高温合金是当今航空、航天、电力和国防等领域的关键金属结构材料, 广泛应用于涡轮盘、叶片、螺栓、导向器、压气机盘、机匣等各种重要零件的制作. 近年来, 研究人员围绕高温合金成分设计与纯净化处理^[1-3]、热处理组织控制原理^[4-6]、定向凝固单晶制备技术^[7,8]、高温蠕变行为^[9]、表面热障涂层制备^[10,11]和激光立体成形技术^[12]等方面开展了系统工作, 并取得了显著进展. 然而, 如何在提高合金纯净度和可加工性的同时避免成分偏析、加工裂纹的形成, 如何通过组织设计与控制来进一步提高其热强性和热疲劳性能等关键问题仍亟待解决. 其中, 合金组织的析出相选择与控制是一个关键因素.

Inconel 718高温合金是1959年由美国研发的一种Ni-Cr-Fe基变形合金(对应中国牌号GH4169), 1962年, 美国国际镍公司对其申请了专利保护. 由于其具有良好的高温组织稳定性、抗氧化腐蚀性能和焊接性能, 优异的抗疲劳和抗蠕变性能, 已成为当前应用最为广泛的高温合金之一(占世界高温合金总产量的40%~50%). 作为航空发动机结构材料, Inconel 718合金在服役过程中受高温、应力、腐蚀等综合作用, 其工作状态受疲劳-蠕变交互作用, 服役寿命与服役条件下合金微观组织的演变密切相关, 特别是在650 ℃以上长期服役时, 合金中的主要强化相γ″相将发生粗化或向δ相转变^[13]. 阐明析出相在服役过程中的析出与演变规律对进一步延长Inconel 718合金的使用寿命具有重要意义.

以往Inconel 718合金研究工作的开展主要集中于定向凝固^[7]、热处理^[4-6]、锻造^[14]、高温疲劳与蠕变性能^[6]等方面, 较少从析出相析出与演化角度来分析冷轧、热变形、焊接过程中微观组织的演化及其与高温性能的内在联系. 基于此, 本工作将首先介绍Inconel 718高温合金中不同类型析出相的相关特性, 阐明镍基合金不同制备工艺过程中析出相的析出与演化行为, 论述不同类型的析出相对合金高温性能的影响, 指出Inconel 718合金电子束焊接过程中, 热影响区微裂纹的萌生机制.

1 Inconel 718高温合金中的相

Inconel 718高温合金是一种析出强化型镍基合金, 其主要化学成分(质量分数, %)为: Ni 50.00~55.00, Cr 17.00~21.00, Nb 4.40~5.40, C<0.08, Mn<0.35, Si<0.35, Mo 2.80~3.30, Cu<0.30, Co<1.00, Al 0.20~1.15, Ti 0.65~1.15, B<0.01, S<0.01, P<0.01, Fe余量. Inconel 718高温合金的基体相为γ相, 主要强化相为γ″相, 辅助强化相为γ′相, 组织中还包括少量的δ相(γ″相的平衡相)和MX型碳氮化物, 此外, 在铸锭或焊缝组织中常常存在有害的Laves相. 表1^[15-17]列出了上述组成相的分子式、晶体结构及点阵常数.

Inconel 718高温合金基体γ相与亚稳γ″相晶格错配度较大, γ″相通常以共格对应关系在γ相基体中呈圆盘状弥散析出, 为主要强化相. 亚稳γ″相高温长期服役时将粗化长大并逐渐失去与基体γ相的共格对应关系, 最终发生向δ相的转变, 其析出温度区间为595~870 ℃, 溶解温度区间为870~930 ℃^[18,19]. 一般在基体中弥散析出的辅助强化γ'相其晶格常数与基体γ相十分相近, 较低的γ'相/γ相界面能有利于改善γ'相的组织稳定性^[15]; γ'相的析出温度区间为593~816 ℃, 溶解温度区间为843~871 ℃^[18,19]. 在加工、时效和热处理过程通常会析出具有Cu₃Ti型正交有序结构的δ相(亚稳γ''相的高温稳定相)形成, 其析出温度为780~980 ℃. 关于其析出最快的温度区间尚存在争议, 一般认为在890~900 ℃^[20], 也有报道指出应在930~950 ℃^[21,22]; 其起始溶解温度为980 ℃, 完全溶解温度区间为1020~1038 ℃^[23]. 一般认为, δ相在低于900 ℃时效时, 在γ'相和γ''相析出后呈针状析出; 高于900 ℃时效时, 直接从基体中呈短棒状析出. Inconel 718高温合金铸锭或者焊缝凝固过程中将析出MX相和Laves相. 少量MX型碳氮化物在晶界和晶内呈块状分布, 可以起到抑制晶粒长大的作用^[24]; Laves相在凝固和熔焊时均会以块状或岛状在枝晶间析出. MX型碳氮化物的原子排列致密, 热稳定性强, 高温服役时因变形难以协调将导致碳氮化物及其与基体界面结合处破碎, 从而成为疲劳裂纹源. Laves相的析出将消耗大量Nb原子, 恶化合金性能^[25].

Inconel 718合金组织的析出相种类繁多, 相场模拟为深入探究析出相的析出与演变机制提供了新的手段. Zhou等^[26]将Inconel 718合金简化为Ni-Al_x-Nb_y伪三元合金, 建立了γ', γ''和δ相的定量相场模型, 利用相场法研究了过饱和γ基体相中析出的共沉淀相的微观组织形貌, 指出γ'和γ''相在基体中均匀形核, δ相由于较高的界面能而无法均匀形核; γ'相为等轴晶, 而γ''的3个变体在(111)截面上相互成120°, 呈透镜状. 上述方法虽然大大简化了模拟过程, 但将γ'相形成元素简化为单一的Al, 无法体现各组元间的相互作用, 这必将影响到γ'相粗化过程模拟的可靠性, 也无法展示出γ''相向δ相的转变可能导致的组织失稳和性能恶化.

在高温合金析出相析出与演变研究中, 采用计算机模拟的研究鲜见报道, 这是因为多元多相合金中组元间的相互作用、相的析出和微观组织演化十分复杂, 采用计算机模拟存在许多困难. 但是计算机模拟可为实验设计提供指导和预测, 也可对一些实验手段无法探究的对象进行研究. 随着计算机技术的飞速发展和模拟方法的不断改进和完善, 计算机模拟必将在高温合金组织设计和调控方面发挥越来越重要的作用.

2 形变对Inconel 718高温合金沉淀相析出的影响机制

作为一种变形高温合金, 加工过程中的冷、热变形均会对Inconel 718高温合金的组织结构和析出相产生影响, 进而决定热处理后最终的组织和服役性能. Inconel 718高温合金的变形一般可分为4个阶段(图1^[27]): 应变硬化、稳态阶段、软化阶段和稳态阶段. 在应变硬化阶段, 位错随着应变的增加大量增殖, 位错之间相互聚集和缠结, 这一阶段虽然存在动态回复(dynamic recovery, DRV), 但是由于其层错能较低, 使得位错的攀移和滑移较为困难, DRV速率非常缓慢, 在该阶段应力随着应变的增加急剧升高. 在稳态阶段, 随着应变的继续增加, 位错密度不断增大, 当达到某一临界值时, 发生动态再结晶(dynamic recrystallization, DRX), 虽然DRX能够降低位错密度, 但是由于初始位错密度相对较高, 动态再结晶引起的软化效应不足以抵消应变硬化效应, 使得应力随应变增加仍然升高. 在软化阶段, 随着应变的进一步增加, 位错不断地积累到一定程度时, DRX消耗位错的速率大于位错增殖速率时, 使得合金内位错密度下降, 换言之, DRX引起的软化效应大于应变硬化效应. 在稳态阶段, 随着合金位错密度下降, 动态再结晶速率不断减小, 最终由动态再结晶导致的软化效应与应变硬化效应达到动态平衡. 随应变的增加, 应力值无明显变化.

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图1   Inconel 718高温合金典型真应力-应变示意图^[27]

Fig.1   Schematic diagram of the typical true stress-true strain curve of Inconel 718 alloy^[27] (σ_tran.—transition stress, σ_peak—peak stress, σ_steady—steady stress, WH—work hardening, DRV—dynamic recovery, DRX—dynamic recrystallization)

考虑到变形过程各阶段的复杂性和多样性, 澄清变形过程(热变形和冷加工)中沉淀相的析出与演变规律对控制镍基合金中不同类型析出相的形貌、数量和分布具有重要意义.

2.1 热变形

高温合金应用一般采用热加工成型法, 国内外对其热变形行为已开展广泛的研究^[28].

高温压缩变形是模拟Inconel 718高温合金高温锻造的主要研究手段. 根据Garcia等^[29]的研究, 均质处理后合金的变形激活能为483 kJ/mol. 经时效处理后, δ相析出, 合金的变形激活能为523 kJ/mol ^[30]. 上述结果表明, δ相的析出将影响合金的热变形过程. 合金中适量δ相的存在可阻碍再结晶晶粒的长大, 有利于改善其热加工性能. 若时效处理时间较长, 大量针状δ相析出时, 其热加工性降低^[31,32].

δ相的析出形貌与合金的热加工参数(如终锻温度 Tf, 变形量等)密切相关^[22,33]. 图2^[33]给出了Inconel 718合金中不同类型析出相的析出-温度-时间(precipitation-temperature-time, PTT)图. 当870 ℃< Tf<900 ℃时, δ相呈长针状在晶界或晶内连续分布, 部分出现魏氏组织; 当900 ℃< Tf<930 ℃时, δ相呈颗粒状均匀分布于晶界或晶内^[14]; 当940 ℃< Tf<960 ℃时, δ相以短棒状分布于晶界; Tf>980 ℃时, δ相部分或全部溶解. 锻造变形量较大时, δ相呈短棒状; 变形量较小时, δ相呈针状.

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图2   Inconel 718合金不同相的析出-温度-时间(PTT)图^[33]

Fig.2   Precipitation-temperature-time (PTT) diagram of the various phases of Inconel 718 alloy^[33]

Zhang等^[34]发现在950 ℃以0.005 s^-1进行压缩变形时, 板条状δ相将发生球化和溶解, δ相含量减少. 压缩变形时, 板条状δ相的球化模型如图3^[34]所示. 将高温压缩后的合金在不同温度等温处理时, 板条δ相也将首先溶解为小尺寸的球状δ相, 与上述高温压缩变形的溶解机制相类似^[35]. Wang等^[36]在高温压缩变形的合金中还观察到了少量的块状δ相, 指出该块状δ相的形成应与板条δ相的剪切变形和球化有关.

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图3   Inconel 718合金组织中板条状δ相球化过程示意图^[34]

Fig.3   Schematic diagram for the spheroidization of plate-like δ phase in the microstructure of Inconel 718 superalloy^[34]

与此同时, Inconel 718高温合金在高温拉伸变形过程中沉淀相的析出也引起了研究者的广泛兴趣. Nalawade等^[37]通过分析合金的高温拉伸断口, 指出合金中δ相析出饱和时, 不同温度下拉伸变形, 基体中γ'相和γ''相的析出情况不同. 200~600 ℃拉伸变形后基体组织中不存在γ'和γ''相; 600 ℃变形时只发现了γ'相; 700 ℃变形基体中同时存在γ'和γ''相. 高温拉伸过程中, 组元(Al+Ti)/Nb的比值对中间相的析出顺序有较大影响.

以往对Inconel 718高温合金的热变形和动态再结晶过程已经进行了大量的实验研究、模型分析和工艺参数优化^[38-40], 下一步的研究重点应集中建立热变形过程析出相析出与高温性能的动态响应关系, 并通过控制析出相的析出来提高综合性能.

2.2 冷轧

除了采用高温锻造和热轧等高温成型工艺外, 一些特殊Inconel 718高温合金部件也采用冷变形加工, 如涡轮发动机的压气机叶片采用锻造+冷辊轧工艺^[41], 冷变形可对析出相的析出产生影响^[42].

Wei等^[43]研究了预冷轧对合金中δ相析出的影响, 指出冷变形可提高δ相的形核速率并降低其临界形核能, 促进了δ相的析出与粗化. Mei等^[44]分析研究了不同冷轧程度对高温固溶处理后合金组织中析出相析出动力学和形貌演化的影响. 不同程度冷轧的Inconel 718合金试样在升温过程中均依次出现2个放热峰, 即γ''相和δ相析出峰. γ''相析出峰随着冷轧程度的增大不断地向低温方向移动, 而δ相析出峰随着冷轧程度的增大先向高温方向移动而后又向低温方向移动, 如图4^[44]所示. 冷轧过程中形成的位错可促进γ''相的形核过程. γ''相的析出将导致贫Nb区域的形成, 从而延缓δ相的析出; 另一方面, 冷轧程度越高, 再结晶后晶粒尺寸越小, δ相的形核位置越多. δ相的析出受贫Nb效应和再结晶共同作用所决定. 950 ℃时效时, 随冷轧程度的增加, δ相的析出量呈递增趋势且析出形貌由长条状逐渐变为短棒状或球状.

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图4   不同程度冷轧的Inconel 718合金连续加热过程中γ″相和δ相析出特征温度的变化规律^[44]

Fig.4   Onset (T_onset), peak (T_peak) and end (T_end) temperatures, of the γ″-phase precipitation (a) and the δ-phase (b) for different degrees cold-rolled Inconel 718 alloy samples^[44]

3 析出相对Inconel 718高温合金性能的影响

如前所述, Inconel 718合金是以γ''相为主要强化相的时效硬化型高温合金. 一定温度下, 亚稳γ''相转变为正交有序结构的稳态δ相; 当温度继续升高时, δ相含量逐渐减少直至完全消失^[45]. 高温拉伸过程中应变诱导析出的δ相可促进微孔的形成及合并长大, 损害其高温疲劳性能^[46]. 若晶粒尺寸较大, 形变诱导析出的沉淀相, 将导致高温拉伸变形初始阶段的加工硬化以及拉伸变形后期的流变软化现象^[47]. Huang等^[48]指出上述现象与变形过程中δ相形态和数量的变化有关. 针状/板条状δ相的析出密度随应变量增加呈递减趋势, 而块状/球状δ相数量则随应变增加呈递增趋势. δ相的形貌与镍基合金的高温性能密切相关, 棒状δ相会促进微孔形核, 应变程度相对较大时诱发微孔聚集并导致塑性降低, 而针状δ相可以阻止晶粒长大、微孔的形核和扩展^[49].

镍基合金中δ相的相对含量及析出位置均会对其抗疲劳性能产生影响. Deng等^[50]指出δ相可提高合金的抗疲劳强度和寿命, δ相存在时, 疲劳裂纹的潜伏期占整个疲劳寿命的90%. 此外, 沿晶界分布的δ相可阻碍由高温氧化诱发产生的脆化现象, 从而使裂纹的扩展模式由穿晶断裂过渡到穿晶-沿晶混合断裂模式. 根据Hu等^[51]的研究, 晶界析出δ相的周围区域存在位错缠绕, 导致位错运动受阻从而提高了晶界强度. 低周疲劳下, 合金在高应变幅下的疲劳寿命基本不受δ相含量变化的影响; 而在较小应变幅下的疲劳寿命则具有一定的分散性, 并随着δ相含量的增加而增加^[52]. Wang等^[53]则认为沿富Nb边界形成的δ相消耗了大量的Nb原子, 导致合金成分发生偏离; 过量δ相的存在导致在其周围形成贫γ''相区并降低了合金的高温低周疲劳性能; 而晶界及δ相与基体γ相的非共格对应属性是导致晶界破坏的原因.

合金在650 ℃应变控制低周疲劳过程中出现的循环软化行为则与γ''相的尺寸变化有关. 合金组织中的γ''强化相经运动位错的剪切作用后, 紧随其后在相同滑移面上的位错会继续剪切γ''相, 持续的循环变形使γ''强化相尺寸减小, 直到γ''相失去对位错运动的阻碍作用, 最终导致循环变形软化并形成平面滑移带^[54-56].

对于镍基合金的高温热强性, 高密度的细小γ''相可起到较强的弥散强化作用, 显著提高合金的蠕变抗力^[57]. Tian等^[58]对比了等温锻造和热连轧合金经时效处理后的高温蠕变行为, 指出热连轧合金具有较好的蠕变抗力. 热连轧合金中大量细小的γ''相弥散析出, 同时高密度位错诱发蠕变位错发生单取向或双取向滑移, 可有效减缓应力集中, 延缓晶界处裂纹的产生.

Caliari等^[59]认为当温度高于650 ℃, 其蠕变强度的降低与内应力的减少及蠕变过程中γ'' 相向δ相的转变有关. 田素贵等^[57]比较了经时效和标准热处理工艺后等温锻造合金的高温蠕变行为, 指出标准热处理合金内析出的针状δ相可削弱晶界的结合强度, 当蠕变期间产生的应力集中值大于晶界的结合强度时, 可在晶界处发生裂纹的萌生与扩展, 从而具有较低蠕变抗力. Kuo等^[60]研究时效对合金蠕变性能的影响时也发现, 无δ相存在时, 合金蠕变寿命可提高2倍, 且蠕变伸长率提高了4~5倍; δ相存在时, 由于晶界滑移受阻, 蠕变伸长率只有1.5%, 断裂方式由沿晶断裂转变为穿晶断裂. 合金中P组元在晶界处的偏聚可阻碍晶界处合金元素的扩散, 直接或间接影响晶界处δ相的析出和长大, 阻碍晶界滑移的进行, 改善合金的抗蠕变性能^[61].

Yeh等^[62]则认为因δ相沿基体密排面的取向分布而产生的齿状晶界有利于合金蠕变寿命的提高. 少量沿晶界析出的δ相可提高合金的塑性, 球状δ相可起到钉扎作用并控制晶粒尺寸大小, 延长高温蠕变寿命^[62].

综上所述, 镍基合金的高温抗蠕变性能主要由分布于其中的高密度的细小γ''相决定, 适量的δ相一定程度上可改善合金的热强性. 但是, δ相析出量增多时, 将消耗过多的沉淀强化元素而使合金的性能急剧下降, 蠕变应变速率增大, 恶化材料的高温性能.

4 电子束焊Inconel 718高温合金接头析出相析出与微裂纹成因

一般说来, 高温合金成分与其焊接性能密切相关^[63]. Inconel 718合金因其比较迟缓的时效效应而具有良好的应变时效裂纹抗力, 从而具有其它同类合金无法比拟的焊接性能^[64], 然而, 熔池区有害Laves相的析出以及热影响区微裂纹的形成是其焊件推广的最大障碍. 在该方面, 固相焊接技术(如摩擦焊、扩散焊)取得了很好的成效, 如Damodaram等^[65]指出采用摩擦焊可有效避免熔池中Laves相形成. 受固相焊接技术本身加工区域大小和形状的限制, 探索有效的熔焊方法仍然具有相对重要的意义. Idowu等^[66]指出焊接时高能量输入可以减小合金热影响区裂纹形成; Manikandan等^[67]发现提高焊接冷却速率可以减少熔池区网状Laves相的形成.

为解决上述问题, 作为高能量液态焊的电子束焊接技术具有如下明显的优势: 一是具有低于普通电弧焊的能量输入, 其熔池区和热影响区较小, 焊接残余应力和变形较低^[68]; 二是较低的能量输入会导致熔合区具有较高的冷却速率, 减小了熔合区Laves相的含量和尺寸^[69]; 三是电子束焊的高能量密度可大大减少焊接的总时间^[70].

Mei等^[71]研究了不同母材晶粒尺寸大小和焊接扫描速度对电子束焊Inconel 718高温合金焊接接头组织和性能的影响, 发现其电子束焊熔池的深宽随母材晶粒尺寸的增大而增大, 而焊接速度与熔池区几何形状之间无明显的对应关系. 焊接速度将显著影响Inconel 718高温合金熔池中心的元素分布. 随着焊接速度的减小, 成分偏析现象加剧(组元Nb或Ti的再分配系数减小, 组元Cr, Fe和Ni的再分配系数增大).

电子束焊试样热影响区的微裂纹倾向于在晶界处萌生并沿着晶界分布, 且孔洞大部分在碳氮化物附近产生, 亚稳γ''相的长大过程相对缓慢, 有利于减少焊接热影响区的应变时效破裂倾向. 此外, 母材的晶粒尺寸越大, 焊接速度越快, 热影响区微裂纹敏感性越高. 图5^[71]给出了不同焊速下试样的平均裂纹长度和总裂纹长度的统计信息. 不难看出, 当焊接速度降低时, 总裂纹长度大幅度地减小而平均裂纹长度只是少许地减少. 因此, 提高焊接速度将增加电子束焊接头热影响区的裂纹敏感性.

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图5   不同焊接速度电子束焊Inconel 718高温合金试样焊后热影响区裂纹长度统计信息^[71]

Fig.5   Heat affected zone (HAZ) cracking of electron beam welded Inconel 718 superalloy relative to the different welding speeds^[71]

5 结论

Inconel 718高温合金作为代表性的变形镍基合金, 广泛应用于高温复杂构件的制造, 其高温服役性能与析出相的析出与演化过程密切相关, 如何通过系统阐明成形与加工过程的组织演化规律、明确高温抗疲劳性能和蠕变性能与析出相析出之间的内在联系已成为镍基合金发展的重点. 本文较为全面地总结了Inconel 718高温合金的析出相种类、析出条件与演化规律; 概括了形变工艺对析出相析出的影响机制, 析出相与高温性能的对应关系, 同时结合电子束焊接接头组织和性能分析, 指出了不同母材晶粒组织和焊接速度对其接头组织和微裂纹形成过程的影响.

(1) Inconel 718合金组织中存在基体γ相、主要强化γ''相、辅助强化γ'相、少量的δ相(γ''相的平衡相)、MX型碳氮化物和有害的Laves相. 高密度的细小γ''相决定着镍基合金的高温性能, 过量δ相的析出将消耗过多的沉淀强化元素而使合金的性能急剧下降.

(2) 不同热变形工艺下, 析出相的析出较为复杂和多样, 进而影响Inconel 718高温合金的热疲劳性能和抗蠕变性能, 认识热变形过程中微观组织的演化规律对选定合适的工艺加工参数具有重要的指导价值.

(3) 冷轧对Inconel 718高温合金升温及高温时效过程析出相的析出有一定的影响: 随着冷轧程度增加, γ''相的析出温度降低, 而δ相的析出温度先升高再降低, 这主要是受γ''相的析出导致贫Nb区的形成和动态再结晶导致的软化综合作用的结果. 在γ''相的析出温度范围时效时, 冷轧促进γ''相向δ相转变, 而在δ相的析出温度范围时效时, 冷轧将促进δ相的析出和球化.

(4) 母材晶粒尺寸和焊接扫描速度均会影响电子束焊Inconel 718合金热影响区的裂纹敏感性.

(5) Inconel 718合金组织中存在相当复杂的析出相析出与演化关系, 这决定了在不同的成形与加工工艺条件下高温合金构件的组织与性能差异显著. 近年来发展起来的相场模拟技术必将为合金组织析出相的析出与演变规律分析提供有效指导.

总之, 阐明高温合金成形与加工工艺、析出相与高温性能之间的内在联系将在相当长的时间内主导高性能高温合金的研发与应用推广.

The authors have declared that no competing interests exist.