,如图6a和b中箭头所示。退火后样品的断口形貌仍以沿焊合界面的裂纹为主要特征,但表现出一些新的特点。第一,随着退火温度升高,主裂纹张开程度逐渐减小,且张开的主裂纹表面上的解理台阶上出现更多的撕裂棱,整个断口上韧窝数量逐渐增多,如图6d、f、h和j所示;第二,随着退火温度升高,主裂纹以外的其它焊合面上的裂纹也变得更加细密且不连续,当退火温度升高到200 ℃以上,仅能看到沿着焊合面方向分布着一些孔洞和零星短裂纹,如图6g~j所示。这些特征都表明退火处理使ARB-Cu的塑性变形能力和叠轧焊合界面的结合性能显著提高。

图5   ARB-Cu的剖面SEM像

Fig.5   Low (a) and high (b) magnified SEM images of section surface morphologies of ARB-Cu with annealed state at temperature of 150 ℃

图6   制备态及不同温度退火态ARB-Cu单向拉伸后的断口形貌

Fig.6   Low (a, c, e, g, i) and high (b, d, f, h, j) magnified SEM images of tensile fracture morphologies of ARB-Cu with initial state (a, b), and annealed state at temperatures of 100 ℃ (c, d), 150 ℃ (e, f), 200 ℃ (g, h) and 250 ℃ (i, j)

3 分析讨论

3.1 ARB材料的焊合界面结合效率

图7为ARB工艺制备超细晶材料的焊合界面结合示意图。每一道次轧制前样品表面虽然经过打磨处理,但仍会存在氧化皮层和灰尘。这些因素会影响叠轧过程中界面的焊合,轧前上下两层金属接触的面积称为叠合面(bonding surface),叠合面面积S0为:

S0=ab(1)

式中,a为每道次轧前的长度,b为每道次轧前的宽度。经历一道次轧制后,样品的宽度不变,而长度变为原来的2倍,所以面积增大为2S0,其中由于轧制而露出新鲜金属层的面积大小等于S0。假设在变形的过程中材料发生均匀变形,叠合面和新鲜金属结合面(fresh bonding surface)将会交错均匀分布,如图7中黑白格子所示,其中新鲜金属结合面的结合效率要远高于叠合面,所以ARB材料的焊合界面结合效率正比于新鲜金属结合面的占比。当进行第二道次轧制后,第一道次形成的焊合面的面积将增大到4S0,其中新鲜金属结合面的面积增大到3S0,依次类推,焊合界面中新鲜金属结合面的占比Sf与该焊合面所经历轧制道次数之间的关系可用下式计算:

Sf=(1-0.5n)×100%(2)

式中,n为该焊合界面所经历的叠轧道次数。由此可以推导出,第i道次形成的焊合界面在第j道次后新鲜金属结合面的占比为:

Sf(i,j)=(1-0.5(j-i+1))×100%(ji)(3)

图7   ARB工艺焊合界面结合示意图

Fig.7   Schematic of bonding interface of ARB materials (a—length of sample before rolling per cycle, b—width of sample before rolling per cycle, c—thickness of sample after rolling per cycle)

这说明任一道次形成的焊合界面每经历一道次叠轧后,其新鲜金属结合面的占比都会升高,界面结合效率相应地也会成比例升高,由此可以定义叠轧焊合界面的结合效率E为:

E=(1-0.5n)×100%(4)

以本工作所用材料ARB-Cu为例,由于共经过6道次的叠轧,所以第i道次形成的焊合界面所经历的轧制道次数n与其结合效率E的数值如表1所示。

表1   ARB叠轧焊合界面结合效率(E)与经历轧制道次(n)

Table 1   Bonding efficiencies (E) and rolling passes (n) of bonding faces of ARB materials (i—the passes formed the bonding interface)

inE / %
1698.4
2596.9
3493.8
4387.5
5275.0
6150.0

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ARB材料焊合界面结合强度的实验值用未开裂长度与焊合界面总长度的比表示,开裂率用裂纹长度与焊合界面总长度的比值表示。ARB材料焊合界面结合强度的理论值与变形过程中的所受应力状态和焊合界面结合效率E有关,其理论计算公式定义为:

η=kEσi/σ0(5)

式中,η为焊合界面结合强度指标的理论值,k为与轧制道次n相关的焊合系数,σi为样品的断裂强度,σ0为制备态样品的抗拉强度。

开裂率可以从断口形貌图测量得到,并通过下式计算得到焊合强度指标的实验值ηe

ηe=(1-lk/l)×100%(6)

式中,lk为某焊合界面上裂纹的长度,l为焊合界面总长度。

对本工作中制备态ARB-Cu拉伸断口的裂纹长度和焊合界面总长度进行测量,并根据式(6)计算得到各个焊合界面的结合强度指标的实验值,根据其理论公式(5)进行拟合,可以得出ARB-Cu的k表达式:

k=0.035n2+0.3178n+0.3367(7)

图8a为ARB材料理论焊合界面结合效率E (图中虚线所示)与焊合界面结合强度指标的实验值ηe (图中数据点所示)的关系。可见界面所经历轧制道次越高时,焊合界面结合强度指标的实验值与焊合界面结合效率E越接近,而界面所经历轧制道次较少时,焊合界面强度指标的实验值明显低于焊合界面结合效率E,这主要是因为含有氧化皮和灰尘的叠合面占比偏高导致其结合强度下降,在拉应力状态下更易产生裂纹。考虑应力状态对裂纹萌生的影响,拟合出ARB-Cu的焊合界面结合强度指标的理论值,如图中实线所示,与焊合界面结合强度指标的实验值吻合度更高。

图8   ARB-Cu焊合界面结合强度指标随该界面所经历轧制道次及退火温度的变化

Fig.8   Changes of the bonding strength indicator with the rolling passes (a) and bonding strength indicator of second bonding surface with annealing temperatures (b) (η—the bonding strength indicator of bonding interface, k—the constant related to rolling passes, σi—fracture strength of sample, σ0—tensile strength of initial sample, T—annealing temperature)

3.2 退火温度对ARB-Cu焊合界面结合强度指标的影响

根据以上焊合界面结合强度指标的定义,也可以分析退火温度对ARB材料焊合界面结合强度指标的影响。以经历2道次轧制的焊合界面为例,从本工作实验数据中计算得出该焊合界面经历不同退火温度后的焊合界面结合强度指标的实验值,标记在坐标系中,如图8b中数据点所示。很显然,焊合界面结合强度指标的实验值随着退火温度的升高呈现出非线性上升的趋势,可见退火处理可以提高ARB工艺叠轧焊合界面的结合强度。焊合界面结合强度指标的理论值与退火温度和应力状态之间的拟合关系如下式:

η=13.3(σi/σ0)arctan(0.05T-6.7)+79(8)

式中,T为退火温度。图8b中的曲线为焊合界面结合强度指标的理论值与退火温度和应力状态的关系拟合曲线,与焊合界面结合强度指标的实验值基本吻合。

4 结论

(1) 在100~250 ℃范围内对ARB-Cu退火10 min样品的力学行为分析表明:退火态样品的屈服强度、抗拉强度随着退火温度的升高呈现出先升高后下降的趋势;退火温度为200 ℃时,材料的强度达到退火态样品的最大值。

(2) ARB材料的焊合界面结合效率与其新鲜金属结合面的占比相关,其值随着其经历轧制道次的增加而升高,其关系满足:E=(1-0.5n)×100%。

(3) 退火处理有助于提高ARB材料焊合界面强度指标,且随着退火温度升高焊合界面结合强度指标逐渐升高,其焊合界面结合强度指标的理论值与退火温度和应力状态之间的关系满足:η=13.3(σi/σ0)arctan(0.05T-6.7)+79。

The authors have declared that no competing interests exist.


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